湖南大學曾光明&張辰ACB綜述：核殼結構氮化碳的最新研究進展和展望

【引言】

無金屬石墨型氮化碳(g-C₃N₄)以其優異的理化性能，例如耐高溫、良好的化學穩定性和獨特的二維結構等特性，受到了廣泛的關注和深入的研究。g-C₃N₄廣泛應用于各種領域，如污水凈化、產氫、儲能、濕度和氣體傳感器、太陽能電池和燃料電池。然而，由于固有的缺點導致實際應用受到限制，例如光生電子?- 空穴對的快速復合、低表面積、難以與水分離、低量子效率和不充分的光吸收。核殼結構由于具有單組分所不具備的新穎的物理和化學特性，因此將氮化碳引入核殼結構是最近幾年一種熱門的改進氮化碳的方法。核殼結構氮化碳 (g-C₃N₄?CSNs) 具有綠色經濟、制備簡單、活性位點豐富、厚度調節方便、適用性廣、性能好等優點。這些材料適用于光催化、光電催化、電催化等催化領域。

【成果簡介】

近日，湖南大學環境科學與工程學院曾光明教授和張辰助理教授團隊在Applied Catalysis B: Environmental雜志上發表了綜述性文章（A multifunctional platform by controlling of carbon nitride in the core-shell structure: from design to construction, and catalysis applications，2019， DOI：10.1016/j.apcatb.2019.117957）。第一作者是2018級碩士生賀東輝，在綜述中，他不但概述了核殼結構的優點，還開創性的總結了將氮化碳引入核殼結構的獨特優點。另外，匯總了所有已合成的核殼結構氮化碳的架構（分為了球形和非球形），并且分析了不同形態結構形成的內部機理；從光催化和電催化兩方面來討論如何合理地設計核殼結構氮化碳來達到理想的效果。接著，?概述了核殼結構氮化碳的合成方法。最后，討論了核殼結構氮化碳在光催化、光電催化和電催化多個方面應用的優勢和需要繼續改進的地方。

【圖文導讀】

圖1.摘要附圖。

圖2.?核殼結構氮化碳各種結構示意圖。

圖3.?核殼結構氮化碳的電鏡圖和合成示意圖。

圖4.?核殼結構氮化碳的合成示意圖，電鏡圖和降解曲線。

圖5.?核殼結構氮化碳的電鏡圖，能譜分析，機理圖和降解圖。

圖6.?核殼結構氮化碳合成示意圖。

圖7.?核殼結構氮化碳合成示意圖。

圖8. 核殼結構氮化碳合成示意圖。

圖9.?核殼結構氮化碳合成示意圖和電鏡圖。

圖10.?核殼結構氮化碳合成示意圖和電鏡圖。

圖11.?降解效果圖和核殼結構氮化碳光催化機理圖。

圖12.?降解效果圖和核殼結構氮化碳光催化機理圖。

圖13.?核殼結構氮化碳光催化機理圖和NADH產率曲線圖。

圖14.?核殼結構氮化碳光電催化機理圖。

【總結和展望】

針對于核殼結構氮化碳最新的研究進展，作者提出了以下幾點通用的未來展望：（1）迫切地需要開發一種大規模，通用且簡單的合成方法，以適應具有不同表面特性，形態和組成的各種核心；（2）g-C₃N₄殼在不同合成方法和核心材料下的特定生長機制是一個重要的挑戰；（3）合成方法需要進一步探索，以有效地建立具有所需厚度、密封性、表面化學、孔隙率等的g-C₃N₄殼的可控合成，以期滿足催化領域的實際需要；（4）在催化領域，高質量的原子厚度級g-C₃N₄納米片的制備還缺乏簡便、高效的方法。同時，作者基于核殼結構氮化碳在合成方面的發展提出了獨特的見解和展望：（1） 對于水熱法和溶劑熱法，迫切需要確定具體的組合機制和形成原則來避免盲目的嘗試；（2） 迫切需要開發一種節能和界面緊湊的自組裝法來構建核殼結構氮化碳；（3）對于熱處理法，缺乏對用不同狀態（氣態、液態和固態）前體來構建核?- 殼結構的內在機制的深入研究，這不利于深入理解實驗結果。 因此，開發高端實驗測量和嚴格的理論計算以揭示核殼結構氮化碳在電荷載體的性質和分子水平上的深刻機理是必要的。另外，從結構和性能的角度，作者提出了以下幾點未來的展望：（1） 針對于不同的催化應用領域，需要開發更多種類的核心結構來滿足實際應用；（2）開發殼層刻蝕方法來調節孔隙度是調節活性的一項重要研究方向。最后，從應用角度，作者提出了以下的獨特見解：目前核殼結構氮化碳局限于催化方向的應用，對于生物醫學、傳感器和能量轉換和存儲設備的應用還需要加大研發力度。

文獻鏈接：

A multifunctional platform by controlling of carbon nitride in the core-shell structure: from design to construction, and catalysis applications （DOI：10.1016/j.apcatb.2019.117957）。

本文由湖南大學環境科學與工程學院曾光明教授和張辰助理教授團隊供稿。

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