UCSD徐升最新Nature：具有有效載流子動力學的鈣鈦礦超晶格

一、【導讀】

與其三維（3D）對應物比較，低維金屬鹵化物鈣鈦礦（二維（2D）和準二維，B₂A_n-1M_nX_3n+1，B = R-NH³⁺，A = HC(NH₂)₂⁺，Cs⁺；M = Pb²⁺， Sn²⁺；X = Cl，Br，I）具有具有周期性無機-有機結構，從而顯示出良好的穩定性和無滯后的電氣性能。然而，由于多晶體中存在晶界和隨機取向的量子阱，其獨特的多量子阱結構限制了器件的效率。在單晶中，載流子通過厚度方向的傳輸受到層狀絕緣有機隔絕層的阻礙。此外，有機隔絕層的強量子約束限制了自由載流子的產生和輸運。此外，雖然無鉛金屬鹵化物鈣鈦礦已經被開發，但其器件性能受到低結晶度和結構不穩定性的限制。

二、【成果掠影】

近日，加州大學圣地亞哥分校徐升教授團隊在知名期刊Nature上以題為“Perovskite superlattices with efficient carrier dynamics”發表了鈣鈦礦超晶格領域的重大進展。研究團隊通過化學外延法制備了一種低維金屬鹵化物鈣鈦礦BA₂MA_n?1Sn_nI_3n+1（BA，丁基銨；MA，甲基銨；n?=?1，3，?5）超晶格。無機板垂直于基底排列，并以平行于襯底的縱橫交錯的2D網絡互連，從而在三維空間中實現高效的載流子傳輸。晶格失配基底壓縮有機隔絕層，大大削弱了量子限制。制備的超晶格太陽能電池的性能已在準穩態下得到驗證，顯示出穩定的12.36%光電轉換效率。此外，帶內激子弛豫過程可能產生異常高的V_OC。

三、【論文掠影】

圖一、BA₂SnI₄超晶格的結構表征

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圖二、BA₂SnI₄超晶格的載流子傳輸性能

圖三、BA₂Ma_n-1Sn_nI_3n+1超晶格的應變性能

圖四、Bi³⁺合金超晶格的光伏性能研究

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圖五、Bi³⁺合金超晶格熱電子的動力學分析

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五、【前景展望】

綜上，除了本文討論的獨特的映射放松機制外，高V_OC也可能還可以使用其他載流子傳輸過程，例如平行子單元之間的疊加原理、子帶吸收、原子尺度結構中的多重激子產生和離子擴散。然而這都需要進一步的研究以完全了解這一現象。通過優化電極圖案的設計、頂部電極的電阻率和ETL/孔傳輸層的帶對齊方式，可以繼續改進設備性能。

文獻鏈接：Perovskite superlattices with efficient carrier dynamics (Nature, 2022, 608, 317-323)