最新Nature

一、導讀

SPDC是一種二階非線性光學(NLO)過程，其中一個光子在能量和動量守恒的情況下裂變成一對相關的光子，是現代量子技術量子光源的核心。目前，基于SPDC的量子光源通常由二階NLO塊晶體(如硼酸鋇和鈮酸鋰(LiNbO₃))實現，這對于目前兼容互補金屬氧化物半導體技術的平臺上的混合集成量子光子學來說本質上是不利的。二維層狀材料具有獨特的范德華結構，可以實現無鍵集成，沒有晶格和加工限制。它們還顯示出增強的多體電子效應和放松的相位匹配條件，導致在2D極限處出現較大的光學非線，因此吸引了集成NLO光電子學和光子學的濃厚興趣。然而，據我們所知，由于迄今為止報道的層狀材料中二階NLO轉換效率較低，在二維層狀材料中還沒有觀察到任何SPDC過程的明確證據。

一方面，由于原子厚度導致的光-物質相互作用長度的消失限制了非線性轉換效率。例如，單分子層過渡金屬二鹵屬化合物(TMDCs)中的絕對光-物質相互作用具有非常大的二階磁化率，但是對于實際應用來說太弱了。另一方面，許多二維層狀材料的非線性效率不隨厚度而擴展，一是隨著層數的中心對稱變化。二是由于強的層間電子耦合和介電屏蔽導致了電子結構的顯著改變，除了自吸收效應外，非線性也降低了。如在 TMDC奇層，α-In₂Se₃和3R-MoS₂。因此，具有可擴展的二階NLO響應的范德華晶體是非常需要的，特別是對于快速發展的混合集成光子平臺，簡便的范德華集成將帶來前所未有的技術機遇。

二、成果掠影

?

近日，美國國立大學Qiangbing Guo，Cheng-Wei Qiu，中國科學技術大學任希鋒，新加坡國立大學Stephen J. Pennycook和Andrew T. S. Wee團隊合作報道了一種范德華氧化二氯鈮(NbOCl₂) 晶體，具有消失的層間電子耦合和體態單層樣激子行為，以及可伸縮的二次諧波產生強度，比單層WS₂高3個數量級。值得注意的是，通過自發參數下轉換(SPDC)過程，在約46納米薄片中產生強二階非線性使相關參數光子對。據我們所知，這是第一個在二維分層中明確演示的SPDC源，也是迄今為止報道過的最薄的SPDC源。該工作為開發基于范德華材料的超緊湊片上的SPDC源以及經典和量子光學技術中的高性能光子調制器開辟了一條道路。

相關研究工作以“Ultrathin quantum light source with van?der Waals NbOCl₂ crystal”為題發表在國際頂級期刊Nature上。

三、核心創新

1.報道了一種范德華晶體NbOCl₂，它具有消失的層間電子耦合和相當大的單分子層樣激子效應，強的結構極性和各向異性，以及可伸縮的強二次諧波(SHG)響應，比單分子層二硫化鎢大三個數量級。

2.在薄至約46 nm的薄片中明確觀察到通過SPDC過程產生的非經典參數光子對，SPDC效率的優點高達9,800 GHz W^?1 m^?1，具有構建芯片集成SPDC源的巨大潛力。研究證明了NbOCl₂是一個巨大的二階NLO范德華晶體，在經典和量子非線性光學系統中都有很大的應用潛力。

?

四、數據概覽

圖1 結構表征。? 2023 Springer Nature

圖2? 層間電子耦合弱。? 2023 Springer Nature

圖3? 各向異性可伸縮SHG響應。? 2023 Springer Nature

圖4 SPDC產生非經典參數光子對。? 2023 Springer Nature

五、成果啟示

研究報告了一種范德華晶體，表現出消失的層間電子耦合和大量的單層樣激子行為，以及強和可伸縮的二階光學非線性。前所未有的二階光學非線性使得在超薄范德華薄片中清晰地觀察到SPDC過程，這在基于芯片的量子光源以及光子調制器和傳感器中具有巨大的應用潛力。原則上，通過與其他納米光子結構(如低損耗超表面、波導和空腔)的簡便范德華集成，可以進一步提高非線性效率。此外，最近預測NbOX₂ (X = Cl, Br和I)同時表現出面內鐵電性和反鐵電性，以及它們之間的相轉變，這意味著光學非線性的潛在電控旋鈕。結果證明NbOCl₂作為集成非線性光子學和光電子學中很有前途的二維層狀材料。

由于層間電子耦合在塑造二維材料的特性中起著至關重要的作用——特別是最近出現的從根本上由層間耦合和雜化效應產生的扭電子學，這種層間電子解耦系統將是原子尺度的一個有趣和互補的構建模塊。除了在這項工作中報道的可伸縮光學非線性之外，還可以預期新的物理和功能。另一方面，大塊形式的大量單層樣激子行為將為二維分層系統中的激子物理打開新的天地。

原文詳情：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05393-7

本文由張熙熙供稿。

?