國家納米科學中心謝黎明Nano Lett.：1T-TaS2中多態電荷波密度相變的拉曼光譜和動態電學研究

【引言】

二維分層1T-TaS₂含有豐富的電荷密度波（CDW）狀態，因此具有不同的電子結構和物理性質和廣泛的應用，如相變存儲器，電子振蕩器和光電探測器。在不同溫度下，二維分層1T-TaS₂有各種CDW基態，應用光學和電刺激也觀察到1T-TaS₂的多個中間相。本文采用拉曼光譜和動態電學測量，研究1T-TaS₂中電場驅動的多態CDW相變。在平面內電場下，采用原位拉曼光譜發現了電場下誘導NCCDW到ICCDW相轉變的直接光譜證據。

【成果簡介】

近日，中國國家納米科學中心的謝黎明（通訊）作者等人，通過拉曼光譜和1T-TaS₂中的電壓振蕩，研究了電場驅動的多態CDW相變；分析了聲學和光學聲子模式下，1T-TaS₂的電導率與拉曼光譜強度之間的相關性。研究表明多態轉換源于從近公度結構NCCDW相到失衡的中間狀態，再到非公度結構ICCDW相轉變。隨著電場的增加，不同CDW狀態的停留時間也發生了變化。在較低溫度下，由于中間相之間的較高能量勢壘和較低溫度下較低的熱激發能量，多態振蕩消失。相關成果以“Raman Spectroscopic and Dynamic Electrical Investigation of Multi-State Charge-Wave-Density Phase Transitions in 1T-TaS₂”為題發表在Nano Letter上。

【圖文導讀】

圖 1 1T-TaS₂的非公度結構（ICCDW）與近公度結構（NCCDW）的轉變

（a）1T-TaS₂的晶體結構；

（b）從NCCDW相到ICCDW相的相變的示意圖；

（c）在室溫下，1T-TaS₂的100圈的IV循環圖（ 插圖：裝置的SEM圖）；

（d）不同溫度下，1T-TaS₂的相變圖；

（e）少量TaS₂的NCCDW到ICCDW相的轉變溫度與電阻依賴性圖。

圖 2 1T-TaS₂的熱驅動和電驅動相變的拉曼測試

（a）變溫拉曼光譜的實驗裝置；

（b）在290-380 K下，加熱過程中彩色二維拉曼光譜圖；

（c）在選定溫度下的拉曼光譜圖；

（d）溫度與拉曼強度的關系圖；

（e）電驅動相變的拉曼測量裝置；

（f）彩色二維拉曼光譜圖；

（g）不同電壓下的拉曼光譜圖；

?（h）施加電壓與拉曼強度的關系圖。

圖 3?不同溫度和電壓下，1T-TaS₂的拉曼光譜圖

（a）在290-380 K下，1T-TaS₂的彩色二維拉曼光譜圖；

（b）在300 K，355 K和380 K下的拉曼光譜圖；

（c）在0-2.4 V下，1T-TaS₂的彩色二維拉曼光譜圖；

（d）在1.0，1.7和2.4 V電壓的拉曼光譜圖。

圖 4 1T-TaS₂的電子振蕩器測試

（a）振蕩器的電路圖；

（b）1T-TaS₂器件的輸出電壓波形圖；

（c）在1.95-2.19 V輸入電壓時的電壓振蕩圖；

（d）1T-TaS₂振蕩器的相應IV曲線；

（e）不同輸入電壓下，IC、IM1和IM2狀態的能量示意圖；

（f）不同輸入電壓下，IC、IM1和IM2狀態的停留時間的統計曲線；

（g）在不同輸入電壓下，TIC-IM1、TIM1-IM2和TIM2-IC的轉換時間統計圖。

圖 5 1T-TaS₂的多態電子振蕩器件測試

（a）五個裝置的IV曲線圖；

（b）五個器件的振蕩波形圖；

（c）放大振蕩波形圖。

圖 6 1T-TaS₂與溫度相關的電子振蕩

（a）220-295 K溫度范圍內，1T-TaS₂的IV曲線；

（b）不同溫度下，同一裝置的電壓振蕩圖；

（c）室溫和低溫下，1T-TaS₂振蕩器的能量示意圖。

圖 7 相變期間的局部溫度的斯托克斯和反斯托克斯拉曼光譜分析

（a）在315-390 K范圍內，1T-TaS₂的二維彩色斯托克斯和反斯托克斯拉曼光譜圖；

（b）不同溫度下，斯托克斯和反斯托克斯強度與溫度的關系圖；

（c）不同電壓下，斯托克斯和反斯托克斯拉曼光譜圖；

（d）不同電壓下，斯托克斯和反斯托克斯強度比與計算溫度的關系。

【小結】

本文分析了1T-TaS₂的電驅動多態CDW躍遷的機制。 通過面內電場分析發現：可以由IV曲線中的多個步驟反映中間狀態，研究NC到IC相變過程。同時，溫度和電壓與拉曼光譜之間的相關性，證明了電場導致的不平衡的中間狀態，能夠導致NC到IC的相變。另外， 中間狀態的1T-TaS₂振蕩器具有多態波形的電壓振蕩， 電壓振蕩也可以作為研究不同溫度下NC，IC和中間狀態動態的有效方法。

文獻鏈接：Raman Spectroscopic and Dynamic Electrical Investigation of Multi-State Charge-Wave-Density Phase Transitions in 1T-TaS₂（Nano Letters, 2019, DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b04855）。

本文由材料人編輯部張金洋編譯整理。

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