李亞棟、李燦、張濤、謝毅、俞書宏、姚建年、趙東元、于吉紅、馮守華、趙進才、劉中民等院士催化新進展

1、AM：克級合成可用于苯乙烯環氧化的高負載單原子鐵催化劑

清華大學李亞棟院士和王定勝副教授等人成功地開發了一種熱解配位聚合物（PCP）策略來獲得SAS催化劑，該方法具有廣泛的通用性，可用于合成多種SAS催化劑（Fe，Ni，Cu，Zn，Ru，Rh，Pd ，Pt，Ir等）。而且，這種方法簡便易行，易于擴展，表明其在實際應用中的廣闊前景。所獲得的SAS-Fe的金屬負載量高達30 wt％，這是所有報道的SAS催化劑的紀錄值。研究人員發現SAS-Fe催化劑在苯乙烯的環氧化反應中顯示出出色的催化性能（產率：64％；選擇性：89％），而Fe納米顆粒和鐵卟啉則無活性。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202000896

2、Angew：表面等離激元誘導的Au/TiO₂納米粒子光催化的極化效應

中科院大連化物所李燦院士等人發現了單粒子水平上等離子體電荷密度和累積的極化相關性。當激發光的電場矢量垂直于Au/TiO₂界面時，等離子體激發的SPV信號最強。通過分析不同樣本的SPV信號，研究人員推導了空間分離電荷密度和極化角之間的近似正弦平方關系。此外，研究人員使用水氧化作為探針反應來研究極化對等離子體光催化的影響。研究人員證明了最高的水氧化活性是在可見光照明下以90°的極化角發生的，這是電荷分離而不是產生電荷的極化相關性的結果。此處顯示的極化效應為光催化中的等離子體電荷管理提供了一種新方法，并為等離子體應用中的SPR特性提供了實驗基礎。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202007706

3、Nature Communications：通過調節Ru/TiO₂納米催化劑上的TiO_x覆蓋層以調控費托合成反應

中科院大連化物所張濤院士，楊小峰研究員，黃延強研究員，蘇雄副研究員等人通過微調催化劑的預還原條件成功地制備了用于FTS的高活性Ru/TiO₂催化劑。隨著還原溫度的升高，TiO_x覆蓋層逐漸包圍Ru NP。在450°C下還原的催化劑在溫和條件下具有較高的固有活性，并且表觀活化能較低。TiO₂覆蓋層的參與促進了CO的解離，在FTS期間的活性增強中起著至關重要的作用。在450°C下還原過程中形成的Ru NPs上優化的TiOx覆蓋層顯然能夠從Ru/TiO_x界面上吸附的羰基捕獲氧。同時，這有利于C-O鍵的裂解。這項工作不僅提供了對Ru/TiO₂催化劑上CO活化機理的理解，而且還提出了一種有效的方法來調整負載在可還原氧化物上的金屬納米催化劑的催化性能。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-17044-4

4、JACS：激子效應對低維半導體的光催化的影響

中國科學技術大學謝毅院士和張曉東副教授等人將注意力集中在低維半導體上的激子效應上，概述其對相關光催化應用的影響。通過描述整個激發態輪廓，研究人員強調了在低維半導體中由激子效應引起的獨特的光激發特性，并強調了激子和電荷載流子過程之間的相互作用。此外，研究人員總結了不同激子行為的影響，例如離解，湮滅和冷卻，對不同光催化反應中太陽能利用的影響，并討論了影響這些反應效率和選擇性的關鍵因素。此外，研究人員系統地回顧了低維光催化劑在激子調節方面的最新進展，并介紹了這些優化策略用于調節不同激子行為的內在機理。最后，以對低維半導體基光催化劑的激子效應的進一步探索的挑戰的觀點作為結論。

文獻鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c06966

5、Nature Communications：將二氧化硅負載到金屬-有機骨架中以雙重保護高負載量鐵單原子電催化劑

中國科學技術大學俞書宏院士和江海龍教授等人通過將二氧化硅負載到到MOF PCN-222（Fe）中，合理地開發了一種高負荷SAC的合成策略。PCN-222（Fe）的3D骨架實現了Fe原子的空間隔離，該Fe原子由連接子中的N原子束縛。更重要的是，MOF介孔中納米澆鑄的二氧化硅進一步提供了錨固作用，生成了熱穩定的FeN4/SiO2界面，并進一步抑制了熱解過程中的Fe團聚。通過整合這些雙重保護，SiO₂@PCN-222（Fe）復合材料作為理想的前驅體，提供了FeSA–N–C，其Fe含量（3.46 wt％）。而且，合成方法易于擴展到其它單一金屬原子，例如CoSA和NiSA。由于FeSA含量高，碳基體的層級孔隙和高電導率，FeSA–N–C在堿性和酸性介質中均具有出色的ORR性能。此外，FeSA–NC在酸性PEMFC中具有出色的性能，證明了FeSA–NC在PEMFC應用中的巨大潛力。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-16715-6

