浙大馮建東Nature:溶液中單分子電化學反應的直接成像

CYM 2年前 (2021-08-12) 3878瀏覽

【引言】

化學反應往往被概念化為單個分子轉化為產物，通常在探索物質整體平均行為的實驗中被觀察到。單分子方法能夠揭示反應位置、途徑和動力學的統計分布，尤其是在研究單個生物分子的性質上擁有得天獨厚的優勢。同測量分子整體性質的傳統方法相比，具有直接，準確，實時等優點。同時，單分子方法已經通過光阱和掃描探針顯微鏡以高空間分辨率，以及使用超靈敏光電探測器的現代光學方法，觀察特定位置的單個反應而得到證實，從而實現高通量單分子測量。然而，單分子溶液化學的有效探測仍然具有挑戰性。

今日，浙江大學馮建東（通訊作者）報道了在水溶液中單分子電化學反應的光學成像及其在超分辨率顯微鏡中的用途。該方法利用化學發光反應（ECL），這是一種通過在電極上施加一定波形的電壓或電流信號，進行電解反應的產物之間或與體系中共存組分反應產生化學發光的現象，其在電極處電化學產生的釕絡合物，從而確保最小的背景信號（不需要激光來產生發射），進而實現對溶液中單個化學產生的單光子進行成像。具體而言，本文使用了一個薄的氧化銦錫（ITO）電極，以允許通過在倒置顯微鏡同步電化學測量和光學成像系統。隨著電壓的施加，在透明ITO電極的表面發生反應，發射的光子由底部高數值孔徑物鏡收集，然后由電子倍增電荷耦合器件相機檢測，具有高效率和低讀出噪聲。同時，循環伏安法和ECL強度數據揭示了釕復合物的電化學反應過程與電壓的函數關系。

研究表明，其能夠直接捕獲單個反應的電化學發光的單光子，并開發超分辨率電化學發光顯微鏡，以高時空分辨率對活細胞的粘附動力學進行成像，從而實現對細胞結構有針對性的可視化。與熒光顯微鏡一樣，通過捕獲由于固定探針分子的多次激發過程而發射的光子進行信號放大，可以進一步提高該方法的成像能力和特異性。因此，單分子ECL為基于熒光的單分子成像方法提供了替代和補充的機會，促進了對電化學反應的基本理解，并證明對生物測定和細胞成像應用具有重要的作用。相關研究成果以“Direct imaging of single-moleculeelectrochemical reactions in solution”為題發表在Nature上。

【圖文導讀】

圖一、單分子ECL成像設置和隨機反應觀察