華南理工Adv. Mater.：效率高，壽命長！全溶液加工的FAPbBr3鈣鈦礦發光二極管！
【引言】
金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）材料由于其優異的光電性質，近幾年在光電領域發展迅速。與鈣鈦礦太陽能電池的快速發展相比，鈣鈦礦發光二極管（PeLED）的研究，目前仍然處于初步發展的階段，其效率和壽命是亟需解決的關鍵問題之一。有著多層薄膜結構的鈣鈦礦電致發光器件，界面性質成為制約器件性能的關鍵。為了提高器件性能，有必要優化器件的各個界面。在陽極側，空穴注入層（HIL）和發光層（EML）之間的界面在空穴注入、激子猝滅、電子阻擋和鈣鈦礦層的成膜質量方面起著重要作用。在陰極側，電子注入層（EIL）和EML之間的界面影響電子注入效率、激子解離和空穴阻擋能力。目前，基于MA體系的CH3NH3PbBr3鈣鈦礦材料已被大量研究，器件電流效率達到了42 cd/A。然而，基于MA的MHP受熱或水分的影響會發生降解。為了增加MHP的結構和熱穩定性，可以用離子半徑較大的甲脒（FA+）替代MA+。迄今為止，關于FAPbB3的研究較少。
【成果簡介】
近日，華南理工大學王堅教授（通訊作者）和王娟紅（第一作者）等人在國際頂級期刊Adv. Mater.上發表了文章：“All-Solution-Processed Pure Formamidinium-Based Perovskite Light-Emitting Diodes”。文章基于全溶液正裝器件結構制備了高效率長壽命FAPbBr3鈣鈦礦發光器件。本文研究發現FAPbBr3器件是空穴為多數載流子的器件。為實現載流子平衡，在陽極側采用PEDOT：PSS 8000作為空穴注入層，取代PEDOT：PSS 4083以抑制空穴電流。在陰極側，通過選用更小粒徑的ZnO納米顆粒（ZnO NPs）用作PeLED中的電子注入層，以增強電子電流。最終制備的的PeLED性能如下：最大功率效率為22.3 lm W-1，最大電流效率為21.3 cd A-1，外量子效率4.66％，最大亮度為1.09 × 105 cd m-2。在10 000 cd m-2的初始亮度下，T50為436 s。器件啟亮電壓（1.75 V）低于其帶隙，歸因于俄歇輔助能量上轉換過程。?
【圖文導讀】
圖1. 材料的電鏡表征。
a. PeLED的橫截面TEM圖像；
b. EDS表征PeLED中各種元素的分布：Ag；
c. Zn；
d. Pb。
圖2. 將乙醇滴在FAPBBr3薄膜上靜置不同時間的XRD圖譜。
圖3. 器件結構及能級示意圖。
a. 器件結構示意圖；
b. 能帶示意圖；
c. 不同HIL的PeLED的J-V-L曲線；
d. LE-J曲線，插圖： 10mA cm-2電流密度下PeLED的EL光譜。
圖4. 器件性能分析測試。
a. 不同PEDOT:PSS的XPS譜圖；
b. 光致發光光譜圖；
c. FAPbBr3在不同PEDOT上的瞬態熒光光譜。
圖5. 亞帶隙啟亮分析。
a. 不同驅動電壓下對應的EL光譜；
b. 俄歇輔助能量上轉換過程示意圖
圖6. 不同粒徑氧化鋅納米顆粒做EIL器件性能。
a. J-V-L曲線；
b.?LE-J曲線，插圖： 10mA cm-2電流密度下的EL光譜；
c. PL光譜；
d. 不同粒徑ZnONPs的瞬態熒光光譜；
e. 陷阱態密度；
f. 初始亮度為10 000 cd m-2時的器件壽命。
【小結】
本文通過使用ZnO NPs作為EIL和PEDOT:PSS 8000作為HIL，制備了基于FAPbBr3的高效PeLED器件。由于該器件是空穴主導，通過增大電子電流、抑制空穴電流，最終得到器件性能：PE為22.3 lm W-1，CE為21.3 cd A-1，EQE為4.66％，亮度為1.09 × 105 cd m-2，并且在10 000 cd m-2的初始亮度下實現T50 = 436 s。亞帶隙啟亮可歸因于俄歇輔助能量上轉換。在陽極側，雖然PEDOT:PSS 8000具有比PEDOT:PSS 4083更高的功函數，但富含PSS的表面在HIL/EML界面處形成絕緣層，既阻擋空穴電流有助于電荷平衡，并防止激子淬滅。通過使用小粒徑的ZnO NP（遷移率增大、功函數減小）作為EIL，進一步平衡了過量的空穴電流。
文章鏈接：All-Solution-Processed Pure Formamidinium-Based Perovskite Light-Emitting Diodes. (Adv. Mater., 2018, 1804137)
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