2018——Nature&Science國內高產的一年
隨著我國科研實力的不斷提升以及國際化程度不斷加深,中國科研人員在高水平期刊發表文章的數量也在逐年的提升。其中,Nature和Science作為國際最頂級的學術雜志,被廣大科研人員視為圣杯。在即將過去的2018,對于中國學術圈,2018年可以說是豐收的一年。有鑒于此,小編針對2018年以中國科研機構為第一單位為在Science和Nature上發表的與材料,化學,以及部分物理相關的成果,供大家參閱,討論。
表1. 國內發表Nature和Science的高校名單和發表數量
從表中可以看到我國在過去一年共有26家科研單位在Nature和Science上共發表36篇文章。其中北京大學以5篇的優秀成績位居榜首,復旦大學以發表四篇位居第二,北京科技大學發表三篇緊隨其后。其中,北京科技大學的陳駿教授以及邢獻然教授團隊過去一年在Science上發表了兩篇文章,可謂成果豐厚。表中紅色字體表示聯合發表。其中中科大和大連化物所聯合在Science上發表一篇文章。蘭州大學和北京大學聯合在Science上發表一篇文章。值得提出的是,在這36篇文章當中有24篇是屬于國內課題組獨立完成的,表明我國科研水平的日益提高。而在發表的這36篇文章中,關于納米材料的文章就高達24篇,可見納米材料的火熱程度之高。緊隨其后的便是金屬材料文章數量有5篇,而且集中研究在高熵合金,這也足以見得在金屬領域,對高熵合金的研究正流行。
最后小編列出了20篇上述科研機構在Nature和Science發表的一些文章
1. Nature: 單層室溫鐵磁性二維材料Fe3GeTe2
復旦大學張遠波團隊在Nature發文,題為“Gate-tunable room-temperature ferromagnetism in two-dimensional Fe3G3Te2”。發展了一種新的樣品解理方法——利用氧化鋁和Fe3GeTe2之間強的粘附性以及較大的接觸面積來制備單層樣品。這種方法制備效率高,解理能力強,還將為有效解理與Fe3GeTe2解理難度類似的其他層狀材料提供新的方法和研究思路。同時用該方法制備的這種單層的Fe3GeTe2在低溫下仍具有鐵磁長程序以及面外磁各向異性。新型的磁性二維材料Fe3GeTe2,將為科學家們未來基于這種材料研發超高密度、柵壓可調且室溫可用的磁電子學器件提供一種可能,而新發現的二維材料解理方法將為未來二維材料的研究拓展新思路。
文獻鏈接:Gate-tunable room-temperature ferromagnetism in two-dimensional Fe3G3Te2,(Nature, 2018, DOI:10.1038/s41586-018-0626-9)
2.Nature: 鈣鈦礦發光二極管外量子效率超過20%
華僑大學魏展畫教授聯合新加坡南洋理工大學熊啟華教授和加拿大多倫多大學Edward H. Sargent教授在鈣鈦礦發光二極管的研究中取得重大突破。研究人員利用鈣鈦礦的組分分布調控策略得到平整致密且光電性能優異的鈣鈦礦薄膜,并通過加入阻擋層改善電子空穴的注入平衡,得到的鈣鈦礦發光二極管的外量子效率(EQE)超過20%,刷新了鈣鈦礦發光二極管的世界最高紀錄,同時,穩定性也得到極大地提升,遠超國際同行。相關研究成果以題為"Perovskite Light-Emitting Diodes with External Quantum Efficiency Exceeding 20%"發表在國際頂級學術期刊Nature上。
文獻鏈接:Perovskite light-emitting diodes with external quantum efficiency exceeding 20 per cent, (Nature, 2018, DOI:10.1038/s41586-018-0575-3)
3.Nature:基于自發形成的亞微米級結構的鈣鈦礦發光二極管
