國家納米科學中心何軍Adv. Mater. : 揭示范德華雙極半導體的傳導行為

【引言】

原子級薄范德華半導體(vdWS)作為新一代光電器件的良好材料而備受關注。然而，在不同vdWS中仍然存在爭議的基本問題是其傳導行為的真實起源(如傳導類型)。由于vdWS的原子級薄的厚度以及未經摻雜，難以利用傳統半導體理論解釋這一問題。特別是雙極傳導行為，即電子在正柵極偏壓(n極性)下傳輸，空穴在負偏壓(p極性)下傳輸，已在許多vdWS中觀察到，例如MoTe₂、WSe₂和黑磷。然而，雙極性vdWS的傳導行為的潛在機理仍然難以捉摸。到目前為止，已經在許多新材料中觀察到雙極行為，如碳納米管(CNT)。然而，對于像CNT這樣的極低維系統，觸點可能主導傳輸行為。例如，研究人員已發現CNT用于肖特基勢壘場效應晶體管(SBFET)，其中雙極傳導主要來自電子和空穴通過觸點處的肖特基勢壘注入。最近，研究人員將SBFET模型用于分析黑磷基晶體管，并且發現能夠解釋其雙極傳導特征。但是這一模型是否可以推廣到其他vdWS仍然懸而未決。

【成果簡介】
近日，國家納米科學中心何軍研究員(通訊作者)等從分析和理論上對雙極性vdWS的傳導行為進行了研究，并在Adv. Mater.上發表了題為“Uncovering the Conduction Behavior of van der Waals Ambipolar Semiconductors”的研究論文。數值模擬結果表明肖特基勢壘場效應晶體管(SBFET)模型可以完全解釋雙極性vdWS。基于上述結果，作者發現在改變層厚的同時廣泛觀察到的導電極性轉變主要來自金屬/vdWS界面處的能帶對準的調諧。通過在vdWS和基板之間引入惰性hBN層，可以抑制/反轉這種轉變。 通過第一性原理計算，證明金屬/vdWS/襯底相互作用在調整肖特基勢壘高度中起著至關重要的作用，最終決定了雙極性vdWS表現出的傳導行為。

【圖文簡介】
圖1 以MoTe₂器件為例驗證SBFET模型

a) 在室溫下測量的MoTe₂器件的漏極電流-柵極電壓特性曲線(紅色空心圓)，藍線表示根據SBFET模型的模擬結果，內插為該裝置的相應光學顯微鏡圖像，三種不同電荷載流子注入模式標記為i-iii；
b) 不同柵極電壓范圍下的能帶示意圖，其中黃色方塊、紅色和藍色球分別代表金屬觸點、電子和空穴；
c) V_GS=80 V、30 V、0 V和-80 V時ln(I_DS/T^3/2)和1000/T之間的關系；
d) 不同柵極電壓下的某一接觸端子處的能帶示意圖。

圖2 MoTe₂/WSe₂基SBFET隨厚度變化的傳導行為

a,c) 不同層數的MoTe₂和WSe₂的漏極電流密度-有效柵極電壓特性曲線(空心圓)，實線為根據SBFET模型的相應模擬結果；
b,d) 抽取的MoTe₂和WSe₂的本征肖特基勢壘高度隨層數的變化。

圖3 完全置于hBN上的MoTe₂ SBFET電子特性

a) 單層MoTe₂置于厚hBN上器件的光學顯微鏡圖像；
b) 0.1、0.3和0.5 V偏壓下的漏極電流密度-柵極電壓曲線(空心點)，實線為根據SBFET模型的模擬結果；
c) 不同柵極電壓下的漏極電流-偏壓關系；
d) 不同的柵極電壓下ln(I_DS/V_DS^3/2)和1/V_DS之間的關系；
e) 偏壓范圍為0.1~3 V時ln(I_DS/T^3/2)與1000/T的Arrhenius曲線；
f) 在小(上)和大(下)偏壓下的能帶示意圖。

圖4 接觸條件對MoTe₂和WSe₂ SBFET電子性能的影響

a) 具有SiO₂(頂部)和hBN(底部)接觸區域的器件示意圖，其中紅色和淺藍色實心圓圈代表電子和空穴，黃色、綠色、深藍色和粉紅色球分別代表硫屬元素(Te或Se)、過渡金屬(Mo或W)、B和N元素；
b) 不同偏壓下，MoTe₂器件在SiO₂上的全部(實線)和溝道部分(虛線)的漏極電流密度-柵極電壓特性曲線；
c) 不同偏壓下，WSe₂器件在SiO₂上的全部(實線)和溝道部分(虛線)的漏極電流密度-柵極電壓特性曲線。

圖5 襯底對MoTe₂肖特基勢壘影響的DFT計算

a) MoTe₂/Cr和Cr/MoTe₂/SiO₂系統的原子結構，其中虛線表示模擬單元，頂部和底部為相應系統的頂視圖，中部為側視圖；
b) MoTe₂/Cr系統和原始MoTe₂的能帶結構；
c) Cr/MoTe₂/SiO2系統和原始MoTe₂的能帶結構；
d) 在hBN(頂部)和SiO₂(底部)上具有接觸區域的器件電荷注入示意圖，其中紅色和藍色箭頭分別表示電子和空穴的注入。

【小結】

綜上所述，作者通過實驗數據與數值模擬相結合，已經證明了包括MoTe₂和WSe₂的vdWS的雙極傳導行為可用SBFET模型完全解釋，其中總電流由電子和空穴分支組成，對于其中任一支，隧道效應和熱電子發射都可以根據能帶彎曲條件(即有效的肖特基勢壘高度)做出貢獻。之后作者使用該模型來解釋降低層厚同時雙極vdWS的傳導極性轉換現象(從n主導到p主導或甚至純“p型”)。這一轉變顯然是因為電子和空穴之間的固有肖特基勢壘高度比的增加(q_φiBe/_φiBh)。然而，將vdWS完全或部分(僅接觸區域)置于惰性hBN層上可抑制這種轉變。通過從頭計算，作者證實金屬/ vdWS /襯底之間的相互作用決定了肖特基勢壘高度，進而決定了SBFET表現出的傳導行為。該工作不僅對雙極性vdWS的傳導極性調制進行了一般性的解釋，而且還有助于重新考慮相關領域中觀察到的實驗現象。

文獻鏈接：Uncovering the Conduction Behavior of van der Waals Ambipolar Semiconductors (Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201805317)

本文由材料人編輯部abc940504【肖杰】編譯整理。

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