【IOP專欄】多模式硬X射線顯微成像：超高分辨率（近10 納米）和其在材料科學研究中的應用

【引言】

硬X射線因其良好的穿透性，對元素，化學價態和晶體結構的高敏感性，廣泛用于材料物理化學特性的表征和測量。特別對與掃描顯微成像，并行多模式的成像方式使得不同的信息的空間分布可以同時獲得，因此在很多科學領域具有極大的應用需求。 由于聚焦硬X射線非常困難， 提高其空間分辨率一直是一個巨大的挑戰。特別是到10 納米量級，基本接近現有光學器件的衍射極限。

【成果簡介】

近日，美國布魯克海文國家實驗室國家先進光源II（NSLS-II）的嚴函斐博士（第一作者，通訊作者）及同事，康涅狄格大學Wilson Chiu教授以及克萊門大學Kyle Brinkman教授合作，報道了利用一種特殊的多層膜勞埃鏡（MLL）聚焦硬X射線接近衍射極限，并用不同的方法確認了近10納米的掃描成像分辨率。采用重疊關聯衍射成像中的迭代相位恢復算法（ptychography），分辨率可以進一步提高到10納米以下。利用納米小光斑和光柵掃描，這個小組研究了一種離子電子混合導電膜（廣泛應用于燃料電池和氣體分離技術）并得到了這種材料的在極高分辨率上的熒光，吸收，微分相位和相位圖。前者給出元素分布，后三者給出電子密度，結構和形貌分布。在納米尺度上，觀察到了一個新生成的材料相。這是硬X射線掃描顯微學在近10納米分辨率上的第一個科學應用，并宣告進入10納米時代。相關成果以題為“Multimodal hard x-ray imaging with resolution approaching 10nm for studies in material science” 發表于IOP頂級期刊Nano Futures上。

【圖文導圖】

圖1? 硬X位于美國布魯克海文國家實驗室國家先進光源II的硬X射線掃描站（HXN）示意圖

NSLS-II是美國近年建造的第三代同步輻射光源，以提供高空間分辨率和高能量分辨率的巨大需求。其中HXN提供世界領先的空間分辨能力。整個束線可以認為是一個120米長的超級X射線掃描顯微鏡。X射線被多層膜勞埃鏡聚焦到一個納米小光斑后照射到樣品上，做二維光柵掃描和旋轉（斷層成像）。環繞樣品的多類型探測儀可同時采集熒光，布拉格衍射和透射信號以達到多模式成像（元素分布，化學價態，結構，形貌和晶體應變變化等等）。

圖2 通過掃描金納米顆粒陣列來展示分辨率

直接熒光掃描成像可以清晰的看到50納米大小的方塊金顆粒。對于同時獲得的透射數據采用重疊關聯衍射成像中的迭代相位恢復算法，我們可以得到納米探針在樣品位置的波前分布信息（b）和樣品對于這個能量上的透射函數（c）。通過這個個方法我們可以得到比光斑更小的分辨率（超分辨）。納米顆粒最小間隔10納米，可以在（c）圖中被清晰的分辨。（d）是根據（b）算出的調制傳遞函數。以3為界，顯示出直接掃描分辨率在12.5 x 11.1 納米.

圖3 傳統刀鋒掃描和功率譜密度分析

（a）一個雙線結構的電子掃描照片。（b）和（c）是其在兩個方向上的傳統的分辨率表征方法刀鋒掃描。最佳擬合顯示光斑大小為15.3 x 16.9 納米。這種方法一般給出尺寸上限。（d）是另一個測試結構的掃描電鏡照片，（e）是其X射線熒光圖。可以看到兩者分辨率已經很接近了。（f）顯示（d）和（e）的功率譜密度分析，一種顯示最高可探測頻率的方法。由圖可知可探測最小尺寸在10.5 x 10.8 納米。圖中比例尺為250 納米。

圖4 離子電子混合導電膜在極小尺度上的X射線熒光成像

（a）至（d）是離子電子混合導電膜（compound of Ce_0.8Gd_0.2O_2-x and CoFe₂O₄）不同元素的分布圖。鉑是利用聚焦粒子束準備樣品時引入的雜質元素。（f）是假色圖顯示不同元素比列。除了先導相CGO和CFO，在他們的邊界上形成一個新相GFCCO。比例尺大小為250納米。

圖5 同時獲得的不同類型的透射成像圖

（a）-（c）和（e）是在同一位置的一種基于非線性擬合的微分相位成像，具有快速和穩定的特點，但不具有超分辨（小于光斑大小）能力。其顯示透射X射線的幅度，微分相位和相位圖，反應材料的結構和電子密度變化。（d）和（f）是利用迭代相位恢復算法達到的幅度和相位的超分辨圖，顯示及微小的形貌變化。圖4和圖5中的所有信息是基于同一組數據得到的。

文獻鏈接：Multimodal hard x-ray imaging with resolution approaching 10 nm for studies in material science?(Nano Futures, 2018, 2 : 011001)

材料人與IOP出版社聯合推出【IOP專欄】，報道IOP旗下期刊精彩研究進展。本文系【IOP專欄】第4篇。

Nano Futures是英國物理學會（Institute of Physics, UK）的旗艦刊，2017年創刊，發表納米研究領域前瞻性的研究成果，一年四期，每期約八篇，大多數都是邀請稿，主編、編委和編輯團隊來源于Nanotechnology。

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