中科院大連化學物理所,最新Nature!
【導讀】
利用光催化劑顆粒(photocatalyst particles)進行水裂解反應是一種很有前途的太陽能燃料生產方法。其中,光誘導電荷從光催化劑轉移到催化表面上是保證光催化效率的關鍵,但是理解這一過程還具有挑戰性,因為它跨越了從納米到微米、從飛秒到秒的廣泛時空范圍。雖然通過微觀技術繪制了單個光催化劑顆粒上的穩態電荷分布圖,并通過時間分辨光譜揭示了光催化劑聚集體中的電荷轉移動力學,但是無法跟蹤單個光催化劑顆粒中時空演變的電荷轉移過程,并且其確切機制尚不清楚。
【成果掠影】
在2022年10月12日,中科院大連化學物理研究所李燦院士和范峰滔研究員(共同通訊作者)等人報道了通過對氧化亞銅(Cu2O)光催化劑顆粒進行時空分辨表面光電壓測量(spatiotemporally resolved surface photovoltage measurements),以在單顆粒水平上繪制飛秒到秒時間尺度上的整體電荷轉移過程。作者發現光生電子通過亞皮秒時間尺度上的面間熱電子轉移準彈道轉移到催化劑表面,而光生空穴轉移到空間分離的表面,并且通過微秒時間尺度的選擇性俘獲進行穩定。此外,作者還證明了這些超快的熱電子轉移和各向異性捕獲機制挑戰了經典的漂移-擴散模型,有助于光催化中的有效電荷分離,并提高光催化性能。作者預計該研究結果將用于說明其他光電器件的普適性,并促進光催化劑的合理設計。研究成果以題為“Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles”發布在國際著名期刊Nature上。
【數據概覽】
圖一、各向異性結構與表面電荷分布的關系?2022 Springer Nature Limited
圖二、E-Cu2O顆粒的時間-分辨光電發射電子顯微圖?2022 Springer Nature Limited
圖三、EH-Cu2O的瞬態SPV譜?2022 Springer Nature Limited
圖四、選擇性助催化劑負載和光催化性能?2022 Springer Nature Limited
【成果啟示】
總之,目前對時空跟蹤電荷轉移過程的研究為揭示光催化中的復雜機制奠定了實驗范式。在光催化中,準彈道的面間電子轉移和空間選擇性捕獲是促進有效電荷分離的主要過程。這些制度可用于描述其他光催化體系,如表面工程等。此外,它們與各向異性面和缺陷結構有關,為合理設計性能更好的光催化劑鋪平了道路。
文獻鏈接:Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles. Nature, 2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05183-1.
本文由CQR編譯。
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