南大祝世寧院士等人 Adv. Mater.綜述: 域工程中鐵電晶體的非線性光束整形

【背景介紹】

鐵電材料是一類介電材料，在鐵電相中表現出自發極化現象。在鐵電材料中，相同取向的自發極化的小面積稱為鐵電疇。在光學方面，常用的材料是LiNbO₃、LiTaO₃和KTP族晶體。要構建鐵電疇結構，首先需要構造一個基本單元，而該單元由一對反平行疇（正電疇和負電疇）組成。將基本單元逐個排列，形成周期性的鐵電疇。域工程晶體在光電子學中具有重要的應用，特別是在非線性光學領域，因為這些具有調制二階非線性光學系數的晶體可用于實現由QPM提出的眾所周知的準相位匹配（QPM）技術。其中，準相位匹配材料的尺寸約為幾微米到幾十微米，因此通常稱為光學超晶格。對比常用的相位匹配方案雙折射相位匹配（BPM），即使在不可能使用BPM的各向同性材料中，QPM仍可以在非線性晶體的整個透明光譜范圍內實現相位匹配，而無需考慮材料的雙折射特性。總之，域工程鐵電晶體是一類廣泛應用于非線性光學領域的微結構功能材料。因此，非常有必要對其發展進行總結。

【成果簡介】

最近，南京大學的祝世寧院士、張勇教授和Xiaopeng Hu（共同通訊作者）聯合總結了近十年來利用域工程晶體進行非線性束整形的研究進展。介紹了近年來發展起來的非線性惠更斯-菲涅耳原理、非線性體全息、焦散設計等與線性光學類似的設計方法。利用所提出的非線性光束整形方法，實現了多功能積分、Airy光束的產生和任意曲線軌跡的生成。作為一個額外的自由度，光束的軌道角動量是通過域工程產生和操縱的。并對未來該研究方向進行了充分討論。研究成果以題為“Nonlinear Beam Shaping in Domain Engineered Ferroelectric Crystals”發布在國際著名期刊Adv. Mater.上。

【圖文解析】

圖一、非線性惠更斯-菲涅耳原理
（a-b）焦點為（X，Y）的單焦點SHG，以及兩個焦點為（X₁，Y₁）和（X₂，Y₂）的雙焦點SHG的域結構示意圖；

（c-d）單焦點和雙焦點SHG的實驗結果。

圖二、非線性體積全息
（a-b）非線性體積全息術中存儲（a）和重建（b）過程的示意圖。

（c）所產生的SH艾里光束在不同傳播距離處的橫向模式；

（d）通過將針插入光路以遮擋第二和第三瓣來證明SH Airy光束的自愈特性。

圖三、非線性光子學晶體的設計和制作
（a-d）模擬的鐵電疇結構、數值結果，制造的疇圖案以及字母S的實驗結果；

（e）非線性波束成形過程的示意圖。

圖四、非線性產生艾里光束的示意圖

圖五、形成非線性光束的苛刻設計
（a）用苛性堿法產生SH光束的示意圖；

（b）通過改變具有兩個極化截面的非線性晶體中的晶體溫度來切換生成的軌跡；

（c）用于生成具有多項式軌跡的SH光束的疇模式；

（d-e）產生的SH光束的模擬和測量結果。

圖六、串聯極化LiTaO₃晶體中三次諧波產生中OAM的控制原理圖

圖七、利用非線性波束整形將輸入高斯波束的波前整形成螺旋波前
（a）由高斯光束輻照的扭曲的非線性光子晶體產生SH渦旋光束的示意圖；

（b）非線性叉形光柵的顯微圖像；

（c）從非線性叉形光柵產生的攜帶OAM的SH波產生的實驗結果。

圖八、螺旋波的干涉圖和二值化
（a）球面波和螺旋波之間的干涉圖樣；

（b）（a）的二值化模式圖；

（c）使用電場極化技術極化LiNbO₃切片的示意圖；

（d）從螺旋極化的非線性光子晶體產生渦旋光束的工作原理。

圖九、不同衍射級次的分布
（a-b）從達曼渦旋光柵和能量集中光柵測量的每個衍射級的能量；

（c-d）理想光柵的相應模擬；

（e-f）來自實際的光柵結構的模擬結果。

【總結與展望】

綜上所述，如今具有高轉換效率的3D非線性光束整形仍然是一個挑戰。域工程晶體中的非線性光束成形有兩種配置：（1）FW垂直于非線性晶體的偏振方向傳播；（2）FW沿著偏振方向入射，并且所產生的諧波被衍射以形成某些圖案。對于這兩種配置，光場僅在2D上成形，因為使用常規的電場極化技術只能制造1D和2D非線性光子晶體，而傳統的電場極化技術不能用于制造3D鐵電疇結構。由于新開發的鐵電領域工程技術，有望解決此問題。第二個問題是對反向鐵電疇的控制。不僅精確控制域結構仍然是一個挑戰，而且反向域的有限分辨率會限制諸如大彎曲角的任意軌跡的非線性生成之類的應用。通過研究發現，利用鐵電疇擊穿效應可能為納米級疇工程打開新的機會。第三個問題是非線性過程中光束的動態控制。在主體部分，用于非線性光束成形的樣品的域結構是永久性的，不能用于動態控制光場。為實現動態非線性光束整形，新開發的絕緣子上鈮酸鋰材料為利用電光效應進行動態光束整形提供了平臺。

文獻鏈接：Nonlinear Beam Shaping in Domain Engineered Ferroelectric Crystals（Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201903775）

本文由CQR編譯。

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