能源類期刊：Nature Energy、EES、 AEnM、ACS Energy Letters、 Nano Energy 近期成果速覽

從近幾年影響因子可以看出，納米與能源領域依舊保持著高漲勢頭。新材料領域，能源材料正在發展、建立新的能源系統，滿足各種新能源及節能技術的特殊要求。其中包括鋰電池、電容器、金屬空氣電池 、太陽能電池、燃料電池等領域發展迅速，碳材料、硅基材料、MXene、MOF/COF、鈣鈦礦、電解質、儲氫合金等新材料的誕生也為能源方向的發展提供了強大支持。本文從能源類頂刊中精選了10篇文章，供大家學習參考。

Nature Energy：水熱沉積的硒化銻薄膜使太陽能電池的效率為10%

Sb₂(S,Se)₃由于其相穩定、地球豐度高、低毒等優點，近年來作為光伏技術的光采集材料引起了人們的廣泛關注。然而，缺乏合適的材料加工方法來獲得具有最佳光電性能和形貌的Sb₂(S,Se)₃薄膜嚴重阻礙了效率提高的前景。在這里，中國科學技術大學陳濤教授、朱長飛教授團隊與新南威爾士大學的Xiaojing Hao教授等合作展示了一種水熱方法來沉積高質量的Sb₂(S,Se)₃薄膜。通過改變Se/S比和沉積后退火溫度，可以改善薄膜形貌，增加晶粒尺寸，減少缺陷數量。通過優化水熱沉積參數和隨后的退火，Sb₂(S,Se)₃電池的認證效率為10.0%。這一結果突破了Sb₂(S,Se)₃作為新興光伏材料的潛力。相關研究以“Hydrothermal deposition of antimony selenosulfide thin films enables solar cells with 10% efficiency”為題目，發表在 Nature?Energy上。

文獻鏈接：DOI: 10.1038/s41560-020-0652-3

圖1?Sb₂(S,Se)₃的合成及結構表征

Nature Energy：界面穩定策略助力高效鈣鈦礦太陽能電池組件，穩定運行超2000h

鈣鈦礦太陽能電池的規模化和長期穩定性被認為是這一新興光伏技術商業化的最重要挑戰。在鈣鈦礦太陽能組件中，組件內部的每個接口都有助于組件的效率和穩定性。在這里，日本沖繩科學技術大學院大學戚亞冰教授等人采用整體界面穩定策略，通過對鈣鈦礦層、電荷傳輸層（ETL）、空穴傳輸層（HTL）和器件封裝等相關層和界面來提高鈣鈦礦太陽能組件的效率和穩定性。所選擇的處理是由于其與低溫可伸縮處理和模塊劃線步驟的兼容性。未封裝鈣鈦礦太陽能組件在反向掃描條件下，大面積器件（22.4 cm²）的認證效率為16.6%。封裝過的鈣鈦礦太陽能組件，其效率與未封裝過的組件相似，在AM1.5G光照下連續運行2000h后，保持了大約86%的初始性能，即T₉₀壽命（器件效率降低到初始值90%的時間）為1570h，估計的T₈₀壽命（器件效率降低到初始值80%的時間）為2680h。相關研究以“A holistic approach to interface stabilization for efficient perovskite solar modules with over 2,000-hour operational stability”為題目，發表在Nature?Energy上。

文獻鏈接：DOI:?10.1038/s41560-020-0653-2

圖2?ETL/鈣鈦礦和鈣鈦礦/HTL界面穩定和能級對準

EES：跟蹤離子跨尺度嵌入分層Ti₃C₂MXene薄膜

提高層狀材料的儲能和供電能力，很大程度上依賴于對電解質離子、溶劑、電極相互作用以及限制作用的復雜理解。在這里，橡樹嶺國家實驗室Nina Balke教授等人報告了一項高度整合的研究，采用多尺度理論/模型和實驗來跟蹤水相Li⁺、Na⁺、K⁺、Cs⁺和Mg²⁺離子嵌入到Ti₃C₂?MXene中。在理論/模型的輔助下，對實驗的綜合分析有助于深入理解能量存儲過程，突出陽離子動力學的重要性，它們在MXene片之間的位置，它們對機械性能和電容能量存儲的影響。計算模擬和操作量熱測量證明了過程涉及陽離子脫水和H⁺再水合，顯示出良好的相關性熱變化之間的實驗和理論。液體環境的原子力顯微鏡映射的離子能量耗散在MXene表面出現不均勻，表明離子在MXene內部的異質性，并部分證實了理論上獲得的離子行為。研究演示了離子和MXene表面之間的平均距離與開放電路電位電容的關系遵循修正的雙側亥姆霍茲模型，揭示了限制中不同的電雙層機制。這一新的基本認識為利用二維材料制成的電極和膜改進功能器件奠定了基礎。相關研究以“Tracking ion intercalation into layered Ti₃C₂ MXene films across length scales”為題目，發表在EES上 。

