德國德累斯頓工業大學&馬普高分子所Nature子刊：半導體二維金屬有機骨架中的高遷移率帶狀電荷傳輸

cc 5年前 (2018-10-31) 4134瀏覽

【前言】

金屬-有機骨架(MOFs)代表了一類由有機配體連接金屬離子組成的雜化材料。結構和化學可調諧性以及長程晶體有序性使得MOFs有望成為各種應用的材料(特別是氣體儲存、分離和催化)；然而，迄今為止開發的大多數MOFs的絕緣特性限制了這些材料用于需要長距離電荷傳輸的應用。因此，最近發現的導電MOFs為MOFs在光電子學和化學電阻傳感領域的潛在應用開辟了另一個廣闊的領域。然而，半導體MOFs中電荷傳輸的機理至今仍未理清。解決半導體MOF中電荷傳輸的基本原理對于推進MOF設計以及這類材料在光電應用中得到應用是至關重要的。

【成果簡介】

近日，來自德國德累斯頓工業大學的馮新亮和馬普高分子所的Enrique Canovas（共同通訊）在Nature Materials上發表文章，題為“High-mobility band-like charge transport in a semiconducting two-dimensional metal–organic framework”。 團隊采用一種全光學、無接觸的時間分辨太赫茲頻譜(TRTS)技術，制備了一種新型π-d共軛半導體化二維MOF Fe3(THT)2(NH4)3。這種二維半導體化MOF的室溫遷移率達到220?cm2?V–1 s–1。考慮到遷移率受到雜質散射，該材料自身的遷移率可以達到更高。

【圖文導讀】

圖1. Fe3(THT)2(NH4)3 2D MOFs的形貌，結構以及能帶

a, SEM 圖；

b, HRTEM圖；

c,實驗和由DFT優化結構得到的計算PXRD圖；

d, Fe3(THT)2(NH4)3 2D MOF結構示意圖；

e, 計算電子結構；

f, Fe3(THT)2(NH4)3 2D MOF薄膜帶寬；

圖2. 通過太赫茲譜測試的Fe3(THT)2(NH4)3 2D MOFs的室溫光導性

a, 光導與泵浦探測遲滯的關系；

b, 復合導電率與頻率的關系；

圖3. Fe3(THT)2(NH4)3 2D MOFs溫度與光導性的關系

a, 復雜光電導與溫度的關系；

b, THz遷移率（上）和載流子濃度與溫度的關系；

c, 光學與電學的對數關系；

d, 霍爾電荷七一路和電荷載流子濃度與溫度的關系；

【總結】

在這項工作中，作者展示了半導體性多孔2D MOF中的帶狀傳輸。這種新材料顯示出約0.25 eV的直接紅外帶隙，并具有高達約220 cm2 V-1s-1的電荷載流子遷移率。作者制備的Fe3(THT)2(NH4)3是類石墨烯結構的MOF子類的一部分。很明顯，這些2D MOF是高度可控的，因此作者預計它們的導電性、遷移率和帶隙可以通過適當的化學設計來控制。從合成的角度來看，開發單晶并將其分層成單層不僅可以對結構-性能關系進行基礎研究，還可以在需要長距離自由載流子運動時開發基于MOF的功能器件。

文獻鏈接：High-mobility band-like charge transport in a semiconducting two-dimensional metal–organic framework, (Nature Materials, 2018, DOI: 10.1038/s41563-018-0189-z)

本文由材料人電子電工組Z. Chen供稿，材料牛整理編輯。

歡迎大家到材料人宣傳科技成果并對文獻進行深入解讀，投稿郵箱：tougao@cailiaoren.com。

投稿以及內容合作可加編輯微信：cailiaokefu

分享到