Angew. Chem. Int. Ed. 熱點論文: 亞穩態金屬間化合物Cu3Pb的發現

【引言】

具有大量自旋-軌道耦合(SOC)的元素與帶有傳導電子或自旋極化電子的元素之間的相互作用可以促進新型材料的發現。鉛元素由于其在元素周期表上的位置具有巨大的SOC性質。銅作為典型導電材料，可作為移動電子的來源以探究SOC對電子結構的影響。因此，Cu-Pb體系有望產生具有從超導性到奇異拓撲性質的新型金屬間化合物。熱力學相圖表明不存在熱力學穩定的Cu-Pb二元金屬間化合物。為了獲得亞穩態相，可在高壓、高溫(高PT)條件下合成。利用高PT合成手段已從許多二元系統中發現了新的亞穩態材料。

【成果簡介】

近日，美國西北大學Danna E. Freedman教授(通訊作者)等報道了通過高溫、高壓法合成了Cu-Pb體系中的金屬間化合物Cu₃Pb，并在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Discovery of Cu₃Pb”的研究論文。該論文被選為“熱點論文”。Cu₃Pb是首個進行結構表征的中后期第一排過渡金屬鉛化物，其結構可以視為兩種元素晶格的直接混合。從這個新框架中，作者深入探究了壓力對結構的影響，并假設鉛的高壓多晶型物是形成Cu₃Pb的可能先決條件。至關重要的是，電子結構計算揭示了費米能級附近的能帶交叉，表明化學摻雜的Cu₃Pb可能是拓撲奇異的材料。

【圖文簡介】
圖1 Cu₃Pb的相組成

在15.7(2) GPa (λ= 0.406626?)下加熱銅和鉛元素的混合物時所收集的原位PXRD數據。為便于比較，每條譜線已扣除背景。在15.7(2)GPa下Cu₃Pb的計算所得Rietveld精修結構列于圖上部。

圖2 Cu₃Pb的晶體結構

在15.7(2) GPa 處元素結構的有序組合后的Cu₃Pb結構。左側和右側分別為15.7(2) GPa 處的高壓Pb (hcp)和Cu (fcc)。圖中鉛原子為藍色球，銅原子為橙色球。

圖3 Cu₃Pb的電子能帶結構

有(線)/無(點線)自旋-軌道耦合的Cu₃Pb電子能帶結構(環境壓力下的實驗結構)。 紫色箭頭表示節點，橙色箭頭表示約0.5eV的節點環。費米能級設定為0 eV。

【小結】

綜上所述，研究人員通過原位高壓合成Cu₃Pb(第一種銅-鉛二元化合物)。作者認為Cu₃Pb結構的形成應歸因于元素結構的同時摻入，進而闡明了在約16GPa下形成Cu₃Pb的假設。其能帶結構表現出兩種類型的帶交叉，上述能帶交叉對小的結構變化較敏感。因此，Cu₃Pb可能是未來摻雜領域的一個良好的研究目標，同樣可能在環境條件下分離摻雜的Cu₃Pb。該體系的未來工作將集中于在環境壓力下獲得化學摻雜的Cu₃Pb并探究其電子特性。

文獻鏈接：Discovery of Cu₃Pb (Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201807934)

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