北京大學Energ. Environ. Sci.：Mg-Y合金薄膜協同作用實現高容量可逆儲氫, 有望成為下一代金屬氫化物電極
【引言】
金屬氫化物（MH）電極是鎳氫（Ni-MH）電池和氫燃料（MH-air）電池等的關鍵材料。經典的MH電極是AB型，所含的B組分通常認為是反應焓調變和電化學活性所不可缺少的非吸氫元素，但該組分對儲氫容量沒有貢獻，因此導致該類型電極的儲氫容量始終低于1.4 wt%（或者372 mAh g-1）。現有研究大多通過開發AB3，A2B7和A5B19型材料來降低B組分的比例，但該方法對容量的提高非常有限（通常<400 mAh g-1），不能滿足新一代電子設備及電動車的要求。本文介紹了Mg24Y5金屬間化合物，利用協同作用實現了反應焓的調控及優異的循環性能，因為不存在B組分，從而實現了高達1500 mAh g-1的容量及可逆循環性能。該研究為設計高容量MH電極提出了一個新的視角，有望推動鎳氫電池和氫燃料電池的發展。
【成果簡介】
日前，北京大學李星國教授和北京科技大學田文懷教授（共同通訊作者）等人報道了一種Mg24Y5金屬間化合物儲氫材料。該材料中的Mg和Y皆為強吸氫元素，有別于經典的儲氫合金的設計規律，其可實現室溫條件下的高容量及優異的循環性能，為高容量儲氫材料的設計策略提供了新的啟示。該成果以“Synergism induced exceptional capacity and complete reversibility in Mg-Y thin films: enabling next generation metal hydride electrodes”為題于2018年4月9日刊發在Energy & Environmental Science上, 文章第一作者是傅凱博士。
【圖文導讀】
圖一 初始薄膜的結構特點
（a）薄膜結構及加氫/脫氫過程示意圖
（b）沉積在硅襯底上的Mg0.82Y0.18/Pd薄膜截面SEM照片
（c）Mg/Pd，Mg0.82Y0.18/Pd，Mg0.66Y0.34/Pd和Y/Pd薄膜的XRD圖譜
（d）Mg/Pd薄膜的SEM照片
（e）Mg0.82Y0.18/Pd薄膜的SEM照片
（f）Y/Pd薄膜的SEM照片
（g）Mg0.82Y0.18/Pd薄膜的TEM照片，其中插圖為對應的電子衍射圖
（h）Mg0.82Y0.18/Pd薄膜的HRTEM照片
圖二 不同薄膜的放電容量對比
（a）不同薄膜的放電容量與理論值的對比
（b）不同薄膜的放電曲線
圖三 電化學儲氫過程的原位光學透射率測試
（a）首次恒流充/放電循環的原位電勢和光學透射率曲線
（b）Mg24Y5/Pd樣品首次恒流充/放電循環的表觀狀態
（c）Mg24Y5/Pd薄膜不同充/放電狀態下的XRD圖譜
（d）Mg24Y5/Pd薄膜不同充/放電狀態下的示意圖
圖四 Mg24Y5/Pd薄膜的循環穩定性
恒流充/放電過程中的原位電勢（紅線）和投射率（綠線）曲線
圖五 Mg24Y5/Pd薄膜的電化學儲氫機理
（a）通過Mg24Y5/Pd薄膜放電曲線獲得的氫化學電勢圖與反應過程中吉布斯自由能變量的對比
（b）兩種可能的能級路線圖。逐步脫氫作用的機理為路線2
圖六 不同電化學組合的理論能量密度的對比
（a）典型MH電極的理論容量對比；插圖為Ni- Mg24Y5H電池點亮的發光二極管的數碼照片
（b）鎳氫電池和氫燃料電池的示意圖
（c）基于不同正負極的電化學組合的理論能量密度對比
【小結】
Mg24Y5薄膜電極表現出的可逆電化學儲氫容量高達1500 mAh g-1。通過電化學儲氫過程與光學透射率的原位測試，揭示了Mg24Y5薄膜脫氫的機理和氫化行為與Mg/Y比例的關系。YH3相提供了H的快速擴散通道，對于在電化學儲氫中相對惰性的Mg的完全氫化起到了至關重要的作用。同時，MgH2與YH2的協同脫氫機制突破了YH2分解的熱力學限制。這種非經典的儲氫合金金屬間化合物為設計高容量的儲氫材料提供一個新的思路。
文獻鏈接： Synergism induced exceptional capacity and complete reversibility in Mg-Y thin films: enabling next generation metal hydride electrodes(Energ. Environ. Sci., 2018, DOI: 10.1039/C7EE03628K)
【團隊介紹】
李星國教授和鄭捷副教授領導的北京大學化學與分子工程學院新能源與納米材料課題組的研究方向是金屬納米材料在能量存儲和轉化領域的應用，包括儲氫/化學制氫材料、合金型鋰電池負極材料、非貴金屬電催化材料。
本文由材料人編輯部馬元編輯，周夢青審核，點我加入材料人編輯部。
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