戴宏杰、王中林、夏幼南、段鑲鋒、喬世璋、樓雄文、胡良兵、陳忠偉、殷亞東、徐強、汪國秀等催化新進展
1、JACS:銅基催化劑高壓電還原CO2高效制甲酸
美國斯坦福大學的戴宏杰院士團隊設計了一種超純銅箔的方波電化學氧化還原循環處理方法,制備了富含(111)取向Cu2O納米粒子的亞微米厚膜,用于CO2RR, CO2壓力為1-60 atm。在45大氣壓以上的KHCO3電解液中,正極為SW-Cu2O/Cu的CO2RR占主導地位,為選擇性甲酸鹽生產提供了98%的法拉第電流效率。SW-Cu2O/Cu在長期(~20h) CO2RR期間保持了較高的甲酸鹽選擇性。整個電解槽可以高效節能地生產出大量的甲酸鹽(~0.4 g/cm2),而不需要對產品進行分離。
文獻鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00122
2、EES:雙摩擦電納米發電機驅動空氣直接電催化合成氨
美國佐治亞理工學院、中國科學院北京納米能源與系統研究所王中林院士和唐偉研究員等人設計了一種由高輸出雙TENG裝置驅動的自供電電催化系統,用于合成氨。通過由TENG裝置引起的空氣排放,氮氣直接利用空氣作為進一步形成電解質的源而固定在NOX中。同時,在另一個TENG的驅動下,使用二氧化鈦作為催化劑進行電催化還原以在雙室電催化槽中合成氨。在流速為3.5 m3 min-1的模擬廢氣下,自供電電催化系統每小時的氨產量為2.4μgh-1。與傳統的合成方法相比,該系統具有自供電,環保,成本低廉,易于制造,可擴展的優點,顯示出巨大的合成氨潛力。
文獻鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2020/ee/d0ee01102a
3、Nanoscale: Pt-Co八面體納米晶體:一類用于氧還原的高活性和持久性的催化劑
美國佐治亞理工學院夏幼南教授等人開發了一種一鍋法策略,可用于合成Pt-Co八面體納米晶體(TONs)。研究人員可以通過改變Mn2(CO)10的添加量來控制尺寸,而納米晶體的組成和產率主要由引入反應混合物中的CHCl3的體積決定。在液體半電池測試中,相對于商業化TKK Pt3Co/C的性能,所獲得的Pt-Co TONs表現出增強的ORR活性。在相同的測試條件下,催化活性和耐久性均超過了商業化的TKK Pt3Co/C。研究人員分析認為,性能的提高源自減小的粒徑,從而擴大了ECSA,以及Pt-Co TON上結構明確的{111}面。可以預期,這種新型的Pt-Co催化劑有望用于質子交換膜燃料電池。
文獻鏈接:https://doi.org/10.1039/D0NR02904A
4、Nano Research: Pt3Ag合金波浪納米線作為乙醇氧化反應的高效電催化劑
美國加州大學洛杉磯分校段鑲鋒教授和黃昱教授報告了通過一種方便的溶劑熱過程中的粒子附著機制來合成Pt3Ag波浪狀納米線。透射顯微鏡研究和元素分析顯示出高度呈波浪形的納米線結構,平均直徑為4.6±1.0 nm,并且形成了均勻的Pt3Ag合金。電催化研究表明,合金波浪形納米線可作為EOR的高效電催化劑,具有28.0 mA/cm2的超高比活度和6.1 A/mg的質量活度,遠遠超過了商用Pt/碳樣品(1.10 A/mg)。
文獻鏈接:https://doi.org/10.1007/s12274-020-2754-4
5、Angew:通過穩定乙氧基中間體將CO2電化學還原為乙烷
澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授團隊使用某些模型化合物衍生的銅電催化劑,即碘化物衍生的銅(ID-Cu)和氧化物衍生的銅(OD-Cu)泡沫,研究了CO2轉化為乙烷的途徑。與OD-Cu相比,ID-Cu表現出明顯更高的乙烷選擇性和更有利的動力學。XAS和拉曼研究表明,涉及與氧結合的乙氧基(* OCH2CH3)中間體,經過選擇性步驟可產生乙烷或乙醇。由于銅晶格中存在微量的碘,該中間體似乎在ID-Cu上具有更好的穩定性。因此,該研究提供了一種合理的策略來設計對除乙烯和乙醇以外的產品具有選擇性的銅基催化劑。
文獻鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202004846
6、AM:稻殼直接轉化為納米結構的SiC/C用于CO2 RR
南洋理工大學樓雄文教授和武漢大學肖巍教授展示了一種用于植物生物質增值利用的一步熔融鹽輔助電化學合成策略。通過使用CaCl2-NaCl熔融鹽作為電解質,固體稻殼直接轉化為SiC-納米線/C(SiC-NW/C)復合材料。這種納米結構的復合材料在不使用任何助催化劑或犧牲劑的情況下,對CO2光還原為CO的活性大大增強。熔融鹽系統具有自溶能力,可溶解有害元素,因此無需任何精制步驟即可確保生物質利用的智能過程。該過程還可能在生物質的生產利用中實現可持續的碳循環。
