Acta Materialia：金屬玻璃中缺陷密度和本征結構在勢能圖景中分布的關聯

【引言】

理解材料的結構及其對外界刺激的響應至關重要，其對于強度、韌性和失效等臨界力學性能起著決定性作用。在非晶態材料中，由于其無序原子本質和點陣周期性消失，結構-性能關系很難清晰定義，研究人員普遍認為在非晶態材料中存在著一些普適的形變單元。近期實驗和模擬也發現單個形變單元的性質是不變量，而形變單元的密度和分布與制備歷史、弛豫程度息息相關。然而，由于非晶態材料的無序原子堆垛方式，使得關于外界環境對結構變量影響的定量化研究變得尤為困難。原子間的相互作用勢通常是原子間相對位置的函數，而整個體系的勢能會在高維構型空間形成一個復雜表面，這就是勢能圖景（potential energy landscape）。無序材料的勢能圖景具有很多的局域能量極小值，即本征結構（inherent structure），代表系統中一些亞穩態。從勢能圖景的角度來看，非晶固體中的形變單元對應著相鄰的本征結構之間的跳躍(hopping)。

【成果簡介】

近日，美國密歇根大學的范悅教授（通訊作者）和北京計算科學研究中心的管鵬飛研究員合作，就勢能圖景中本征結構的定量化這一問題，在Acta Materialia上發表了題為“Correlating defects density in metallic glasses with the distribution of inherent structures in potential energy landscape”的文章。對非晶合金模型體系進行相差五個數量級的不同冷卻處理，研究勢能圖景的結構演化。勢能圖景中的局域極小值在較低的虛擬溫度（fictive temperature）T_fic下，分布更為稀疏；局域極小值密度和虛擬溫度之間存在Arrhenuis關系。這樣就將勢能圖景中本征結構分布和非晶態固體的剪切轉變區的密度聯系起來。此外，Arrhenius關系在1.3-1.4T_g時失效：在更高溫度下，局域極小值密度達到飽和。該臨界溫度與實驗觀察到的動力學轉折溫度相符合，表明勢能圖景結構和非晶態體系的動力學存在密切關聯。

【圖文導讀】

圖1：無序體系的勢能圖景。

(a) 含有N個原子的無序系統的勢能圖景，是一個包含許多不同本征結構的多維結構；

(b) 多維勢能圖景上本征結構呈現不均勻分布；

(c) 高能級處，局域極小值的密度更大，相鄰本征結構之間的激活能壘更小，而低能級處，局域極小值的密度更小，激活能壘更大。

圖2：不同冷卻速率下，體系中單個原子的本征結構能量E_IS的變化情況。

圖3：單原子的平均激活能、本征結構能和溫度之間的關聯。

(a)勢能圖景中從局域極小值到近鄰鞍點態的激活能和最大原子位移之間的關系；

(b)一個本征結構能量、假想溫度和平均激活能之間關聯的三維視角。

圖4：10¹³K/s至10⁹K/s不同冷卻速率下，勢能圖景中從局域極小值到近鄰鞍點態的最大原子位移的分布。

圖5：局域勢能圖景極小值相對密度和假想溫度之間的關系。

圖6：固定體積和固定壓強的結果的比較。

【小結】

該工作中，局域勢能圖景中極小值密度是基于平均最大原子位移計算的，然而，原子位移表現出較寬的分布，這是非晶態材料本征無序的必然表現。所有的非晶玻璃結構參量都呈寬且連續的分布，這和晶體中缺陷的拓撲結構有著鮮明的反差。鑒于這種內秉隨機性，在非晶材料中所得的結果應該在統計學意義下理解。值得強調的是，該工作中觀察到的Arrhenius關系與Falk和Langer的剪切轉變區密度假說吻合得很好，從而從勢能圖景的角度賦予了玻璃體中形變單元更深層次的闡釋。另外，該工作發現在1.3-1.4T_g附近的臨界溫度失效：在更高溫度下局域極小值密度達到飽和，這與最近的懸浮散射實驗所觀測到的動力學轉折溫度相符合。這表明勢能圖景將成為有效描述非晶態材料性能的定量工具。

文獻鏈接：Correlating Defects Density in Metallic Glasses with the Distribution of Inherent

Structures in Potential Energy Landscape（Acta Mater.,2018,DOI: 10.1016/j.actamat.2018.09.021）

【團隊介紹】

范悅：

A. Education and training

b. Professional experience

2017-present:??? Assistant Professor of Mechanical Engineering, University of Michigan

2013-2016:????? Eugene P. Wigner Fellow/Staff Scientist, Materials Science and Technology Division, Oak Ridge National Lab

C. Selected honors and awards

• “Haythornthwaite Young Investigator Award” Nov 2017, from American Society of Mechanical Engineers (ASME) Applied Mechanics Division (AMD);
• “Ralph E. Powe Junior Faculty Enhancement Award” June 2017, from Oak Ridge Associated Universities (ORAU);
• "Manson Benedict Award" May 2013, from MIT;
• "Eugene P. Wigner Fellowship" Jan 2013, from Oak Ridge National Lab;
• “Aneesur Rahman Postdoctoral Fellowship” Dec 2012, from Argonne National Lab;
• Declined due to the conflict with Eugene P. Wigner Fellowship
• “Young Scientist Best Presentation Award” Oct 2010, from the Nuclear Materials Conference;

D. Related publications

• Yue Fan*, Takuya Iwashita, and Takeshi Egami. “Energy landscape-driven nonequilibrium evolution of inherent structure in disordered material”, Nature Communications 8, 15417 (2017)
• Yue Fan*, Takuya Iwashita, and Takeshi Egami. “Crossover from localized to cascade relaxations in metallic glasses”, Rev. Lett. 115, 045501 (2015)
• Yue Fan*, Takuya Iwashita, and Takeshi Egami. “How thermally activated deformation starts in metallic glass”, Nature Communications 5, 5083 (2014)

管鵬飛

簡介：

??? 2013年入選中組部“青年千人”。2014年1月加入北京計算科學研究中心。2016年起擔任中國材料學會計算材料分會委員、中國金屬學會非晶合金及應用分會委員。主持和參與國家自然科學基金面上項目，科技部重點研發計劃，中國工程物理研究院挑戰計劃（方向首席科學家）。已發表SCI期刊論文70余篇，包括Nature Materials 2 篇、PNAS 1 篇、Phys. Rev. Lett. 7篇、Advanced Materials 2 篇、Nature Communications 4 篇、JACS 1篇、Angewandte Chemie 1篇、Acta Materialia 3 篇。

主要研究方向：
1. 理論模擬與材料設計；2. 非晶態材料與物理；3. 先進材料物性機理；4. 高通量計算與人工智能

本文由材料人計算材料組Isobel供稿，材料牛整理編輯。

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