PRL: 機器學習研究元素硼的整體和局部能量

【引言】

?近年來，DFT不僅在理解β-B方面發揮了關鍵作用，而且在其他同素異形體的發現和結構探索中也具有重要的意義。盡管如此，基于DFT的結構搜索算法由于其高計算成本而受到嚴格的限制。雖然現在許多固態體系都有良好的經驗原子間勢能，但目前還沒有適用于多相元素硼勢能面（PES）的可靠性經驗描述。

【成果簡介】

?英國劍橋大學Volker L. Deringer等與日本東北大學合作，將機器學習和隨機結構搜索（RSS）的算法結合起來，系統地構建了硼的原子間勢。他們演示了如何在沒有了解任何局部最小值知識的情況下通過對構型空間的迭代探索，系統地構造基于ML的原子間勢。他們從一組隨機周期性結構開始搜索，通過“實時”搜索來進一步探索，其結構搜索不是由DFT驅動的，而是由ML模型本身驅動，這為ML訓練產成下一次迭代提供輸入數據。該研究結果為GAP的有效和自動生成以及其他基于機器學習的原子間勢的研究開啟了大門，同時表明了它們可用作材料發現的工具。該研究發表于Physical Review Letters，題為“Data-Driven Learning of Total and Local Energies in Elemental Boron”。

?【圖文導讀】

圖1. 硼勢能面機器學習模型的迭代構建

（a）DFT參考計算訓練數據庫的能量-體積關系。

（b）逐步生成的數據庫中DFT能量的演變。

（c）含有小晶胞的畸變晶體結構測試組的RMSE能量誤差。

圖2. 硼同素異形體的能量-體積關系

數據點表示DFT計算的結果，而線將相同結構的GAP能量連接起來。完整的參考數據庫已經安裝了兩種可能的版本：一種（虛線）使用迭代方案中的平滑設置，另一種（粗線）使用最終更緊縮的設置。

圖3. 隨機混合占據模型對β-B的穩定性與勢能可轉移性的測試

結構圖顯示了根據參考文獻設置的六角形單元。完全占據的Wyckoff位由小的淺灰色原子表示，而部分占據的位點由較大的黑色原子顯示。 在后者的位點上，我們隨機分布了24個B原子，它們與完全占據位點上的297個原子一起構成β-B321模型。右側顯示了以這種方式創建的十個隨機離散結構模型的能量，分別使用DFT和GAP最終版計算。

圖4. 使用GAP進行局部能量分析

比較沒有部分占據的簡單β-B105模型（a）與更無序有利的β-B106模型（b）。顯示了β-B晶胞中心的特征片段，根據更有利的（藍色）到不太有利的（紅色）環境進行原子的顏色編碼。結晶學位點按照原始文獻進行標記; 之后進行分析以優化結構。注意，雖然局域創建了空位，但由于額外占用B16位點（圖中未顯示），整體上（b）中的結構模型每個晶胞還多包含一個原子。

?【小結】

?該研究通過統一機器學習的勢能擬合和隨機結構搜索，提出了元素硼的原子間勢，描述了其多種多晶型物的能量。他們證明了在同一時間探索和擬合一個具有挑戰性的勢能面是可能的。他們提出的策略只需要DFT單點計算，因此它可以通過合理的計算來探索構型空間。他們的下一個方法將試圖將選定的大量搜索結果（例如上述5000次）直接集成到構建勢能面的迭代中。這樣，他們設想最終有可能以全自動的方式“學習”重要的晶體結構。從長遠來看，這將使常規的原子間勢能的探索具有前所未有的效果和靈活性，以達到發現新材料的目的。

文獻鏈接： Data-Driven Learning of Total and Local Energies in Elemental Boron (Physical Review Letters 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.156001)

本文由材料人計算材料組Annay供稿，材料牛整理編輯。

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