在南京工業大學黃維院士((目前單位西北工工業大學))和王建浦教授(共同通訊作者)團隊的帶領下,與浙江大學、南京郵電大學和西北工業大學合作,展示了溶液加工的鈣鈦礦的高效和高亮度電致發光,自發形成亞微米級結構,它能有效地從器件中提取光,并保持與波長和視角無關的電致發光。這些鈣鈦礦是通過在鈣鈦礦前驅體溶液中加入氨基酸添加劑而形成的。此外,添加劑可有效鈍化鈣鈦礦表面缺陷并減少非輻射復合。鈣鈦礦LED具有20.7%的峰值外量子效率(電流密度為18mA/cm2),能量轉換效率為12%(在10mA/cm2的高電流密度下),接近性能最佳的有機LED的價值。相關成果以題為“Perovskite light-emitting diodes based on spontaneously formed submicrometre-scale structures”發表在了Nature上。
文獻鏈接:Perovskite?light-emitting?diodes?based?on?spontaneously?formed?submicrometre-scale?structures(Nature,2018,DOI:10.1038/s41586-018-0576-2)
4.Science:在MOF中實現乙烷/乙烯分離的新思路
太原理工大學的李晉平、美國國家標準與技術研究院(NIST)的Wei Zhou以及德克薩斯大學圣安東尼奧分校的陳邦林(共同通訊作者)等人合作提出了利用微孔MOF材料優先吸附乙烷從而實現乙烷/乙烯混合物分離的思路。以往的吸附材料由于與乙烯具有更強的親和力,所以會采用吸附乙烯將其從混合物中分離的方法。然而,乙烯/乙烷混合物中乙烯占比大,并且乙烯是目標產物,因此采用吸附乙烯的分離方法需要經過多次吸附-解吸附循環,依然是一個能耗巨大的過程。而該項工作制備了一種Fe2(O2)(dobdc)的微孔MOF,并發現這一材料中的鐵-超氧位點與乙烷的相互作用更加強烈。進一步的實驗也表明,在寬泛的壓力范圍內,這一含有鐵-超氧位點的MOF不僅對乙烷吸附量巨大,而且展現出優異的乙烷/乙烯選擇性吸附性能。中子粉末衍射以及理論計算也證明了鐵-超氧位點對乙烷的識別作用,結合實驗現象更說明這一報道的MOF材料及其代表的選擇性吸附思路為發展新型氣體分離工藝提供了基礎。2018年10月26日,相關成果以題為“Ethane/ethylene separation in a metal-organic framework with iron-peroxo sites”的文章在線發表在Science上。
文獻鏈接:Ethane/ethylene separation in a metal-organic framework with iron-peroxo sites(Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aat0586)
5.Science:效率為17.3 %的有機和液相處理的串聯太陽能電池
國家納米科學中心的丁黎明研究員和南開大學的陳永勝教授、萬相見教授(共同通訊作者)等人合作通過實驗和理論模型相結合的模式,對材料和器件進行了優化設計,從而獲得了能夠更加有效利用光能的有機太陽能電池。該合作團隊首先利用半經驗分析理論預測了有機太陽能電池可達到的最高功率轉換效率(PCE)和活性層材料的參數要求,認為在合適的條件下有機太陽能電池的PCE可突破25%。以此模型為基礎,研究人員利用在可見光區域和近紅外區域具有良好互補吸收的PBDB-T:F-M和PTB7-Th:O6T-4F:PC71BM分別作為前電池和后電池的活性層材料,并采用與工業化生產相適應的溶液加工方法,制備得到了2終端的疊層有機太陽能電池,其PCE高達17.3%。這一研究所獲得的光電轉換效率刷新了目前已有文獻報道的有機太陽能電池最高效率,使得有機太陽能電池的產業化前景更加明朗。2018年9月14日,相關成果以題為“Organic and solution-processed tandem solar cells with 17.3% efficiency”的文章在線發表在Science上。
文獻鏈接:Organic and solution-processed tandem solar cells with 17.3% efficiency(Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aat2612)
