謝毅院士，李亞棟院士，李燦院士，等人近期文獻跟蹤：8篇top期刊看近日催化領域的發展

1. 張金龍/殷亞東Chem：MoS₂等硫化物共催化提升污染物降解效率

金屬離子如Fe²⁺和Cu²⁺曾被用來提高氧化過程中H₂O₂的分解效率。但是，這并不能將成本降低到可接受的水平，因為需要大劑量的H₂O₂?(30 - 6000 mmol/L)和Fe²⁺?(18-410 mmol/L)。大量的Fe²⁺也會造成污泥的形成和催化劑中毒。鑒于此，華東理工大學張金龍、美國加州大學河濱分校殷亞東等報道了一種通過硫化物（MoS₂, WS₂, Cr₂S₃, CoS₂, PbS, ZnS）作為共催化劑，在H₂O₂分解反應過程中顯著提高了效率，明顯降低了氧化反應過程中所需的H₂O₂、Fe²⁺量。

Metal Sulfides as Excellent Co-catalysts for H₂O₂?Decomposition in Advanced Oxidation Processes, Chem,?2020, DOI: 10.1016/j.chempr.2018.03.002.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929418301153

2. 謝毅院士Matter：高密度平面狀Fe₂N₆結構用于高效催化氧還原

近日，中科大儲旺盛教授，吳長征教授，謝毅院士報道了具有平面狀結構的Fe₂N₆活性中心用于PEMFCs的高效氧還原催化劑。

亮點：

①平面Fe₂N₆結構優化了氧還原催化機理

②獨特的氧化還原轉變觸發了優化的氧中間吸附和強大的O-O鍵斷裂驅動力，實現加速反應動力學和高度抑制副反應。

③功率密度高達845 mW cm^-2，在質子交換膜燃料電池系統領域取得重大突破。

High-Density Planar-like Fe₂N₆ Structure Catalyzes Efficient Oxygen Reduction, Matter (2020), DOI：1016/j.matt.2020.06.026

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.06.026

3. 宋禮AEM綜述：結構調控和支撐偶聯效應的單原子多相催化劑

單原子催化劑(SACs)集均相催化劑和多相催化劑的優點于一身，近年來受到人們的廣泛關注。通過不同的不飽和化學位點或空間限制，可以將單個金屬原子穩定在載體上，以達到原子利用效率的最大化。除了準備高負載和高純度的SACs的策略，該領域的另一個關鍵挑戰是精確地操縱催化活性單金屬位點的幾何和電子結構，從而使催化劑比其塊體的同類特殊反應、選擇性和穩定性。中科大宋禮教授從局部結構調控和金屬與載體之間的協同耦合作用等方面綜述了近年來在多相催化SACs研究方面的進展。特別強調了通過先進的表征和理論研究，從配位環境、價態和金屬支持相互作用等方面闡明催化結構與性能之間的關系。強調了選擇原位或operando表征技術，以跟蹤SACs的結構演變在現實條件下的重要性。最后，討論了SACs的挑戰和機遇，以提供洞察理性設計更有趣的SACs具有高活性和獨特的化學選擇性。

Structural Regulation and Support Coupling Effect of Single-Atom Catalysts for Heterogeneous Catalysis, Adv. Energy Mater. 2020, DOI: 10.1002/aenm.202001482

https://doi.org/10.1002/aenm.202001482

4. 李亞棟EES：主族單原子Sb-N4活性中心高效催化CO2RR制甲酸鹽

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主族元素銻是一種很有前途的電催化劑，可以促進CO₂還原反應(CO₂RR)生成甲酸鹽，甲酸鹽是一種重要的儲氫材料和許多工業反應的關鍵化學中間體。近日，北京理工大學陳文星副研究員，張加濤教授，清華大學王定勝副教授，李亞棟院士報道了以氮摻雜碳（NC）納米片為載體的Sb-N₄單元組成的Sb單原子（SA）材料（Sb SAs/NC）可用于高效催化CO₂RR合成甲酸鹽。Sb SAs/NC在- 0.8 V?vs. RHE的合成甲酸法拉第效率為94.0%。原位XAFS研究和密度泛函理論(DFT)計算表明，優良的CO₂RR活性來自于帶正電荷的Sb^δ+-N₄ (0< δ < 3) 活性位點。

