Adv. Sci.：非球形光催化微馬達周圍流場的表征

一、【導讀】

人造活動物種的設計，即在特定方向上自推動的粒子，是一個具有挑戰性和前景的研究方向。依據微觀尺度上流體流動的物理定律，需要消耗能量并達到平衡狀態的恒定反應通量來誘導主動運動。通常通過設計球形janus微粒來獲得根據自誘導化學梯度通過泳動機制移動的催化微馬達，該微粒具有多步驟制備和低產率的特點。繞過費力的多步驟制造的方法包括利用沿不規則顆粒形狀、局部激發或固有不對稱表面的不均勻催化活性的可能性。然而，該方案對運動生成的影響仍知之甚少。

二、【成果掠影】

近日，德國德累斯頓工業大學Juliane Simmchen教授團隊提出了在光照下依賴于電荷載流子分布的嚴格固有不對稱性的單晶BiVO₄微馬達。由于固定的BiVO₄膠體周圍測得的流場的高空間分辨率，闡明了非對稱流動模式的起源。因此確認了從氧化顆粒側到還原顆粒側的流動。氧化和還原反應的分布表明，存在一種主導的自電泳運動機制，源四極作為誘導流的起源。結果表明，粒子的自遮蔽和合成表面缺陷破壞了流場的對稱性，影響了微馬達的光催化活性。研究結果顯示了非球形微馬達對稱性缺陷的復雜性，并強調了自遮蔽在光催化微馬達中的作用。這些發現為理解各種形狀的電泳膠體的推進機制開辟了道路。相關研究成果以題為“Beyond Janus Geometry: Characterization of Flow Fields around Nonspherical Photocatalytic Microswimmers”發表在知名期刊Adv. Sci.上。

三、【核心創新點】

1、簡易高產量制備BiVO₄基微馬達，首次實現了光催化和非球形微馬達周圍的流場。

2、流場的測定成為研究和理解各種形狀膠體運動來源的有力工具。

四、【論文掠影】

圖一、不同BiVO₄的表征

左圖顯示了增加NaCl和SDS濃度對不同NaCl和SDS濃度合成的BiVO₄顆粒的晶體形貌和SEM圖像的影響，右圖為選中樣品的XRD譜圖和UV-VIS吸收圖。

圖二、BiVO₄單晶激發的速度和均方位移研究

（a）BiVO₄單晶激發過程的圖解。

（b）UV照射下稀釋H₂O₂中BiVO₄單晶微馬達的速度箱圖。

（c）在流場采集過程中，在光照下微馬達粒子的典型快照的示意圖。

圖三、PTV處理的柵格模型

圖四、顆粒的流場取向

（a）垂直和（b）傾斜位置定向的示例性顆粒的流場。

圖五、顆粒的流場速度

（a, b）垂直方向和（c, d）傾斜方向固定的BiVO₄微馬達的x軸速度u_x和y軸速度u_y。

圖六、BiVO₄顆粒的的平均流場

通過對四個平均尺寸為5μm、傾角為90°的單個顆粒進行平均獲得的平均流場。

五、【前景展望】

綜上所述，研究人員開發了單組分BiVO₄微馬達，其活性增加依賴于電荷載流子分離的固有機制。與傳統的催化janus顆粒微馬達相比，這些膠體的合成產率更高，并且由于其廉價無毒的成分，是環境修復應用相關研究的理想候選者。研究表明BiVO₄微馬達不僅限于H₂O₂分解，還可以用作與制藥工業相關的有機反應的催化劑。電荷載流子在不同面上的清晰分離能夠預測源自四極源場的主導自電泳運動機制，用于在稀釋H₂O₂溶液中的紫外線照射下觀察到的圓周運動模式。研究人員觀察到流動因單個表面缺陷和自陰影而非對稱，導致源四極疊加，并產生流體動力效應，在此證明了流場的測定可以成為研究和理解各種形狀膠體運動來源的有力工具。本研究首次實現了光催化和非球形微馬達周圍的流場，研究結果不僅與截平的雙錐微馬達有關，而且可以為更好地理解其他光驅動的泳動系統鋪平道路。

文獻鏈接：Beyond Janus Geometry: Characterization of Flow Fields around Nonspherical Photocatalytic Microswimmers (Adv. Sci., 2022, 2105009)