6.Science:鈣鈦礦太陽能電池商業化面臨的挑戰
韓國蔚山國家科學技術大學的Sang Il Seok、美國科羅拉多大學的Michael D. McGehee、加拿大多倫多大學的Edward H. Sargent以及華中科技大學的韓宏偉(共同通訊作者)等人合作撰寫了一篇綜述,總結了PSCs領域的最新科研進展以及其在商業化道路上依舊存在的諸多挑戰。PSCs自發展以來其光電轉換效率不斷提高,2009年的時候這一器件的PCE只有3.8%,隨著今年來相關技術的迅猛發展PSCs的效率記錄不斷被打破,如今文獻報道的PCE可以達到23.3%。然而,雖然器件效率在實驗室里不斷創造新高,PSCs的穩定性和擴大生產的挑戰依然是商業化道路上最需要克服的挑戰。近來,在溫度55℃、功率為1kW/m2的照明作用下PSCs的壽命可達到1000小時左右,根據測算,這一輻照強度相當于能夠在大多數歐洲國家提供10年的戶外使用期限。另一方面,PSCs的擴大化生產也在穩步發展中。目前,光伏公司已經制備出大面積介觀PSCs模塊原型并開始著手生產這一類型的大面積PSC模塊。近年來,光伏市場依舊處在擴張狀態,這也意味著繼續降低每瓦功率的成本是非常必要,這也要求光伏器件的效率和使用壽命都能有所提高,以此推進PSCs的商業化進程。2018年9月21日,相關成果以題為“Challenges for commercializing perovskite solar cells”的綜述文章在線發表在Science上。
文獻鏈接:Challenges for commercializing perovskite solar cells(Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aat8235)
7.Nature:Weyl聲子晶體表面波的拓撲負折射
Nature在線發表了武漢大學劉正猷教授、邱春印教授(共同通訊作者)團隊題為“Topological negative refraction of surface acoustic waves in a Weyl phononic crystal”的文章,報道了由Weyl聲子晶體所承載的拓撲表面波的負折射,這是最近發現的Weyl半金屬的聲學模擬物。發生這種拓撲負折射的界面是分離晶體不同側面的一維邊緣。通過剪裁Weyl聲子晶體的表面端部,可以設計表面聲波的恒定頻率輪廓,以在某些界面產生負折射,同時在同一樣品內的不同界面實現正折射。相比更為常見的表面波行為,由于恒定頻率輪廓的開放性,報道的晶體可以防止不必要的反射,這是Weyl晶體拓撲保護表面狀態的標志。
文獻鏈接:Topological negative refraction of surface acoustic waves in a Weyl phononic crystal(Nature,2018,DOI: 10.1038//s41586-018-0367-9)
8.Science:超四方薄膜通過相間應變實現巨大極化
北京科技大學的陳駿教授以及邢獻然教授(共同通訊作者)等人提出了新型“相間應變”的策略并以此在超四方性薄膜上實現了巨大極化。該研究發現利用晶格結構相似、晶格參數不同的兩種材料,在外延生長時晶界處的晶格參數是相互匹配的,從而可在材料間產生各向同性應變,即“相間應變”。利用這種“相間應變”策略,研究人員在PbTiO3外延復合鐵電薄膜上引入高負壓從而實現了巨大的極化性能,其剩余極化強度可達到236.3微庫倫/cm2,是現有已知鐵電體的2倍。此外,這種薄膜的超四方性相在725℃的高溫下依然穩定,而對應塊體的相轉變溫度卻只有490℃。
文獻鏈接:Giant polarization in super-tetragonal thin films through interphase strain(Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aan2433)
9.Science:鈰光催化選擇性功能化甲烷、乙烷和高級烷烴
