Advanced Materials：新加坡國立大學利用含氟襯底對單層MoS2和WS2進行性能調節

單層Ⅵ族過渡金屬二硫屬化物（TMDCs）記為MX2,其中M為鉬、鎢， X為硫、硒，是一類新的2D半導體，由于其足夠大的帶隙和顯著的光學和電子特性,在繼石墨烯之后吸引了廣泛的研究興趣。由于單層MX2材料的2D特性，導致其光學和激子性質對襯底和載流子摻雜是高度敏感的。例如，襯底誘導介電屏蔽效應能強烈的重整化粒子帶隙（Eg），并通過修改電子-電子和電子-空穴庫侖相互作用來減少單層MX2的激子結合能。

新加坡國立大學通過使用含氟CYTOP（透明氟樹脂）作為高質量襯底通過背柵場效應晶體管（FET）系統地研究了單層MoS2和WS2的載流子摻雜效應，并且利用差分反射和顯微熒光光譜來監測作為載流子摻雜濃度函數的光學帶隙演變和激子/三離子動力學。研究結果表明，CYTOP可以作為一個研究TMDCs和其他易受缺陷和環境影響的低維系統所固有的電氣和光學特性的理想的平臺。此外，CYTOP含氟聚合物可以均勻地涂布在大面積柔性表面，從而提供了在晶圓級規模改變2D材料的光電特性的能力。

圖文導讀

圖一
a）室溫下各種襯底上單層二硫化鉬的PL譜

b）轉移到帶有20nm厚CYTOP薄膜的SiO2/ Si襯底上的單層二硫化鉬薄片光學圖像。比例尺是20m。插圖:(b)中選擇的區域的AFM圖像和沿虛線的高度輪廓線。

圖二
a)室溫下，在石英襯底上測定的PL譜（青色）和單層的MoS2的差分反射光譜（藍色）和單層WS2的差分反射光譜（紅色）。單層MoS2和WS2的斯托克斯位移分別為25meV和15meV。插圖：顯示了斯托克斯位移的產生是由于底物誘導非均勻摻雜導致的激子/三離子狀態空間波動的示意圖。

b)在CYTOP/石英襯底上測定的PL譜（橙色）和單層的MoS2差分反射光譜（藍色）和單層的WS2差分反射光譜（紅色）。對于MoS2和WS2兩者而言斯托克斯位移可忽略。

c)在CYTOP/二氧化硅/硅襯底上的典型MoS2 FET器件的轉移曲線（橙色）和SiO2/ Si襯底上典型MoS2 FET器件的轉移曲線（青色）。兩者的閾值電壓分別分別為為-7V和-40V。插圖：背柵TMDC FET器件示意圖。

d)在CYTOP/二氧化硅/硅襯底上的典型MoS2 FET器件的轉移曲線（橙色）和SiO2/ Si襯底上典型WS2 FET器件的轉移曲線（青色）。電子傳輸（n型）的閾值電壓分別為10和-50V。CYTOP襯底上的空穴傳輸（p型）的閾值電壓為-40 V。

圖三
a)在室溫下CYTOP（橙色）和SiO2（青色）襯底上的單層二硫化鉬的PL強度隨Vg的變化。插圖：不同Vg下CYTOP/SiO2/ Si襯底上的單層二硫化鉬的選擇PL光譜。在Vg為-40V時PL強度大約是Vg為-80V時的200倍。

b)在77K下單層MoS2隨Vg變化的差分反射譜的2D圖像，顯示了中性激子（A）和負三離子（A-）狀態的演變。

c)從圖(b)提取的激子（橙色圓圈）和三離子（紅色圓圈）的峰頂位置。在參考文獻44中所計算的（青色三角形），（藍色星）變化率，和（橄欖色正方形）作為載流子密度的函數，電中性點A激子的峰值位置偏移。這里的電荷中性點估計為-40 V。

d)電子摻雜的準粒子（E_g）和光（E_opt）帶隙以及激子結合能演變的示意圖。灰色虛線曲線表示單層的MoS2在K/K'點由于自旋軌道耦和導致導帶分裂而產生的暗狀態。左圖：無電子摻雜；右圖：在相對低的摻雜濃度。水平虛線用于眼睛進行比對。

圖四
a)在77 K下不同背柵電壓下，單層WS2在能量范圍為1.9–2.1 eV測量的差分反射光譜（紅色曲線）與擬合曲線（深灰色、青色、橙色曲線）。此單層WS2樣品的電荷中性點估計為-5V。

b)A激子，負三離子（A-）和正三離子（A+）的峰值位置的演變。兩個插圖描繪了正三離子（左）和負三離子（右）涉及到缺陷態時的示意圖。以伴隨A激子的灰色短虛線用于眼睛進行比對。

c)電子摻雜的準粒子（E_g）和光（E_opt）帶隙以及激子結合能演變的示意圖。灰色虛線曲線表示單層WS2在K / K'點由于自旋軌道耦合導致價帶分裂而產生的暗狀態。左：無電子摻雜；右：在相對低的摻雜濃度。水平虛線用于眼睛進行比對。

文獻鏈接：Engineering Bandgaps of Monolayer MoS2 and WS2 on Fluoropolymer Substrates by Electrostatically Tuned Many-Body Effects?（2016，Advanced Materials,?DOI: 10.1002/adma.201504876 ）

本文由材料人電子電工材料學習小組天行健供稿，材料牛編輯整理。

如果你對電子材料感興趣，愿意與電子電工領域人才交流，并且想及時掌握電子材料研究學術動態并深入剖析行業現狀，請加入材料人電子電工材料學習小組（加入方式：點我報名或者申請加入我們學習小組QQ群：482842474)