6、Angew:?調節單原子摻雜二氧化鈦中晶格氧的電荷轉移以HER

中科院化學研究所姚建年院士和北京交通大學王熙教授等人分別以TM1/TiO₂和HER為模型催化劑和模型反應，系統地研究了催化作用下的電荷轉移。O活性位點的活性不僅可以通過用其他TM原子代替最接近的原子（Ti）來調節，而且可以通過在其第二最接近的位點產生O空位來調節。兩種方法均被證明在調節電荷向O的轉移以及HER性能的變化中起關鍵作用。實驗結果進一步證實了這種調節是可行的，從而可以建立電荷轉移與催化之間的關系。該工作揭示了AR對電荷轉移的影響，并為通過精確調節活性的方法從而設計出高效且環保的催化劑鋪平了道路。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202004510

7、Angew.: 定向介孔二氧化鈦骨架中穩定的Ti³⁺缺陷高效光催化

復旦大學的趙東元院士與加利福尼亞大學Pingyun?Feng教授等人開發出一種新型的有缺陷的介孔TiO₂微球，該微球具有定向的單晶狀金紅石型中孔壁。在溫和條件下實施的簡便策略依賴于還原劑共組裝策略，二氧化鈦單膠束與還原劑（2-乙基咪唑）的強相互作用，這對定向的單膠束組裝體的結構沒有影響。所獲得的有缺陷的介孔TiO₂具有高表面積（106 m2 g^-1），均一的孔徑（18.4 nm），大的孔體積（0.41 cm3 g^-1），以及徑向的介孔通道，取向穩定的金紅石微晶。這種獨特的介孔結構和原子空位的結合，既提供了有效的質量運輸，又提高了光的利用率，從而導致H2生成速率顯著提高。同時具有出色的光催化性能，H₂的最大析出速率為19.8 mmol g^-1 h^-1，并且在太陽光的全波長下具有出色的光穩定性。該研究為開發用于光催化的TiO₂介孔結構提供了一個多功能平臺。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202007859

8、AM：納米孔負載金屬納米催化劑在液態儲氫材料高效制氫中的應用

吉林大學于吉紅院士等人全面概述使用多種液相化學氫存儲材料生產氫的最新研究進展以及不同種類的納米孔負載的金屬納米催化劑。研究人員詳細介紹了這些納米催化劑的最新合成策略和高級表征以及它們的催化性能。在第3部分中中，研究人員指出了每個液相化學氫系統的局限性以及在該主題的未來研究中對挑戰和機遇的看法。研究人員希望這篇綜述將概述由液相化學儲氫材料在納米孔支撐的金屬納米催化劑上催化產生氫的最前沿問題，并促進它們的進一步開發和應用，以滿足對氫能的需求。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202001818

9、AM：用于光催化的中空多殼層結構的表面優化和質量傳輸

吉林大學馮守華院士和中科院過程工程研究所王丹研究員等人等人綜述了用于光催化的中空多殼層結構的表面優化和質量傳輸。研究人員首先簡要介紹了制造工藝，尤其是順序模板法，然后討論了在優化質量傳輸和有效表面積方面增強光催化性能的兩個關鍵參數，然后重點介紹了改善光催化性能和合理設計的合理設計。全文列舉了HoMSs材料在光催化中的應用，揭示了HoMSs光催化劑的研究趨勢。研究人員希望這篇綜述對設計具有成本效益的HoMSs光催化劑具有啟發性，以推動更具可持續性的太陽能轉化。此外，研究人員認為優化表面和質量傳輸是一個遠遠超出光催化區域的概念，這在電化學或熱催化中也至關重要。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202002556

10、EES：非均相光催化和電催化中的定量同位素測定

中科院化學所趙進才院士和章宇超研究員等人總結了KIE和同位素標記方法的理論，然后進行了回顧。它們在多相光催化和電催化的最新進展中的重要應用包括CO₂還原反應（CO₂RR），N₂還原反應（NRR），水氧化，氧還原反應（ORR）和有機轉化。此外，研究人員也期待著在這些領域中定量同位素測量的未來發展。相信這篇綜述可以激發人們對光催化和電催化的更多興趣，并幫助研究人員更好地了解反應機理并解決這些領域中新出現的問題。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1039/D0EE01790F

11、Nature Communications：甲醇-烯烴反應中沸石催化劑中分子和活性中心的時空演化成像

中科院大連化物所劉中民院士和葉茂研究員等人通過深度數據方法將多尺度反應擴散模擬與時空分辨的SIM光譜協同協同結合，以及其他測量技術，以可視化方式觀察SAPO上MTO反應中氣體分子，碳物種和酸活性位的時空演化。重要的是，可以清楚地證明MTO反應過程中各個沸石晶體尺度上反應的動態過程和擴散過程。也可以直接解釋活性位點和物種的使用不足以及快速失活，這是工業MTO過程的兩個關鍵難題。實質上，深度數據方法可以利用既有的理論模型和專門開發的實驗技術兩者的優勢，并且使其特別適用于廣泛的應用，在這些應用中，僅憑模擬或實驗就不可能獲得完整的過程圖。總而言之，研究人員希望本文可能會通過深層數據方法吸引可視化方法與模擬的集成，以了解多相催化劑中分子和活性位點的演變。
文獻鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-17355-6

本文由eric供稿。

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