北大&上科大&人大等Nat. Mater.：簡約不簡單！二維扭轉角雙層材料大面積制備新策略！

01【導讀】

雙層石墨烯之間扭轉角的出現無疑為設計石墨烯的能帶結構及其電子和光學特性提供了一個有效的平臺。 通過精確調整扭轉角，可以激發奇異現象，例如可調諧范霍夫奇點、量子化反常霍爾效應、非常規超導和拓撲絕緣體態，并有望在微電子器件、光子芯片、信息存儲等諸多領域產生系列變革性技術應用。為了充分探索轉角結構帶來的新奇物性并推動扭轉角電子學相關應用，迫切需要發展轉角可控的強層間耦合轉角雙層二維材料的規模化制備。然而，大多數制造轉角雙層的策略都面臨著巨大的挑戰：其中轉移方法很存在轉移條件苛刻、產出效率低、界面污染等問題，而直接生長方法在扭轉角設計方面缺乏靈活性。

02【成果掠影】

近日，北京大學劉開輝教授、上海科技大學王竹君教授和中國人民大學劉燦研究員等人發表了研究性論文，開發一種有效的策略來生長具有任意扭轉角的厘米級雙層石墨烯（精度，<1.0°）。特定轉角和均勻平整范德華界面控制是通過宏觀預堆疊退火后的單晶Cu(111) 襯底以設計和鎖定轉角，并利用Cu(111)表面對稱性匹配與小晶格失配的特性外延生長單層單晶石墨烯，從而嚴格復刻襯底間的旋轉角度，并通過精準控溫并利用銅箔平面自鋪展效應來實現的。完整的大面積轉角雙層石墨烯可以通過定制開發的等電位面刻蝕方法從Cu(111)襯底上分離出來。通過綜合表征技術，即光學光譜、電子顯微鏡、光電子能譜和光電流光譜，驗證了所設計轉角在跨越原子尺度至厘米尺度的準確與均勻性。該工理論上可擴展到其他二維晶體材料的轉角制備，有望為大規模轉角雙層二維材料制備提供一種低成本、易操作的可行技術方案。

中國人民大學劉燦研究員、北京大學李澤暉特聘副研究員、南京航空航天大學喬瑞喜特聘副研究員以及北京大學王卿赫（在讀）博士為論文共同第一作者。相關研究文章以“Designed growth of large bilayer graphene with arbitrary twist angles”為題發表在Nature Materials上。

03【核心創新點】

本文提出了一種“預堆疊襯底-角度復制單晶生長”的新生長策略，在宏觀控制襯底旋轉角度的條件下，利用二維晶體嚴格的外延角度復刻生長行為，以及金屬襯底預熔平面自鋪展效應，成功操控了雙層石墨烯堆疊轉角生長。

04【數據概覽】

圖一、轉角雙層石墨烯生長設計示意圖? 2022 Spring Nature

圖二、從旋轉的銅箔復制雙層石墨烯轉角? 2022 Spring Nature

圖三、轉角雙層石墨烯的表征? 2022 Spring Nature

圖四、轉角雙層石墨烯的普適制備? 2022 Spring Nature

05【成果啟示】

鑒于二維材料的生長機制相似，本工作中提出的得到轉角雙層石墨烯的方法本方法理論上可擴展到其他二維晶體材料的轉角制備，有望為大規模轉角雙層二維材料制備提供一種低成本、易操作的可行技術方案。

原文詳情：Liu, C., Li, Z., Qiao, R. et al. Designed growth of large bilayer graphene with arbitrary twist angles. Nat. Mater. (2022). https://doi.org/10.1038/s41563-022-01361-8.

團隊介紹

劉開輝課題組長期從事量子材料制備與光學器件物理研究，擅長發展全新的方法和開發先進的技術以實現科學突破和技術創新。團隊自主設計米級單晶制造裝備、搭建單個量子材料單元水平的納米光譜學表征系統、開發量子材料光纖器件。近年來，在二維量子材料表界面生長調控、米級單晶薄膜通用制造技術、表界面耦合物理及量子器件方向取得了系列研究進展。近年來發表SCI論文100余篇 (google引用率>10000，h因子56)，其中包括通訊/第一作者文章Nature (2篇)，Nature Physics，Nature Materials，Nature Nanotechnology (6篇)，Nature Photonics (2篇)，Nature Chemistry，Nature Communications (6篇)，Advanced Materials (12篇)，JACS (2篇)，PNAS (2篇)和Science Bulletin (3篇)等。

相關工作

Muhong Wu#, Zhibin Zhang#, Xiaozhi Xu#, Zhihong Zhang#, Yunrui Duan, Jichen Dong, Ruixi Qiao, Sifan You, Li Wang, Jiajie Qi, Dingxin Zou, Nianze Shang, Yubo Yang, Hui Li, Lan Zhu, Junliang Sun, Haijun Yu, Peng Gao, Xuedong Bai, Ying Jiang, Zhu-Jun Wang, Feng Ding*, Dapeng Yu*, Enge Wang* and Kaihui Liu*. "Seeded growth of large single-crystal copper foils with high-index facets", Nature 2020, 581, 406?

Xiaozhi Xu#, Zhihong Zhang#, Jichen Dong, Ding Yi, Jingjing Niu, Muhong Wu, Li Lin, Rongkang Yin, Mingqiang Li, Jingyuan Zhou, Shaoxin Wang, Junliang Sun, Xiaojie Duan, Peng Gao, Ying Jiang, Xiaosong Wu, Hailin Peng, Rodney S. Ruoff, Zhongfan Liu, Dapeng Yu, Enge Wang*, Feng Ding* and Kaihui Liu*. "Ultrafast epitaxial growth of metre-sized single-crystal graphene on industrial Cu foil", Science Bulletin 2017, 62, 1074