上海科技大學左智偉研究員(通訊作者)團隊將配位體與金屬的電荷轉移(LMCT)催化應用于醇原料的直接活化,使得烷氧基自由基介導的環狀醇的骨架重排和通過氫原子轉移(HAT)的伯醇實現C-H官能化。利用吸收的光能通過瞬時配位的Ce(IV)-醇鹽的均裂促進靶向氧化,在溫和且操作簡單的條件下用廉價的鈰(III)鹽作為前驅光催化劑,實現了高催化效率(甲烷的轉化數高達2900,乙烷的轉化數為9700)和選擇性。配體-金屬電荷轉移激發產生于簡單醇生成的烷氧基,其反過來充當HAT催化劑。混合相氣/液反應適合于連續流動,使氣體原料在光催化轉化中得到有效利用。這種光催化平臺已經實現了甲烷和其他簡單烴的幾種直接轉化,包括胺化,烷基化和芳基化,并為原料烷烴的進一步官能化提供了可靠的機會。
文獻鏈接:Selective functionalization of methane, ethane, and higher alkanes by cerium photocatalysis(Science, 2018, DOI:10.1126/science.aat9750)
10.Science: Dirac源場效應晶體管作為節能、高性能的電子開關
北京大學的張志勇-彭練矛課題組在Science上發表文章,題為:Dirac-source field-effect transistors as energy-efficient, high-performance electronic switches。團隊表明,具有在費米能級附近比傳統的場效應晶體管更窄的電子密度分布的石墨烯Dirac源(DS)可以降低SS。在室溫下具有碳納米管通道的DS-FET能夠提供平均40mV/decade,并且在60mV/decade下高器件電流I60達到了40 μA/μm。與最先進的硅14納米節點FETs相比,該團隊在更低的0.5V(硅的電壓為0.7伏)應用偏壓下得到了一個類似的on狀態電流,而在off狀態下,低于35mV/decade。
文獻鏈接:Dirac-source field-effect transistors as energy-efficient, high-performance electronic switches, (Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aap9195)
11.Science: COF的單晶XRD結構表征手段
在蘭州大學王為教授,北京大學孫俊良教授和美國加州大學伯克利分校Omar M. Yaghi教授(共同通訊作者)的帶領下,與伯克利全球科學研究所,百時美施貴寶公司和天津化學化工協同創新中心合作,報告了一種使用苯胺作為調制劑來生長由強亞胺鍵(~600 kJ/mol)固定在一起的高質量三維(3D)多孔COF大單晶。苯胺具有與COF成分相似的反應性,但是它是單官能的,并且作為成核的抑制劑,因此改變了結晶過程。高質量的晶體允許收集高達0.83?分辨率的單晶X射線衍射數據,從而產生明確的解決方案和精確的各向異性細化。具體地,破解亞胺基COF-300中的相互滲透程度,并確定水合形式的COF-300中的水的排列。COF-303的反向亞胺連接性與非反向類似物不同,并且獲得了等網狀擴展的COF(LZU-79)的晶體結構。此外,團隊用罕見的lon-b-c3拓撲結構解決并改進了新合成的手性LZU-111的單晶結構。
文獻鏈接:Single-crystal x-ray diffraction structures of covalent organic frameworks(Science, 2018, DOI:10.1126/science.aat7679)
12.Science:非金屬基三維鈣鈦礦鐵電體