文獻鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202001560
7、AEM:分層多元素納米顆粒作為雙功能催化劑,用于OER和ORR
美國馬里蘭大學胡良兵教授,李騰教授提出了一種簡便的方法,用于合成分級的多元素雙功能催化劑,以進行有效的氧氣釋放和還原反應。通過一步合成,將超小的IrPt合金納米顆粒固定在尖晶石型FeCoNiOx混合納米顆粒上,以生產獨特的分級催化劑。具有多種活性元素,混合化學狀態和高電活性表面積的納米催化劑具有協同和平衡的吸附/解吸特性,使其成為高效的雙功能催化劑。在相同的超電勢下,聚元素納米催化劑的質量活度(標準化為Ir或Pt)在OER中是Ir的28倍,在ORR中是Pt的7倍。高溫處理還可以在分層納米顆粒中實現Pt-金屬鍵合,從而為持久的電催化提供了穩定的結構。這種高效且耐用的雙功能氧電催化劑可以大大提高金屬-空氣電池的能源效率,并有可能在水電解,燃料電池等領域中使用。這種分層的多元素納米顆粒設計為發現具有長壽命和成本效益的多功能催化其它多元素納米材料打開了一扇門。
文獻鏈接:https://doi.org/10.1002/aenm.202001119
8、AEM:石墨烯量子點基先進電極材料的設計、合成及其在電化學儲能和電催化中的應用
加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士,余愛萍教授和吉林師范大學馮明教授綜述了GQD和基于GQD的材料在開發高性能電化學能量存儲和催化系統中的重要性和巨大潛力。仔細研究本綜述中討論的基于GQD的材料在這些與能源相關的領域中的應用,發現仍然有許多工作要做,許多研究領域需要進一步發展。特別地,隨著先進技術和表征的發展,研究人員將會發現GQD的新穎物理化學性質,從而賦予GQD優異的性能,并將其應用擴展到其它有前途的研究領域。因此,研究人員仍有很大的空間可以繼續創新,并在能量存儲和催化領域找到更多的潛在應用。總而言之,研究人員希望這一重要的總結和進展能夠為與高性能電化學儲能和電催化裝置的創新和建設有關的研究提供一些建設性的建議和新見解。
文獻鏈接:https://doi.org/10.1002/aenm.202001275
9、Chem. Rev.:包覆金屬納米顆粒在催化中的應用
加州大學河濱分校殷亞東教授對包覆金屬納米顆粒的合成和催化性能的最新進展的全面總結。這篇綜述首先介紹了用于合成具有不同結構的金屬納米顆粒的合成策略,包括在無機氧化物和碳,多孔材料(沸石,金屬有機骨架和共價有機骨架)以及有機膠囊(樹枝狀大分子和有機籠子)。然后討論了包覆的金屬納米顆粒的優勢,例如增強的穩定性和可回收性,改進的選擇性,強大的金屬-載體相互作用以及實現串聯催化的能力,隨后介紹了包覆的金屬納米顆粒在熱催化,光催化和電催化等的應用。在這篇評論的結尾,研究人員討論了與封裝的金屬納米顆粒相關的一些挑戰,并提供了對該領域未來發展的看法。
文獻鏈接:https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00237
10、Angew.:制備用于高效析氧反應的雙原子鐵催化劑:一種雜原子調節劑方法
日本產業技術綜合研究所徐強教授等人設計并構建了獨特的MOF,其結構上具有豐富的有序芳香環陣列,可以通過熱處理轉變為摻氮碳層。重要的是,基于這種平臺材料,已開發出一種雜原子調制器方法來揭示所支持的金屬團簇形式與金屬原子的種類和數量之間的明確相關性。借助強大的XAFS分析和TEM成像以及理論計算,研究人員確定了負載的雙原子鐵穩定在碳層內的最佳金屬氮部分中,證明了負載的鐵二聚體(用作金屬配合位點)可有效地催化析氧反應。這項工作提出的概念、方法和結果將為未來高活性USMC催化設計提供有價值的策略指導。
文獻鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202007221
11、Nano Lett.: 碳化鈦穩定的分子薄氮化物薄層作為纖維狀可充電鋅空氣電池的高效雙功能電催化劑
澳大利亞悉尼科技大學汪國秀教授和蘇州大學耿鳳霞教授等人成功地獲得了一種非貴金屬的三金屬氮化物電催化劑,該催化劑既具有出色的OER表現,又具有優異的ORR電催化活性。使用設計的電催化劑作為空氣正極和凝膠聚合物電解質的柔性纖維狀鋅空氣電池可以輸出創紀錄的627 Wh kgzn-1的高能量密度。即使在嚴重的機械變形下,該電池也能夠穩定地為包括LED燈,電致發光面板等在內的各種電子設備供電。這項工作的成功突出了催化劑結構的重要性,并為探索材料固有的催化反應性開辟了新的窗口。
文獻鏈接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.0c00717
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