余桂華團隊 Adv. Mater.：海水凈化和污水處理很難？太陽能驅動聚合物網絡型水凝膠來解決

【背景介紹】

太陽光是一種最豐富的能源，是一種傳統化石燃料的有效替代品。目前，太陽能已被轉化為電能、熱能和化學能，用于光電、光催化等領域。例如，以半導體材料為基礎的光催化過程能夠進行廢水和廢氣處理。近年來，基于蒸汽產生太陽能凈水技術因其無需額外的電力輸入就能產生清潔水來緩解水資源短缺而備受關注。研究人員開發了等離子體納米顆粒、碳材料等高太陽吸收率的光熱材料，來改善太陽能驅動的蒸汽生成（SVG）。此外，減少太陽能的損失有利于高效SVG。其中，利用水凝膠材料可降低產生蒸汽的能量需求，因而水凝膠蒸發器可實現高效SVG。由于水和高分子間的相互作用，水分子被束縛在高分子的網狀結構中，形成水合聚合物網絡。其關鍵是利用親水性聚合物生成結合水和中間水，中間水作為活化水，蒸發所需的能量要比自由水少。然而，水凝膠太陽能蒸發器的聚合物鏈中親水基團作為水活化不可缺少的功能組分，會導致水凝膠中水含量過高、熱量分散、整體效率降低。

【成果簡介】

近日，美國德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授和趙飛博士（共同通訊作者）等人報道了一種水凝膠中聚合物網絡的拓撲結構設計，可以同時實現水和熱的管理。其中，聚乙烯醇（PVA）網絡具有高交聯密度，是一種限制凝膠飽和含水量的骨架，而聚苯乙烯磺酸鹽 （PSS）網絡可通過靜電作用和氫鍵作用，被水分子主動水合。這種互穿聚合物網絡形成的水凝膠（IPNG）可以將50%以上的所含水活化為中間水。IPNG太陽能蒸發器利用低成本的活性炭作為太陽能吸收劑，在一個太陽光的照射下，SVG速率可達到約3.86 kg m^-2 h^-1，能量效率可達約92%，并且可以有效去除廢水中的鹽類、非揮發性洗滌劑和重金屬離子，具有長期耐用性。該工作表明水凝膠太陽能蒸發器中聚合物網絡的拓撲工程是推進太陽能凈水的一個很有前景的途徑，為該技術的實際應用鋪平了道路。該工作成果以題為“Topology‐Controlled Hydration of Polymer Network in Hydrogels for Solar‐Driven Wastewater Treatment”發表在著名期刊Adv. Mater.上。

