浙江工業大學最新Science:自組裝單分子膜將富LiF的中間相用于構建長壽命鋰金屬電池


【引言】

鋰(Li)金屬由于具有高比容量和低氧化還原電位,被認為是下一代鋰基電池極有前途的負極材料。然而,鋰負極的實際應用受到鋰枝晶生長的限制,導致了鋰金屬電池(LMBs)的安全性下降和容量快速衰減。在抑制Li枝晶形成的努力中,固體電解質間相(SEI)的修飾或重建可能是最關鍵的,因為SEI是由化學活性的Li金屬與電解液反應自發產生的,負責Li+的輸運和快速Li生長的機械調節。功能性氟化電解質成分,如雙(三氟甲磺酰)亞胺鋰(LiTFSI)等,已被設計用于進行界面工程以調節納米結構和化學成分。通過這些策略產生的SEI均被證明涉及氟化鋰(LiF)的特定成分,該成分具有高界面能、高化學穩定性和低Li+擴散勢壘。通常認為LiF是含F電解液成分的分解產物,有助于提高LMBs的循環壽命。因此,精確控制電解質分解,特別是C-F解離化學,構建富LiF的SEI是一種邏輯可行但仍具有挑戰性的方法。

 

今日,浙江工業大學陶新永教授南洋理工大學樓雄文教授課題組合作設計了具有高密度、長程有序極性羧基的自組裝單分子膜(SAMs),并將其連接在氧化鋁涂層的隔膜上,以提供強的偶極矩,從而提供過剩的電子加速Li雙(三氟甲磺酰亞胺)酰亞胺中碳-氟鍵斷裂的降解動力學,從而構建了化學穩定的鋰金屬電池。具體來說,本工作制備了富鋰氟化鋰(LiF)納米晶的SEI膜,促進了Li+的快速轉移,抑制了鋰枝晶的生長。特別地,在高負荷、有限的鋰過量和貧電解液條件下,SAMs賦予了全電池更高的循環性能。因此,本工作將建立已久的SAMs技術擴展到一個平臺,以控制電解質降解和SEI的形成向著超長壽命的LMBs發展。相關論文以題為“Self-assembled monolayers direct a LiF-rich interphase toward long-life lithium metal batteries”發表在Science上。

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【圖文導讀】

圖1. LMBs中SAMs的示意圖和Al2O3-SAMs的表征

2. Li-Cu半電池的電化學性能及LiTFSI降解機理的模擬

3. 界面穩定性和SEI化學組成分析

 

4. Li沉積和SEI納米結構Cryo-TEM可視化研究

5. 組裝SAMs的對稱半電池和全電池的電化學性能

 

 

文獻鏈接:“Self-assembled monolayers direct a LiF-rich interphase toward long-life lithium metal batteries.” Science. DOI: 10.1126/science.abn1818

 

 

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