Discovery of Main Group Single Sb-N₄ Active Sites for CO₂ Electroreduction to Formate with High Efficiency, Energy Environ. Sci., 2020, DOI: 10.1039/D0EE01486A

https://doi.org/10.1039/D0EE01486A

5. 王心晨J Catal.：優化共軛聚合物光催化劑的結晶過程，促進電子轉移和分子氧活化

光催化活性氧(ROS)誘導反應是解決環境和能源問題的一種很有吸引力的方法，而目前的氧化反應由于O₂的活化過程不可控，普遍存在效率低、選擇性差的問題。近日，福州大學王心晨教授，Masakazu Anpo，成佳佳副教授報道了以氮化碳聚合物為例，采用熔鹽法選擇不同聚合度的前驅體，對氮化碳聚合物的結晶過程進行了優化。得益于高結晶度、擴展的共軛體系和層間強范德華相互作用，改性的氮化碳聚合物在可見光下表現出電荷傳輸加速和電子誘導分子氧活化反應增強。

亮點：

① 為了提高氮化碳聚合物光催化劑的分子氧活化性能，對其結晶過程進行了優化。

② 后續實驗證明，進一步擴展的?π-偶聯體系和更緊密的層間棧能顯著提高CCN的光催化性能和載流子遷移。

③ 最佳的CCN使苯硼酸的轉化率達到99%以上，對Rh B光降解活性提高6倍。

④ 進一步研究了這兩個代表性反應的機理，了解了CCN在催化ROS誘導反應中的優勢。

Optimizing the Crystallization Process of Conjugated Polymer Photocatalysts to Promote Electron Transfer and Molecular Oxygen Activation, Journal of Catalysis,?2020, DOI: 10.1016/j.jcat.2020.07.005

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.07.005

6. 馮新亮EES：工程化質子供給中心促進氮摻雜層狀多孔碳ORR

電催化氧還原反應(ORR)是下一代電化學能量儲存和轉換技術，如金屬空氣電池和燃料電池的關鍵過程。ORR過程中，O₂*和O*中間產物主要與質子結合，分別形成OOH*和OH*物質，這是質子耦合電子轉移過程。但是，在堿性條件下，質子本質上是由緩慢的水分解過程產生的，這不可避免地限制了ORR動力學。德國德累斯頓工業大學馮新亮教授，西北工業大學Jian Zhang報道了以均勻分布的超細α-MoC納米粒子（α-MoC/NHPC）為模型電催化劑，設計并合成了氮摻雜層狀多孔碳。理論研究揭示，在NHPC上的α-MoC可以有效地降低水解離過程產生質子的能量勢壘，最終促進質子耦合ORR動力學。

Promoted oxygen reduction kinetics on nitrogen-doped hierarchically porous carbon by engineering proton-feeding centers, Energy & Environmental Science, 2020, DOI: 10.1039/D0EE01613F.

https://doi.org/10.1039/D0EE01613F

7. 李燦院士National Science Review：耦合效應誘導等離激元電荷積累促進水氧化

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在等離激元誘導的光催化中，特別是在水氧化中，氧化還原反應的關鍵問題是人工光合作用的反應部位表面累積電荷（電子或空穴）的濃度。然而，空穴的精確空間位置和局部密度難以確定，如何提高催化劑表面等離子體電荷的積聚和活性位點的局部電荷密度仍然是未知的。

近日，中科院大連化物所范峰滔研究員，李燦院士報道了單粒子水平上，等離子耦合誘導的空穴可以在納米間隙區域的等離激元Au納米粒子二聚體/ TiO₂界面上大量積聚，造成了局部增強的表面光電壓。等離子體空穴的積累可以顯著加快界面反應位點的水氧化反應(多空穴參與)，與高度分散的金納米粒子相比，其光催化活性提高了近一個數量級。局部累積空穴密度與局部近場增強的平方成正比。

Probing of coupling effect induced plasmonic charge accumulation for water oxidation, National Science Review, 2020, DOI：10.1093/nsr/nwaa151

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa151

8. 劉中民院士ACS Catal.：擇型催化分子篩上反應和擴散的實時評估

形狀選擇性是分子篩催化研究的關鍵問題。作為形狀選擇催化的重要方面，擴散在分子篩催化劑上的轉化、失活和產物選擇性方面的重要性已被認識，但尚未得到定量和明確的解釋。。

近日，中科院大連化物所魏迎旭研究員，劉中民院士報道了將甲醇制烯烴（MTO）反應與真實反應條件下在同一催化劑床上進行的氣相色譜法擴散率相結合，成功地實現了甲醇制烯烴（MTO）反應過程中SAPO-34催化劑分子擴散的直接跟蹤。在催化劑上的擴散行為可以隨反應的進行而實時地反映形狀選擇性催化的變化。該成果是首次定量了反應過程中催化劑微孔表面的可及性，為理解MTO在連續積炭的催化劑上的反應和失活提供了合理的認識。

Simultaneous Evaluation of Reaction and Diffusion over Molecular Sieve for Shape Selective Catalysis, ACS Catal., 2020, DOI: 10.1021/acscatal.0c02054

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02054

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