Edward H. Sargent院士等人 AM：D-A共聚物空穴傳輸層助力CQD-SCs具有最高的填充系數和功率轉換效率

【背景介紹】

膠體量子點太陽能電池（CQD-SCs）具有廣泛的光電可調性和制造優勢。近十年來，通過改善CQD表面化學和器件架構，CQD-SCs的最高功率轉換效率（PCE）可達13.3％。目前，構成最有效CQD-SCs的材料由于其陷阱態的高密度，仍存在與器件堆疊中材料的化學作用太強和封裝器件的穩定性有限的問題。同時，其擴散長度很短，只有幾十納米，對器件光電流的貢獻不大。最近，研究者研究了p-型聚合物（TQ1、P3HT等）作為替代空穴傳輸層（HTL）來代替EDT處理的CQD層，但由于能級排列問題，這些聚合物不能提供高性能。雖然利用PTB7可以提高PCE，但是PTB7基器件的PCE最高僅為9.6％。此外，基于小分子（SM）橋的HTL（PBDTTT-ET: IEICO）將PCE提升到13.1％，但是在從CQD有源層中提取空穴方面仍然受到限制，限制了填充系數（FF）和PCE的進一步增加。

【成果簡介】

近日，加拿大多倫多大學Edward H. Sargent院士、韓國浦項科技大學Taiho Park和韓國慶尚國立大學Yun-Hi Kim（共同通訊作者）等人報道了一種基于二酮吡咯并吡咯（DPP）的聚合物（PD2FCT-29DPP），其可以滿足HTL的不同要求，提供了更有利的能級、近紅外（NIR）吸收和有效的電荷轉移。對比傳統的基于PTB7基器件的PCE為10.4％、FF為60.0％，PD2FCT-29DPP-HTL器件具有顯著改善的光伏性能，其PCE可以達到14.0％、FF更是高達70.0％，這是目前CQD-SCs中最高的PCE和FF值。該工作成果以題為“A Tuned Alternating D-A Copolymer Hole-Transport Layer Enables Colloidal Quantum Dot Solar Cells with Superior Fill Factor and Efficiency”發表在著名期刊Adv. Mater.上。

【圖文解讀】

圖一、PbS CQD-SCs的結構與性能
（a）器件組成結構和化學結構；

（b-c）文獻中PbS CQD-SCs的有機HTL在PCE和FF方面的進展。

圖二、PD2FCT-29DPP的合成路線和化學結構

圖三、比較PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的性能
（a）PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的TGA；

（b）PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的CV；

（c）PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的能量圖；

（d）PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的UV-vis光譜

圖四、PTB7和PD2FCT-29DPP的性能對比
（a-b）PTB7和PD2FCT-29DPP的NEXAFS TEY分布圖；

（c）根據入射角來判斷PTB7和PD2FCT-29DPP的π*躍遷強度；

（d）PTB7和PD2FCT-29DPP的GIWAXS平面外輪廓。

圖五、比較基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的性能
（a）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的SCLC；

（b）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的歸一化PCE因子對HTL厚度的依賴性；

（c）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的IPCE；

（d）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的J-V曲線。

圖六、基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的性能
（a）在黑暗條件下，基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的J-V曲線；

（b）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的穩態PL；

（c）基于PTB7器件的標準化正向偏置EQE；

（d）基于PD2FCT-29DPP器件的標準化正向偏置EQE。

【小結】

綜上所述，作者設計、合成并實現了一種新型的基于DPP的聚合物HTL，PD2FCT-29DPP作為在PbS CQD-SCs中性能最好的HTLs的替代品。作者使用氟化BT改善了PD2FCT-29DPP中的能級，使其具有更高的HOMO能級和更高的VOC。新設計的PD2FCT-29DPP分子具有更強的π-π堆疊結構，良好的垂直方向組裝，實現了高效的垂直電荷傳輸。改進的能級、界面和電荷傳輸，也顯著抑制了雙分子重組。PD2FCT-29DPP在NIR區域也有效的貢獻了器件光電流。基于PD2FCT-29DPP器件的FF為70.0％、PCE為14.0％。總之，該工作為高性能的光電子應用聚合物HTL設計開辟了新方向。

文獻鏈接：A Tuned Alternating D-A Copolymer Hole-Transport Layer Enables Colloidal Quantum Dot Solar Cells with Superior Fill Factor and Efficiency.（Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202004985）

本文由CQR編譯。

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