在東南大學游雨蒙教授和熊仁根教授(共同通訊作者)的帶領下,與南昌大學和南京航空航天大學合作,使用分子設計策略并精心選擇有機陽離子來開發一系列無金屬ABX3型3D鈣鈦礦鐵電體,其通式為A(NH4)X3(其中A是二價有機陽離子,X是Cl,Br或I)。團隊合成了該系列的23個不同樣品,具有一系列不同的結構和相變溫度。在第一個A(NH4)X3鈣鈦礦中,MDABCO-NH4I3(MDABCO是N-甲基-N'-二氮雜雙環[2.2.2]辛銨)具有448 K的高相變溫度(T0)和22μC/cm2的大Ps,與BTO性能相當。此外,使用壓電響應力顯微鏡(PFM),發現了具有八個偏振方向的各種鐵電疇的共存,并且證明了通過施加電場可以靈活地旋轉偏振方向。團隊的策略證明了高性能無金屬鐵電鈣鈦礦的可行性。在沒有金屬元素的情況下,預期這些有機物與其無機和有機-無機對應物相當,通過高柔韌性,可調節的結構-性質關系,可能的溶液和真空工藝以及有機材料的生物相容性而得到增強。這些屬性使其在柔性設備,軟機器人,生物醫學設備和其他應用中具有吸引力。
文獻鏈接:Metal-free three-dimensional perovskite ferroelectrics(Science, 2018, DOI:10.1126/science.aas9330)
13.Nature: 雙相納米結構鑄就史上最強鎂合金
法國國家科技科學院院士、香港城市大學副校長呂堅(通訊作者)等人通過磁控濺射法將直徑約6 nm的MgCu2晶粒均勻地嵌入約2 nm厚的富含鎂的無定形殼中,生產獲得具有非晶/納米晶雙相結構的鎂基超納尺寸雙相玻璃晶(SNDP-GC)。該雙相材料結合并加強了納米晶材料與非晶納米材料的優勢,在室溫下表現出接近理想強度,并且解決了樣品尺寸效應問題。所制成的鎂合金體系是由埋在無定型玻璃殼中的納米晶核組成,所得雙相材料的強度是近乎理想的3.3 GPa,這也是迄今為止強度最大的鎂合金薄膜。
文獻鏈接:Dual-phase nanostructuring as a route to high-strength magnesium alloys(Nature, 2017, DOI: 10.1038/nature21691)
14.Nature: 首次利用Pt/α-MoC催化劑實現低溫甲醇/水反應產氫
北京大學馬丁與中國科學院大學周武、山西煤化所溫曉東以及大連理工大學石川(共同通訊作者)等人研制了雙功能Pt/MoC甲醇液相重整制氫復合催化劑體系,利用程序升溫滲碳工藝將甲烷和氫氣同各種前驅體混合在一起,制成多種鉑改性的碳化鉬催化劑。與β-Mo2C相比,α-MoC和鉑的相互作用更加強烈,使得高溫活化過程中鉑在α-MoC表面處于一種原子級分散態,產生一個極高密度的電子-缺陷表面Pt位點,可吸附/活化甲醇。同時,α-MoC表現出極高的水解離活性,在反應過程中產生豐富的表面羥基,加速鉑與α-MoC界面處反應中間體的重整。
文獻鏈接:Low-temperature hydrogen production from water and methanol using Pt/α-MoC catalysts(Nature, 2017, DOI: 10.1038/nature21672)
15.Nature: 最低晶格錯配與高密度納米析出相聯手打造超強鋼!
北京科技大學呂昭平教授(通訊作者)課題組通過創新超高強度鋼的合金設計理念,發展了超強韌的高密度有序Ni(Al,Fe)納米顆粒強化高性能新型馬氏體時效鋼。新型超高強韌鋼的強化基于最低錯配度下獲得最大程度彌散析出和高剪切應力的創新思想,一方面通過“點陣錯配度最小化”,顯著降低金屬間化合物顆粒析出的形核勢壘,促進顆粒均勻彌散分布,顯著提高強化顆粒的體積密度和熱穩定性,低錯配度共格界面結合小尺度有效緩解增強顆粒周邊微觀彈性畸變,改善材料宏觀均勻塑性變形能力;另一方面,引入“有序效應”作為主要強化機制,有效阻礙位錯對增強相顆粒的切過作用,從而獲得優異綜合性能的新型馬氏體時效鋼。
文獻鏈接:Ultrastrong steel via minimal lattice misfit and high-density nanoprecipitation(Nature,2017,DOI:10.1038/nature22032)
16.吉林大學利用羥基自由基加快沸石分子篩材料的制備過程
沸石zeolite一詞源于希臘,就是沸騰的石頭。它是一種多孔材料,精于過濾、催化、離子交換等多種領域。傳統方法是溶膠-凝膠法,一般要耗上幾天,而且機理不明。吉林大學的于吉紅院士、馮國棟博士等人研究發現,通過紫外照射或Fenton反應向沸石分子篩水熱合成體系額外引入羥基自由基,能夠顯著加快沸石分子篩的成核,從而加速其晶化過程。