【圖文解讀】

圖一、基于具有可控水合的IPNG的太陽能凈水原理圖

圖二、IPNG的表征
（a）微米級孔道的SEM圖像以及IPNG中O、S元素的EDX圖譜，顯示出均勻分布的孔和均勻凝膠化的水凝膠；

（b）PVA、PSS和IPNG的FT-IR光譜，表明IPNG中存在PVA和PSS；

（c）PVA和IPNG的XPS光譜，表明IPNG中存在PSS；

（d）動態力學分析顯示PVA和IPNG的儲能模量（G'）和損耗模量（G''），表明隨著PSS的引入，形成的交聯聚合物網絡具有更強的機械性能。

圖三、基于IPNG的有效水活化
（a）具有擬合曲線的拉曼光譜，顯示IPNG中的自由水和中間水；

（b）從IPNG1到5增加的束縛水含量表現出增強的水-聚合物相互作用；

（c-d）IPNG中的飽和含水量和IW/FW比以及IPNGs的蒸發能量消耗，顯示出可調節的相變行為。

圖四、在太陽照射下，太陽能蒸汽產生和海水淡化
（a）在太陽光照射下，IPNGs造成的隨時間變化的水的質量損失；

（b）在一個太陽光照射下，IPNGs的太陽蒸發率和能量效率；

（c）脫鹽前后，在實際海水樣品中測得四個常見離子的濃度，表明IPNG能有效去除鹽離子；

（d）在海水中一周內IPNG3的水蒸發速率和能量效率，證明蒸發器的長期穩定性和耐用性。

圖五、廢水凈化
（a）廚房、洗衣房和浴室產生的廢水在凈化前后的對比。

（b）凈化前后，廢水樣品的鹽度以及在廚房、洗衣房和浴室產生的廢水中IPNG的蒸發速率；

（c）廚房、洗衣房和浴室產生的廢水在凈化前后總有機物含量（TOC）的變化。

【小結】

綜上所述，由于水活化和有效的熱量管理，設計的IPNG實現了高效的太陽能水凈化。研究證明，具有互穿網絡的離子聚合物可以提供與水分子的靜電相互作用，產生更多的活性水分子，降低高效SVG的整體能量需求。而高交聯的親水性聚合物PVA可限制水凝膠中的水含量，抑制能量損失，提高能量利用效率。在一個太陽光照射下，所制備IPNG的太陽能蒸汽產生率可高達約3.9 kg m^-2 h^-1、能量利用率約92%。此外，基于IPNG的太陽能蒸發器具有對海水和生活污水的長期穩定性和耐用性。該工作不僅為調節水凝膠中的水-聚合物相互作用和水狀態提供了一種有效的方法，而且為通過設計聚合物網絡在分子水平上管理水提供了新思路。同時，該概念對于防凍、表面冷卻和環境水/濕度管理等各種應用都具有重要意義。

文獻鏈接：Topology-Controlled Hydration of Polymer Network in Hydrogels for Solar-Driven Wastewater Treatment.（Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202007012）

通訊作者簡介

余桂華，美國德克薩斯大學奧斯汀分校材料科學與工程系，機械系終身教授，英國皇家化學學會會士（FRSC）和皇家物理學會會士（FInstP）。余桂華教授課題組的研究重點是新型功能化納米材料的合理設計和合成，尤其是對能源和環境凝膠材料的開創性研究，對其化學和物理性質的表征和探索，以及推廣其在能源，環境和生命科學領域展現重要的技術應用。目前已在Science, Nature, Nature Reviews Materials, Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Science Advances, PNAS, Chemical Reviews, Chemical Society Reviews, Accounts of Chemical Research, JACS, Angewandte Chemie, Advanced Materials, Energy & Environmental Sciences, Chem, Joule, Nano Letters, ACS Nano, Nano Today, Mater. Today 等國際著名刊物上發表論文200余篇，論文引用33,000余次，H-index 94。

現任 ACS Materials Letters 副主編，是近二十個國際著名化學和材料類科學期刊的顧問編委，如Chemical Society Reviews (RSC), ACS Central Science, Chemistry of Materials (ACS), Chem, Cell Reports Physical Science (Cell Press), Nano Research (Springer), Scientific Reports (Nature Publishing), Energy Storage Materials (Elsevier), Science China-Chemistry, Science China-Materials (Science China Press), Energy & Environmental Materials (Wiley-VCH)等。

課題組鏈接：https://yugroup.me.utexas.edu。

團隊在該領域工作匯總

1. F. Zhao, Y. Guo, X. Zhou, W. Shi, G. Yu, Materials for Solar-Powered Water Evaporation, Nature Rev. Mater. 5, 388 (2020).

2. Y. Guo, X. Zhao, F. Zhao, Z. Jiao, X. Zhou, G. Yu, Tailoring Surface Wetting States for Ultrafast Solar-Driven Water Evaporation, Energy Environ. Sci. 13, 2087 (2020).

3. Y. Guo, H. Lu, F. Zhao, X. Zhou, W. Shi, G. Yu, Biomass-Derived Hybrid Hydrogel Evaporators for Cost-Effective Solar Water Purification, Adv. Mater. 32, 1907061 (2020).

4. X. Zhou, Y. Guo, F. Zhao, G. Yu, Hydrogels as an Emerging Material Platform for Solar Water Purification, Acc. Chem. Res. 52, 3244, (2019).

5. Y. Guo, X. Zhou, F. Zhao, J. Bae, B. Rosenberger, G. Yu, Synergistic Energy Nanoconfinement and Water Activation in Hydrogels for Efficient Solar Water Desalination, ACS Nano 13, 7913 (2019).

6. X. Zhou, F. Zhao, Y. Guo, J. Bae, B. Rosenberger, G. Yu, Architecting Highly Hydratable Polymer Networks to Tune Water State for Solar Water Purification, Science Adv. 5, eaaw5484 (2019).

7. Y. Guo, F. Zhao, X. Zhou, Z. Chen, G. Yu, Tailoring Nanoscale Surface Topography of Hydrogel for Efficient Solar Vapor Generation, Nano Lett. 19, 2530 (2019).

8. X. Zhou, F. Zhao, Y. Guo, Y. Zhang, G. Yu, A Hydrogel-based Antifouling Solar Evaporator for Highly Efficient Water Desalination, Energy Environ. Sci. 11,1985 (2018).

9. F. Zhao, X. Zhou, Y. Shi, X. Qian, M. Alexandre, X. Zhao, S. Mendez, R. Yang, L. Qu, G. Yu, Highly Efficient Solar Vapour Generation via Hierarchically Nanostructured Gels, Nature Nanotech. 13, 489 (2018).

本文由CQR編譯。

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