PHYSICAL REVIEW B：超越密度泛函理論的機器學習力場

一、【導讀】

基于機器學習的回歸技術已經成為構建材料建模和模擬的精確原子間勢的重要工具。機器學習力場（MLFFs）越來越多地用于加速許多材料特性的第一原理模擬。然而，MLFFs通常是通過擬合密度泛函理論（DFT）計算得出的能量、力和應力張量來構建的，因此所得MLFFs的精度在很大程度上受到DFT的限制。若DFT不準確就會導致MLFFs失敗，如在遠程電子相關效應發揮重要作用的系統中。所以開發不依賴于DFT的MLFF是非常有必要的。

二、【成果掠影】

近日，奧地利VASP軟件有限公司劉培濤博士提出了一種生成具有超越DFT精度的MLFF的方法，該方法結合了高效的動態主動學習方法和機器學習。使用此方法，基于無規相位近似（RPA）生成氧化鋯的MLFF。具體地，在基于DFT的分子動力學模擬過程中，通過另一個基于RPA和DFT計算的能量、力和應力張量之間的差異進行訓練的MLFF來校動態學習中訓練的MLF。研究表明，由于這些差異的相對平滑性，顯著降低了計算成本，并允許生成完全能夠重現超越DFT的高級量子力學計算的MLFF。隨后驗證了該方法，并證明了其在研究ZrO₂相變方面的成功。研究成果以題為“Phase transitions of zirconia: Machine-learned force fields beyond density functional theory” 發表在知名期刊PHYSICAL REVIEW B上。

三、【核心創新點】

結合了高效的動態主動學習方法和機器學習，提出了一種生成具有超越DFT精度的MLFF的方法。該方法顯著降低了計算成本，并在研究ZrO₂相變方面的取得成功。

四、【論文掠影】

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圖1、工作流程示意圖 ?2022 APS

通過△-ML方法構建基于MLFF的高級QM計算的工作流程示意圖。

圖二、聲子散射 ?2022 APS

MLFF-RPA預測的0 K下ZrO₂（a）單斜晶系、（b）四方晶系和（c）立方晶系的聲子散射。

圖三、ZrO₂相變的MD模擬和熱力學積分 ?2022 APS

（a, d）加熱模擬期間（加熱速率0.5 K/ps），單位晶胞體積隨溫度的變化。該模擬疊加了從m-ZrO₂或t-ZrO₂相開始的固定溫度下的MD模擬。

（b, e）四方晶系和單斜晶系之間的自由能差△G_t-m與溫度的函數關系。

（c, f）四方晶系到立方晶系的二階轉變。

五、【前景展望】

本文展示了基于第一原理的材料性能預測的重大飛躍。使用機器學習力場，可以常規地預測有限溫度材料的性能，DFT精度僅為使用標準DFT計算所需的計算成本的一小部分。目前的研究表明，這一飛躍也適用于高精度的多體技術。將它們與機器學習的力場相結合，帶來了卓越的準確性和速度，為材料性能預測的黃金時代奠定了基礎。

文獻鏈接：Phase transitions of zirconia: Machine-learned force fields beyond density functional theory (Physical Review B, 2022, 105, L060102)

本文由賽恩斯供稿。