鈣鈦礦最新Nature：基于溶液外延生長-轉移的柔性單晶鈣鈦礦器件的最新制備策略

【引言】?

有機-無機混合鈣鈦礦具有電子和光電特性，使得其在許多器件應用中極具發展潛力。雖然現有的許多方法集中在多晶材料的研究上，但由于單晶的取向與遷移行為和較低的缺陷濃度的依賴性，使得單晶雜化鈣鈦礦比多晶相具有更好的載流子輸運行為和更高的穩定性。然而，單晶雜化鈣鈦礦的制造，以及控制其形態和組成往往是具有挑戰性的。

近日，美國加州大學圣地亞哥分校（UCSD）Sheng Xu教授團隊（通訊作者）報告了一種基于溶液的光刻輔助外延生長和轉移策略，用于在任意襯底上制備單晶雜化鈣鈦礦，并精確控制其厚度（從約600nm到100μm），面積（連續薄膜最大約為5.5cm×5.5cm），以及厚度方向上的成分梯度（從甲基銨碘化鉛MAPbI₃到MAPb_0.5Sn_0.5I₃）。轉移的單晶雜化鈣鈦礦的質量與直接生長在外延襯底上的鈣鈦礦的質量相當，并且根據厚度具有機械柔韌性。同時，鉛錫梯度合金可形成梯度電子帶隙，從而增加載流子遷移率并阻礙載流子復合。基于這些單晶雜化鈣鈦礦的器件不僅顯示出對各種降解因素的高穩定性，而且還具有良好的性能（例如，基于鉛-錫-梯度結構的太陽能電池平均效率為18.77％）。相關研究成果以“A fabrication process for flexible single-crystal perovskite devices”為題于2020年7月29日在線發表在Nature上。

【圖文導讀】

具體來看，圖1a中的示意圖和光學圖像說明了使用基于溶液的光刻輔助外延生長和轉移策略制造單晶鈣鈦礦的整個過程。其中，混合鈣鈦礦的晶體（例如，甲基銨碘化鉛，MAPbI₃）作為外延生長單晶雜化鈣鈦礦的襯底，一層2μm的圖案化聚合物（例如對二甲苯）作為生長掩模。將如此生長的外延單晶膜可以被轉移到在任意襯底，而且能夠保持良好的結晶性和與襯底之間較強的附著力。圖1b顯示了完整單晶MAPbI₃薄膜的SEM圖像，該薄膜被轉移到彎曲的普通襯底上，尺寸約為1 cm×1 cm×2μm，且整體截面沒有任何晶界。使用更剛性的生長掩模，可以實現尺寸約為5.5 cm×5.5 cm×20μm的可縮放的單晶MAPbI₃薄膜。此外，高分辨率透射電子顯微鏡（TEM）圖像進一步揭示了生長的MAPbI₃單晶薄膜中的外延關系和不存在位錯。

圖一、光刻輔助外延生長和轉移策略用于制造高質量的單晶雜化鈣鈦礦薄膜

圖二、單晶雜化鈣鈦礦的厚度與載流子傳輸和機械性能的相關性

圖三、帶隙漸變的單晶鈣鈦礦薄膜

圖四、帶隙漸變的單晶鈣鈦礦光伏電池

文獻鏈接：“A fabrication process for flexible single-crystal perovskite devices”(Nature，2020，10.1038/s41586-020-2526-z)

本文由材料人CYM編譯供稿。