人民大學慕成&北京大學徐東升Adv. Funct. Mater.：用FAI處理MAPbI3薄膜對高性能鈣鈦礦太陽能電池的缺陷減少

【研究背景】

有機鉛三鹵鈣鈦礦由于具有良好的光帶邊緣、長載流子擴散長度、弱激子結合能和高吸收系數等優異的光電性能，成為一種具有廣闊發展前景的光電壓材料。在過去幾年中，鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的功率轉換效率（PCE）從3.8%到超過23%，為后續應用帶來巨大潛力。通過多種加工方法制造高質量的鈣鈦礦薄膜（PSC），使得PSC的快速發展成為可能。而表面覆蓋均勻、結晶質量高的鈣鈦礦薄膜是保證充分采光和減少復合光損失的關鍵。為了從溶劑中獲得高質量的鈣鈦礦層，人們開發了大量的制備方法，如前驅溶劑法、抗溶劑洗滌、設計成分改變等。迄今為止，通過調整的一步旋涂法可以方便地生產具有再現性和良好效率的PSC。然而，其測量得到PSC多晶線薄膜的光致發光復合壽命遠遠短于單一鈣鈦礦晶體，這表明與單晶相比其晶體缺陷密度仍然很大。因此，降低這些缺陷是制備高質量鈣鈦礦薄膜必須面臨的問題。

【成果簡介】

近日，人民大學慕成&北京大學徐東升通過使用甲脒碘化物（FAI）的CH₃NH₃PbI₃(MAPbI₃)一步沉積法對鈣鈦礦的表面進行處理，提出了一種后處理策略來優化鈣鈦礦結晶。通過時間分辨光譜、開路光電壓衰減和時間分辨電荷提取研究的載流子動力學表明，FAI后處理可以提高鈣鈦礦的晶體質量，進一步降低鈣鈦礦薄膜中的晶體缺陷。與對照組太陽能電池相比，通過FAI處理的光伏器件顯示出的性能得到了極大改善。由于填充因子的顯著改善，使得太陽能電池獲得了具有20.25％的極佳功率轉換效率。同時這項研究為多相結構的設計、生長和應用開辟了新的可能性，并提供了一種新的方法來設計復雜的納米復合系統。該成果近日以題為“Reduced Defects of MAPbI₃ Thin Films Treated by FAI for High-Performance Planar Perovskite Solar Cells”發表在知名期刊Adv. Funct. Mater.上。

【圖文導讀】

圖一：采用反溶劑法和FAI后處理法制備鈣鈦礦層的實驗過程示意圖。

圖二：不同FAI濃度處理MAPbI₃薄膜的SEM圖像。

(a) 未處理；
(b) 0.5 mg mL^?1 FAI；
(c) 1 mg mL^?1 FAI；
(d) 2 mg mL^?1 FAI。

圖三：不同FAI濃度處理前后MAPbI₃薄膜的UV-vis吸收光譜和XRD圖

(a) 用FAI處理及未處理對照MAPbI₃薄膜的UV-vis吸收光譜；
(b) 靠近吸收邊緣的放大視圖；
(c) 不同FAI濃度處理的MAPbI₃鈣鈦礦薄膜的XRD圖譜；
(d) MAPbI₃鈣鈦礦薄膜(110)晶格XRD的平面放大圖。

圖四：基于FAI處理MAPbI₃鈣鈦礦薄膜的太陽能電池性能

(a-d) 對照組與FAI處理組太陽能電池的V_OC, J_SC , FF and PCE統計學分布，從100個太陽能電池收集的數據（每種類型50個太陽能電池）；
(e) 基于原始MAPbI₃膜和1 mg mL^-1 FAI處理膜的太陽能電池的J-V曲線；
(f) 基于原始MAPbI₃膜和1 mg mL^-1 FAI處理膜的太陽能電池的EQE光譜。

圖五：納米復合材料的光學性質

(a) 對照組與1 mg mL^-1 FAI處理MAPbI₃膜的時間分辨光譜；
(b) 基于原始MAPbI₃膜和1 mg mL^-1 FAI處理膜的太陽能電池的開路電壓衰減曲線；
(c) 光電壓約為1 V時的特征電荷提取動力學圖；
(d) 由TRCE測量得到的Q-V關系圖，散點是實驗數據，實線是擬合結果。

【小結】

綜上所述，作者通過優化濃度的FAI溶液后處理工藝，將MAPbI₃薄膜轉化為高質量的PSC薄膜(無針孔、大晶粒)。由于FAI的選擇性，除對其形態學具有明顯的修飾外，還對其進行了處理大顆粒的MAPbI₃薄膜在電荷分離、電荷收集和表面鈍化性能方面均有所改善。經過FAI處理的MAPbI₃與原始的MAPbI₃ PSC太陽能電池相比，顯示出超過20%的效率。因此，這種簡單的FAI處理工藝能制備具有較好重現性及高性能PSC，是一種非常有前景的方法。

文獻鏈接： Reduced Defects of MAPbI₃ Thin Films Treated by FAI for High-Performance Planar Perovskite Solar Cells (Adv. Funct. Mater. 2018, 1805810)

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