Phy. Rev. Lett.：通過X射線吸收精細結構譜來表征結構轉變的神經網絡方法

【引言】

在塊體材料與納米材料中，原子位置與周期性晶格位置的局部偏離經常導致材料產生獨特的結構與功能。局部原子的位移在很多過程中（如化學反應和相變）至關重要，并且通常是解釋功能材料的工作機理和性質的關鍵。如果局部畸變的長度短于相干散射區域的大小，那么一些對長程有序比較敏感的方法就難以觀察到這些變化過程。而且很多情況下實際原子的位移量非常微小，通常不超過0.1-0.2 ?。

擴展X射線吸收精細光譜結構（EXAFS）對局部原子的位移、元素特征以及振動力學等都具有很高的靈敏度（精度在0.01 ?以上）。EXAFS可以在廣泛的條件下獲得，因此，該技術更適合用于結構轉變的原位研究。識別由機器學習（ML）的最新進展所提供的大數據集中模式與相關性的能力可以為那些從實驗數據中所提取局部結構上的“隱藏”信息提供一些新的路徑，研究表明，機器學習可以從納米顆粒的X射線吸收近邊結構（XANES）中提取其結構描述符。

【成果簡介】

近日，紐約州立大學石溪分校的Janis Timoshenko和Anatoly I. Frenkel教授（共同通訊作者）在國際知名期刊Physical Review Letters上發表題為“Neural Network Approach for Characterizing Structural Transformations by X-Ray Absorption Fine Structure Spectroscopy”的研究論文，文中開發了一種方法用以解釋EXAFS數據中的結構轉變與無序效應，但該方法對XANES的靈敏度則是有限的，而機器學習可以直接解釋塊體與納米材料中的EXAFS特征的徑向分布函數（RDF），而不需假設一種特定的無序模型。研究人員采用一種人工神經網絡方法從X射線吸收精細結構光譜中直接提取材料的局部結構及其原位變化的信息，通過分析溫度誘導相變過程中鐵素體和奧氏體中原子的徑向分布函數來證明這種方法的可行性。通過對徑向分布函數積分，可以量化鐵原子配位及材料密度的變化，并且觀察到鐵原子體心到面心立方分布的轉變。這種方法可以廣泛適用于很多材料和實驗條件中。

【圖文導讀】

圖一 使用人工神經網絡從EXAFS中提取RDF的說明圖

（a）用于面心立方鐵的Fe K-edge EXAFS

（b）Morlet小波變換（WT）的模數，其中的虛線表示k和R空間中的區域，其對結構變化最敏感

（c）傅里葉變換（FT）模數

（d）通過神經網絡處理WT的數據

（e）將WT譜中的特征映射到RDF中的特征近似直方圖

圖二 塊體鐵的FT實驗和模擬Fe K-edge EXAFS

在300和1273 K的溫度下，用于塊體鐵的FT實驗和模擬（采用分子動力學（MD）和反向蒙特卡洛（RMC）法）Fe K-edge EXAFS，單獨顯示了MS路徑對總的MD-EXAFS的貢獻，對應于1273 K時的光譜垂直移動并乘以5，插圖表明了MD-EXAFS對bcc和fcc的溫度依賴性

圖三 k空間和R空間的實驗Fe K-edge EXAFS

（a）300到1273 K的溫度區間中的k空間實驗Fe K-edge EXAFS，圖中箭頭表示在低k范圍內的特征，其變化意味著從bcc到fcc結構發生的相變（如圖b插圖所示）

（b）300到1273 K的溫度區間中的R空間實驗Fe K-edge EXAFS，插圖中的箭頭表示在這兩種結構中主要FT-EXAFS峰所對應的原子對

圖四 鐵、鎳、鈷的徑向分布函數

（a）鐵在300、900和1273 K及鎳（fcc）、鈷（hcp）在300 K時的RDFs，其由神經網絡從實驗EXAFS中獲得。虛線表示10個獨立訓練的神經網絡的平均結果，陰影區域表示這些結果的標準偏差以及表征時所存在的不確定性

（b）（c）分別表示RMC模擬中N1和N2的結果，其中，垂直的虛線表示R1值，空心圓圈表示RDFs中N1和N2的溫度依賴性

【小結】

在這篇文章中，神經網絡方法能夠準確而快速地從實驗EXAFS中獲取材料的結構信息。這種方法相對于現有研究方法的優勢在于可以在鐵素體向奧氏體轉變過程中對樣品進行原位研究，基于神經網絡法可以立即應用于Fe、Ni、Co和Mn等金屬及其合金的局部結構分析，也可以很容易地推廣到其他體系（包括非金屬和多組分材料），甚至有望應用于納米材料中結構轉變的原位監測。這種方法（可應用于解析EXAFS）將對其他結構敏感的數據非常有用，如從全X射線或中子散射數據中分析對分部函數。而且經過訓練的神經網絡還可以共享，研究人員預計可以開發一個可用于特定任務的神經網絡公開數據庫，使該領域的研究人員可以分析他們自己的數據，而不需要進行繁雜的神經網絡訓練過程，這將對科研工作產生深遠的意義。

文獻連接：Neural Network Approach for Characterizing Structural Transformations by X-Ray Absorption Fine Structure Spectroscopy（Physical Review Letters, 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.225502）

本文由材料人編輯部計算材料組杜成江編譯供稿。

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