文獻鏈接：DOI: 10.1039/d0ee01580f

圖3?MXene間層陽離子排列及其與水的相互作用

EES：工程化質子供給中心促進氮摻雜多孔碳的氧還原動力學

電催化氧還原反應(ORR)是下一代電化學能量儲存和轉換技術，如金屬空氣電池和燃料電池的關鍵過程。ORR過程中，O₂*和O*中間產物主要與質子結合，分別形成OOH*和OH*物質，這是質子耦合電子轉移過程。但在堿性條件下，質子本質上是由緩慢的水分解過程產生的，這不可避免地限制了質子的動力學。在此，德國德累斯頓工業大學馮新亮教授，西北工業大學Jian Zhang報道設計并合成了具有均勻分布的超細α- MoC納米顆粒(α- MoC/NHPC)的分層多孔氮摻雜碳作為模型電催化劑。理論研究揭示，在NHPC上的α-MoC可以有效地降低水解離過程產生質子的能量壁壘，最終促進質子耦合ORR動力學。在0.1 M KOH水溶液中，α- MoC /NHPC具有0.88 V的高半波電勢，表現出優異的ORR性能(與可逆氫電極相比)，優于NHPC和商用Pt/C。此外，作為鋅-空氣電池中的空氣電極，α-MoC/NHPC具有200.3 mW cm^-2的高峰值功率密度和長期穩定性。因此，工程化質子供給中心的方法為理解ORR動力學和高性能ORR電催化劑的發展提供了新的途徑。相關研究以“Promoted oxygen reduction kinetics on nitrogen-doped hierarchically porous carbon by engineering proton-feeding centers”為題目，發表在EES上。

文獻鏈接：DOI: 10.1039/d0ee01613f

圖4?堿性溶液中的a-MoC/NHPC的電催化示意圖

AEnM：離子導電及多層固體電解質提高鈉離子全電池的倍率和循環性能

通過將醚基電解質與高容量合金型陽極配對，大大提高了鈉離子電池的儲能性能。然而，通過獨特的電極/電解液界面來改善性能的原因還有待探索。為了理解這些結果，北京化工大學蘭金叻教授，于運花教授聯合韓國成均館大學Ho Seok Park教授等人以Bi/C復合陽極為模型系統描述了醚基和酯基電解質中確定的和獨特的界面化學反應和固體電解質間相(SEI)層，并通過事后解剖、深入X射線光電子能譜分析和電子能量損失能譜分析進行驗證。快速的鈉存儲動力學與薄的、高離子導電性的聚醚表層有關，其可以誘導均勻的鈉離子通量，而內部致密而堅固的含鉍的內層可以分散應力，保持穩定的鈉存儲能力。在速率0.1增加到10 A g?1的1000次循環中沒有觀察到急劇的容量衰減，并且達到了89%的高容量保持。這種SEI的好處表明，在全電池中，其能量密度高達162 Wh kg^?1，即使在11 mg cm^?2的高質量負載下，其面積容量也高達3.3 mAh cm^?2，這幾乎相當于商用鋰離子電池的負極負載。相關研究以“Ionic-Conducting and Robust Multilayered Solid Electrolyte Interphases for Greatly Improved Rate and Cycling Capabilities of Sodium Ion Full Cells”為題目，發表在AEnM上。

文獻鏈接：DOI: 10.1002/aenm.202001418

圖5?Bi/C復合陽極電化學性能

AEnM：超級電容器用微孔MOF及其衍生物碳材料

有序宏觀微孔單晶金屬有機骨架結構(MOFs)在限制擴散過程中具有良好的應用前景。然而，合成這種MOFs的報道仍然很少。華中科技大學徐智謀、周軍教授等人提出了一種有序大微孔單晶MOFs的通用合成方法，報道了一種在雙溶劑體系中采用單配體誘導的三維有序硬模板原位結晶法制備單晶有序大微孔MOFs的新方法。為了闡明模板的成形效果，提出了一種空間混合生長模型，分析了單配體的作用。此外，由宏觀微孔MOF衍生的碳材料繼承了有序的互聯大孔結構。擴散率的提高、電阻的降低以及結構的魯棒性，使得該衍生碳材料在制備超級電容器電極時具有優異的速率性能和良好的循環穩定性。預計該方法將為此類宏觀微孔材料的合成提供新的途徑，并可應用于能源相關材料等領域。相關研究以“Fabrication of Ordered Macro-Microporous Single-Crystalline MOF and Its Derivative Carbon Material for Supercapacitor”為題目，發表在AEnM上。

文獻鏈接：DOI: 10.1002/aenm.201903750

圖6?SIM-HKUST-1的合成與表征

ACS Energy Letters：鎳基硒化物的原位相變增強堿性介質中的析氫反應

析氫電催化劑活性物質的鑒定對催化工業的發展具有重要意義，?然而，這仍然是一個相當有爭議的話題。在此，香港理工大學Lau Shu Ping教授等人，將原位同步X射線粉末衍射(SXRD)應用于NiSe₂電催化劑體系中，發現了從立方NiSe₂到六方NiSe的原位相變。NiSe相表現出增強的催化活性。原位Raman光譜驗證了NiSe₂在HER期間的分解。理論計算表明，在演化過程中，電荷從Se位點轉移到Ni位點，導致電導率增加，d帶中心向上移動，這與活性增強有關。生成的NiSe相作為“真正的”活躍物質。該工作闡明了電催化劑在堿性介質還原條件下的潛在相變，并強調了在現實反應條件下識別固有活性位點的重要性。相關研究以“In Situ Phase Transformation on Nickel-Based Selenides for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Medium”為題目，發表在ACS Energy Letters上。