這一發現是無機微孔晶體材料生成機理研究方面的重要突破,使人們對沸石分子篩的生成機理有了新認識,為在工業上具有重要需求的沸石分子篩材料的高效、節能和綠色合成開辟了新的路徑。
文獻鏈接:Accelerated crystallization of zeolites via hydroxyl free radicals
17.Science:首次實現5nm碳納米管CMOS器件 打破傳統硅基極限
北京大學彭練矛和張志勇(共同通訊作者)等人制備了10納米柵長(對應5納米技術節點)的頂柵碳納米管場效應晶體管,在相同尺寸下,其性能已經超越硅基互補金屬-氧化物半導體(CMOS)FETs。通過對柵長尺寸縮小影響器件性能的研究發現,相比硅基器件,使用石墨烯接觸的碳納米管場效應晶體管表現出更優的性能,包括更快的響應速度、更低的驅動電壓(碳納米管0.4 V,硅0.7 V)、亞閾值擺幅更小(73 mV/decade)。5納米CNT FETs已經接近場效應晶體管的量子極限,實現場效應晶體管的單電子開關操作,這是目前所實現的最小的納米反相器電路。
文獻鏈接:Scaling carbon nanotube complementary transistors to 5-nm gate lengths(Science,2017,DOI:10.1126/science.aaj1628)
18.Science:首次合成五唑陰離子鹽高能含能材料
南京理工大學化工學院胡炳成與陸明教授(共同通訊作者)首次合成并表征了穩定的五唑陰離子鹽(N5)6(H3O)3(NH4)4Cl。這種陰離子是利用間氯過氧苯甲酸和甘氨酸亞鐵直接切斷多取代芳基五唑的C-N鍵得到。并通過單晶X射線衍射進行結構表征,分析其各類鹽的穩定性。同時該穩定全氮陰離子鹽的分解穩定則高達116.8℃。
文獻鏈接:Synthesis and characterization of the pentazolate anion cyclo-N5-?in (N5)6(H3O)3(NH4)4Cl(Science,2017,DOI:10.1126/science.aah3840)
19. 香港城大Science:多組分金屬間納米粒子和復雜合金的優良力學行為
在香港城市大學劉錦川教授(通訊作者)團隊的帶領下,與香港理工大學、北京工業大學、中國科學院金屬研究所和中南大學合作,在基于單主元合金系統的合金設計無法突破這一棘手的難題下(進一步優化合金化學和微觀結構的能力有限),團隊最近提出的多元素合金系統的冶金設計為緩解這些問題提供了一條有希望的途徑。在這項研究中,團隊開發了一種創新的設計策略,以消除千兆帕斯卡強度合金的延性損失。設計理念是在可控制地制造用于fcc型HEA系統中的相干強化的延性多組分金屬間納米粒子(MCINPs),通過控制有序-無序相變和元素分配,實現了MCINPs的納米級沉淀的原位延展化。這種概念設計不僅能夠充分發揮金屬間納米粒子的強化作用,而且能夠保持較高的加工硬化率和塑性變形穩定性。因此,MCINP強化合金(MCINPS)具有出色的強度-延展性組合,而不會遇到早期局部縮頸和有限均勻延展性的常見問題。這種MCINP強化合金在環境溫度下具有1.5千兆帕的優異強度和高達50%的延展性。相關成果以題為“Multicomponent intermetallic nanoparticles and superb mechanical behaviors of complex alloys”發表在了Science上。
文獻鏈接:Multicomponent intermetallic nanoparticles and superb mechanical behaviors of complex alloys(Science, 2018, DOI:10.1126/science.aas8815)
本文由材料人編輯部學術組Z,Chen供稿,材料牛整理編輯。
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