美國西弗吉尼亞大學J. Am. Chem. Soc. : 巰基化Ag合金化Au納米團簇中CO吸附的機器學習預測

【引言】

巰基化金納米團簇是研究最廣泛的體系之一，在催化、電子和生物醫學等領域具有重要應用。隨著合成技術的發展，研究人員發現了上述體系的雙金屬類似物，能夠進一步調節金基納米團簇的電化學性質以擴大其適用范圍。遺憾的是，尚無理論方法可在合理的時間內探索所有可能的合金組合，開發能夠智能預測性質的方法十分重要。目前，研究人員成功運用現代機器學習模型來預測各種納米體系的化學特征，包括介電常數、原子電荷、帶隙、氣體吸附和HOMO/LUMO能級等。近年來，研究人員提出了定義配位數的不同方法來預測沒有配體鈍化的金屬納米團簇中的吸附性質。然而，含有不同非金屬原子并且不同方向取向配體的存在使吸附劑-吸附物的相互作用更加復雜。

【成果簡介】

近日，美國西弗吉尼亞大學James P. Lewis教授(通訊作者)等提出了一種基于隨機森林方法的機器學習模型來預測巰基保護納米團簇的CO吸附，并在J. Am. Chem. Soc.上發表了題為“Machine-learning Prediction of CO Adsorption in Thiolated Ag-alloyed Au Nanoclusters”的研究論文。作者的模型中使用了最初基于Au₂₅納米團簇的兩個特征選擇和訓練階段。機器學習方法的優點之一是定義特征中的相關性解開了各種結構參數之間的關系。例如，在Au₂₅中，作者發現基于Ag原子相對于CO吸附位點的分布的特征是預測吸附能量中最重要的。該機器學習模型很容易擴展到其他基于Au的納米團簇，此外，作者展示了關于Ag合金Au₃₆或Au₁₃₃納米團簇上CO吸附的預測。

【圖文簡介】
圖1 CO/Au₂₅體系的示意圖

CO/Au₂₅體系的示意圖，其中兩個相鄰層的假設邊界以紅色虛線表示，AS代表CO吸附位點，表面上的Au/Ag原子吸附位點以藍色表示，由于空間位阻CO難以接近的核心Au/Ag位點以橙色表示。

圖2 計算的CO吸附能變化

計算的CO吸附能變化。

圖3 用于理論計算的重要特征

隨機森林選擇的特征按重要程度排列以及相應的Pearson相關系數和互信息值。

圖4 特征之間相關性矩陣

最重要特征之間的相關性矩陣。

圖5 最終模型實際與預測吸附能量的預測性能曲線

a) 實際與預測的回歸曲線；
b) (預測-實際)吸附能的直方圖計數。

圖6 Au₃₆和Au₁₃₃納米團簇的預測性能圖

a) Au₃₆納米團簇的預測性能圖；
b) Au₁₃₃納米團簇的預測性能圖。

【小結】

綜上所述，作者開發了一種基于隨機森林方法的機器學習模型來預測基于Au的納米團簇的CO吸附能量，首先使用Ag合金化的Au₂₅納米團簇訓練模型。使用兩步特征選擇過程和特征工程方法，作者對吸附能進行了預測，精度為0.78(R2)和0.17(RMSE)。為實現快速預測，作者選擇的特征僅基于未優化的吸附系統的結構特性。此外，作者使用與Au₂₅模型相同的定義特征預測了較不對稱的Au36納米團簇和較大的Au₁₃₃納米團簇中的CO吸附能，預測精度(R2)分別為0.65和0.75。該模型有望作為一種初篩工具來篩選符合條件的材料進一步準確分析。

文獻鏈接：Machine-learning Prediction of CO Adsorption in Thiolated Ag-alloyed Au Nanoclusters (J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b08800)

本文由材料人編輯部abc940504【肖杰】編譯整理。

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