Nat. Nanotechnol.：機器人四維像素組裝范德華固體

【成果簡介】

近日，美國芝加哥大學的Jiwoong Park教授（通訊作者）等人報告了一種機器人四維像素組裝方法（VAR）用于制備范德華（vdW）固體，這種機器人具有速度快、設計可控、面積大和角度可控的優勢。本文成功用機器人組裝了原子級薄的二維組件制成的預圖案的"像素（pixels）"。制備的晶圓級的二維材料薄膜，通過一個干凈的、無接觸的過程進行圖案化，并采用高真空機器人膠印組裝。本文制備了80多個vdW固體，由100×100 μm²的區域組成，具有預先設計的圖案形狀，橫向/縱向編程的成分和可控的層間角度。這使得對vdW固體進行有效的光學光譜分析成為可能，揭示了MoS₂中新的激子和吸光層依賴性。此外，本文還制備了扭曲的N層組件，可以觀察到在≥4°的高層間扭曲角下，重建扭曲的四層WS₂的原子。這種方法能夠快速制備原子分辨率的量子材料，有助于實現vdW異質結構作為新型物理學和先進電子技術平臺的全部潛力。相關成果以“Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids”發表在Nature Nanotechnology上。

本文所有圖來源于?2022 Springer Nature

【引言】

在三維（3D）方向上，精準的控制無機晶體材料的結構和化學組成是集成電路的基礎。二維材料（2DMs）堆疊形成的范德華（vdW）固體，可以不受晶格或層間結合的限制，比傳統順序沉積方法更有優勢。首先，相鄰層之間的晶格和化學活性控制更靈活，可以獲得任意晶體成分垂直序列，并具有層間可調的電、磁和光電特性。其次，這種層間靈活性可以引入一個額外的維度θ，即層間晶格旋轉或扭曲，作為控制vdW固體特性的新自由度。這一現象在最新的動量空間晶體工程和扭曲的雙層和三層2DMs的超導性中已經得到證明。這種優勢是對傳統的圖案/沉積的三維控制方法的補充，并提供了一種性能可以系統地和精確地設計的新方法。要實現這些特性，需要在目標位置（x，y，z）準確放置許多2DM像素，并規定層間角方向。

【圖文導讀】

圖 1 機器人四維像素組裝?

（a）四維像素組裝的示意圖；

（b）晶圓級生長（i）、像素圖案化（ii）和機器人四維像素自動組裝（iii）制備vdW固體；

（c）為（b）中機器人制備的vdW固體的相應顯微照片

圖 2 vdW異質結構的真空自動組裝

（a）VAR制備vdW異質結構的示意圖；

（b）膠印結構示意圖；

（c）工藝流程圖；

（d）TSL過程的示意圖；

（e）縫合的光學顯微照片，來自13×13平方毫米的正方形（i），矩形（ii），三角形（iii）和片狀（iv）的WS₂像素。插圖：單個方形像素的光學顯微照片

圖 3 N層堆疊MoS₂的綜合光學分析

（a）1-16L MoS₂網格結構的白光光學顯微鏡圖像；

（b）16L(i)-(xvi)結構化像素組件的示意圖；

（c）16L異質結構制備的原位顯微照片；

（d）從（b）所示設計中提取的4L（頂部）、8L（中部）和16L（底部）MoS₂的截面STEM圖像；

（e）從（a）中的樣品中獲得的高光譜顯微鏡透射和反射圖像；

（f）從（a）中獲得的吸光光譜圖；

（g）從光學光譜數據中繪制的激子峰位置的擬合曲線；

（h）1-17L MoS₂的光致發光光譜

圖 4 重建扭曲的四層WS₂

（a）TEM獲得的4L結構的WS₂的SAED圖案。插圖：從單層WS₂的單晶制備扭曲的異質結構的示意圖，以及單晶WS₂三角形的光學顯微照片；

（b）一階（i）、二階（ii）和三階（iii）組衍射點的超晶格圖的放大圖；

（c）DF-TEM圖像，物鏡孔徑放在一組二階布拉格峰上，顯示了原子重建的證據，較大的"魚網（fishnet）"域歸因于最內層之間~4°的扭曲角，高頻條紋對應于最外層之間~12°的扭曲角

【小結】

本文采用機器人4D像素組裝提出了一種精確制備vdW固體的新方法。但是VAR也有一些局限性，即橫向和角度分辨率，可以通過使用更高規格的閉環執行器來改善。裝配區域的橫向尺寸可以通過開發一個更大的印模來增加，該印模可以用最佳的和均勻的力進行接觸。應變的形成，特別是在高層數時，可以通過盡量減少2DM-聚合物界面上無約束的熱機械應力來減少。與使用較厚的片狀hBN作為頂層的常見做法相比，大樣品尺寸和主要的單層材料是具有挑戰性的，它作為一個機械緩沖層，將異質結構與聚合物印模所帶來的輕微機械變形。與現有的基于剝落材料的制備方法相比，本文的制備工藝可以使相同的結構有效地組裝在同一芯片上。當與2DMs大單晶的生長相結合時，本文的組裝技術可以實現對更復雜的多層扭曲異質結構中工程電子狀態的高通量研究。這也為在技術應用中利用扭曲的結構建立了一個途徑。文獻鏈接Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids（Nature Nanotechnology DOI: 10.1038/s41565-021-01061-5）。

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