浙江大學JACS：單分散納米晶體的基本生長通道的定量鑒定

【引言】

近20年來，高質量納米晶體的合成化學研究取得了很大進展。膠體納米晶體的獨特尺寸依賴性是理解結晶的便利探針。結晶從納米級開始。在文獻中，記錄了高質量納米晶體的幾種生長機制，包括“尺寸分布的聚焦”、取向和非取向附著、“尺寸分布的自聚焦”等。雖然這些機制中的每一個都被某些實驗結果所支持，但尚不清楚它們中的一個是否能提供高質量納米晶體的合成的圖像。

【成果簡介】

近日，浙江大學彭笑剛和方群（共同通訊作者）課題組在JACS上發表了題為“Quantitative Identification of Basic Growth Channels for Formation of Monodisperse Nanocrystals” 的文章。研究人員開發了自動化微反應器系統被開發并應用于單分散CdS納米晶體的合成，其與液相傅里葉變換紅外和UV-vis測量相結合，分別測定前體轉化率和納米晶體的尺寸/濃度，具有高重現性（< 1％）和適當的時間分辨率（<1秒）。與最接受的形成單分散納米晶體的模型不同，一次成核隨后通過直接結合由前體轉化的單體而生長所有核，所有三個基本通道被發現在單分散CdS納米晶體生長過程中共存。雖然新理論和實驗方法被用于研究單分散納米晶體的生長，但它們可以擴展為提供形成膠體納米晶體的完整動力學圖像。

【圖文導讀】

圖1?三種基本反應通道及其計算方法的示意圖。

圖2?微反應合成系統的示意圖。

圖3?單分散納米晶生長階段的時間窗。

（a）CdS納米晶體在典型反應中的紫外 - 可見光譜的時間演變；

（b）各種反應條件下[M]總量的時間演變；

（c，d）在各種反應條件下[NC]和[M] NC / [M]總的時間演變；

圖4?在生長時間窗口中，不同比例的鎘與硫（左）和油酸濃度（右）的[M]總計 - VNC和[NC] - ln（VNC）的擬合曲線。

圖5?組I（左）和組II（右）中三個代表性反應的三個通道比的時間演變，其中實驗誤差為三個代表性反應。

【小結】

本文開發了與大多數采用的Sugimoto模型不同，用于理解單分散膠體顆粒的生長，以常規納米晶體或簇的形式存儲生長被證明是常見的單分散CdS納米晶體的生長。通過關注單分散納米晶體的生長階段，通過溶解規則納米晶體的“尺寸分布的聚焦”，“尺寸分布的自聚焦”和通過溶解的“尺寸分布的自聚焦”三種公知的生長機制這些團簇都被認為是形成單分散CdS納米晶體的有效反應通道。每個通道的貢獻隨著反應條件的變化而變化，并且在通常應用的反應條件下它們都不占主導地位。這些基本通道的定量識別依賴于理論和實驗。理論上，基于質量守恒的通用模型可以包括高質量納米晶體生長中的所有關鍵變量，并提供簡單而定量的方法來識別每個可能的通道的貢獻。實驗上，微反應器系統允許定量，時間分辨，可重現，但方便地確定關鍵實驗參數，特別是在生長階段規則納米晶體的前體轉化和尺寸/濃度。如果實驗技術可以確定系統的尺寸分布，這里報告的理論和實驗方法可以擴展到沒有單分散尺寸分布的納米晶體系統。沿著這個方向的這項工作和未來的努力將為理解單分散納米晶體的形成，設計用于膠體納米晶體的合成化學以及建立一般的結晶總體框架打開一扇新的大門。

文獻鏈接：Quantitative Identification of Basic Growth Channels for Formation of Monodisperse Nanocrystals（JACS，2018，DOI: 10.1021/jacs.8b01296）

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