文獻鏈接：DOI: 10.1021/acsenergylett.0c01385

圖7?NiSe₂納米粒子的SEM、?HRTEM、HAADF-STEM圖像和相應的EDX映射圖像及電化學性能

ACS Energy Letters：芳胺輔助還原寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的開路電壓不足來抑制離子遷移

在鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)中，使用大的烷基/芳基銨陽離子進行表面處理可以降低開路電壓(VOC)缺陷，但這種改進的根源被模糊地歸因于缺陷鈍化。在這里，美國托萊多大學Zhaoning Song教授、Yanfa Yan教授等人結合局部電性能的微觀探測、熱導納光譜分析和第一性原理計算來闡明芳胺界面層在抑制寬帶隙(WBG)中離子遷移的關鍵作用。研究結果表明，芳胺表面處理使用苯碘化銨增加了表面離子遷移的激活能障，抑制了表面和晶界電荷缺陷的積累，導致WBG PSCs暗飽和電流密度降低。通過設備優化，1.73 eV PSC提供了19.07%的功率轉換效率，VOC為1.25V, VOC虧損0.48 V。相關研究以“Arylammonium-Assisted Reduction of the Open-Circuit Voltage Deficit in Wide-Bandgap Perovskite Solar Cells: The Role of Suppressed Ion Migration”為題目，發表在ACS Energy Letters上。

文獻鏈接：DOI: 10.1021/acsenergylett.0c01350

圖8?WBG PSC的J?V曲線及EQE光譜

Nano Energy：TiO₂涂層提高SiO_x@TiO₂@C復合材料作為陽極材料的電化學性能

硅基負極材料存在體積膨脹、初始容量損失大的固有缺陷，以及不穩定的固態電解質間相層中巨大的電子和離子電阻阻礙了其商品化。表面涂層是解決關鍵問題的最普遍的策略。在此，清華大學Fei Wei教授等人通過兩步過程提出了一種雙殼涂層結構復合材料(SiO_x@TiO₂@C)。通過引入高質量的銳鈦礦相TiO₂層，實現了界面高度穩定，降低了復合材料對電子和離子擴散的抵抗力。此外，還對其側反應性進行了初步研究及評估了電極的增強安全性。制備的復合材料具有1624.7?mAh g ^-1的高初始放電容量，初始庫倫效率(ICE)為81.2%，800次循環后容量保留率為89.5%(第二次放電)，在10 A g ^-1可逆容量為949.7 mAh g ^-1。組裝的全電池展示初始面積容量2.6 mAh cm^-2，ICE高于90%；超過10⁶次, ?增加60倍電子電導率和Li⁺電導率促進電子和離子擴散。能量勢壘高約1.5倍，說明TiO₂層對副反應有阻斷作用。累積焓降低近4倍，說明TiO₂層對熱穩定性有積極作用。本文討論并提出了與界面穩定性有關的可能原因。相關研究以“TiO₂?as a multifunction coating layer to enhance the electrochemical performance of SiOx@TiO₂@C composite as anode material”為題目，發表在Nano?Energy上。

文獻鏈接：DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105082

圖9?SiO_x@TiO₂@C合成及形貌表征

Nano Energy：超快、高穩定的贗電容插層陰極用于鉀離子存儲

擴散控制離子存儲機制固有的限制容量電池仍然存在，而低成本的電網規模儲能需要長壽命電池。在此,武漢理工大學Xuanpeng Wang教授、Liqiang Mai教授等人設計和構建一系列Ni_xZn_yHCF (x+y=3,x=1,1.5or2)雙金屬普魯士藍類似物作為鉀離子電池陰極材料。電化學和結構分析的基礎上, Ni²⁺高穩定和Zn²⁺高工作電壓之間的協同效應保證了超快的近贗電容插層和超穩定的鉀存儲。Ni₂Zn₁HCF陰極具有1000C的高速率性能，容量保留率為66%，容量回收率為95.3%，這主要是由于陰極面積大和快速的近贗電容插層機制所致。1000C循環80000次，每循環容量衰減0.000385%，可以忽略不計，進一步證明了該陰極具有高速率、超穩定的特性。此外, 原位X射線衍射研究了Ni₂Zn₁HCF陰極中高可逆固溶體K⁺插拔機理，這項工作為制造超高速和長期使用的鉀離子電池提供了一個很有前途的陰極。相關研究以“Ultra-fast and high-stable near-pseudocapacitance intercalation cathode for aqueous potassium-ion storage”為題目，發表在Nano?Energy上。

文獻鏈接：DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105069

圖10?結構表征

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