發表多篇Nature子刊后，他終于問鼎Nature！

景行 3個月前 (03-27) 1255瀏覽

一、 【導讀】?

可溶液加工的金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于其高色純度、發光波長可調、優異的電荷傳輸特性等優勢，被認為是高性能發光二極管（LEDs）的潛在候選者。在過去的十年中，通過不斷優化鈣鈦礦材料和發光器件結構，鈣鈦礦LEDs的性能取得了極大的提升，其外量子效率（EQE）已超過20%，接近商業化的有機和無機量子點LEDs。然而，目前報道的大多數高性能鈣鈦礦LED都是在較低電流密度（<1 mA cm-2）或低亮度下實現。在高亮度下效率的降低和快速的降解都極大地限制了鈣鈦礦LEDs的商業化應用。

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二、【成果掠影】

近日，中國科學技術大學崔林松教授課題組與劍橋大學Neil C. Greenham教授團隊開發了一種多功能分子穩定劑2-(4-甲砜基苯基)乙胺（MSPE），可以去除鈣鈦礦薄膜中的非輻射暗區，并消除了器件中在電荷轉移界面上的發光猝滅，最終實現了高亮度、高效率和高穩定性的近紅外（~800 nm）鈣鈦礦LEDs。在800 nm發射近紅外光下，該LEDs在33 mA cm-2時顯示的峰值EQE為23.8%，并且在高達1000 mA cm-2的高電流密度下，器件也能保持超過10%的EQEs，表現了超高的效率穩定性。同時，在脈沖循環中，即使在4000 mA cm-2的超高電流密度下，器件仍表現出超過16%的EQE和超過3200 W s-1 m-2的亮度。值得注意的是，在初始亮度為107 W s-1 m-2下，是目前穩定性最好的鈣鈦礦LEDs器件之一，在當前EQE超過20%的近紅外鈣鈦礦中處于領先水平。在高亮度下，實現高效穩定的鈣鈦礦LEDs是邁向商業化的重要一步，同時也為傳統LEDs技術開辟了新的機會。

相關研究文章以“Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range”為題發表在Nature上。劍橋大學博士生孫雨琦和中國科學技術大學碩士生葛麗爽為共同第一作者。中國科學技術大學崔林松教授以及劍橋大學Neil C. Greenham教授為共同通訊作者。值得注意的是，崔林松教授在發表該篇Nature前已經在Nat. Mater.、Nat. Photon.、Nat. Electron.、Nat. Commun.等發表了多篇重要研究進展。

?三、【核心創新點】

√開發了一種多功能分子穩定劑MSPE，用來精準地調控鈣鈦礦材料的光電性能、晶體行為以及形貌特性，大幅提升了鈣鈦礦LEDs在高亮度下的效率和穩定性

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?四、【數據概覽】

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圖1 ?鈣鈦礦LEDs的結構和性能。a，MSPE的分子結構。b，MSPE LEDs的STEM–HAADF圖像。比例尺，200 nm。c、理想Lambertian輪廓和實驗角度相關發射數據。d，由具有不同MSPE/PbI2摩爾分數的前體制造的94個器件的峰值EQE分布。誤差條顯示了最高和最低EQE值。圓點代表平均EQE。e .冠軍MSPE LEDs的電流密度-電壓(黑色)和輻射亮度-電壓(紅色)特性。f，冠軍器件的EQE-電流密度特性。插圖顯示了它們在不同偏壓下的電致發光光譜。g，報告的各種NIR LEDs的峰值EQE和峰值輻射。h，42個MSPE LEDs的峰值EQE(左)和峰值輻射(右)直方圖。i，MSPE LEDs在100mA cm-2恒定電流密度下的工作穩定性測量 ? 2023 Springer Nature

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圖2鈣鈦礦薄膜以及分子間作用的表征。a，鈣鈦礦薄膜的GIWAXS圖。b，鈣鈦礦薄膜的高光譜圖像。c，5 kV下的SEM圖像(左)以及對照和MSPE膜的相應陰極發光(CL)強度圖(右)。d，鈣鈦礦薄膜的XRD。e，鈣鈦礦薄膜的PLQE。f，MSPE和鈣鈦礦前驅體的FTIR光譜。g，127I核磁共振譜。h，Pb 4f的XPS譜。i，不同濃度MSPE分子的紅外光譜 ? 2023 Springer Nature

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圖3? 鈣鈦礦薄膜的載流子動力學。對照膜(a)和MSPE膜(c)的共焦PL強度(左)和壽命(右)。對照膜(b)和MSPE膜(d)的復合率dn(t)/dt vs電荷載流子密度n(t)? ? 2023 Springer Nature

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圖4 ?鈣鈦礦/電荷傳輸層異質結的時間分辨光譜分析。a，完整器件中具有電荷傳輸層的對照鈣鈦礦顆粒的示意圖。d，完整器件中具有電荷傳輸層的MSPE基鈣鈦礦顆粒的示意圖。kr和knr分別表示輻射復合和非輻射復合。b，c，涂有不同空穴傳輸材料的ZnO/PEIE/對照樣品的時間分辨PL衰減動力學。e，f，涂有不同空穴傳輸材料的ZnO/PEIE/MSPE樣品的時間分辨PL衰減動力學 ? 2023 Springer Nature

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五、【成果啟示】

本文設計了一種多功能分子MSPE來控制鈣鈦礦薄膜的光電性能、晶體行為以及形貌特性。一方面，MSPE提高了結晶度并去除了鈣鈦礦薄膜中的非輻射暗區。另一方面，不連續鈣鈦礦晶粒之間MSPE的自組裝消除了器件中的界面淬滅途徑。全面抑制薄膜和器件中的非輻射路徑能夠實現高效明亮的鈣鈦礦LEDs。在高亮度下，鈣鈦礦LEDs的EQE超過20%，表現出最佳的循環穩定性。

 

【作者簡介】

崔林松，中國科學技術大學特任教授。2005年到2009年于安徽師范大學化學與材料科學學院取得學士學位，2011年到2014年于蘇州大學功能納米與軟物質研究院取得碩士學位，2014年到2017年于日本九州大學工學府應用化學系取得博士學位。2018年到2021年在英國劍橋大學物理系卡文迪許實驗室做博士后工作研究，2021年至今，擔任中國科學技術大學高分子科學與工程系特任教授。主要研究方向為有機發光顯示材料與器件和鈣鈦礦發光器件，在Nature、Nat. Mater.、Nat. Photon.、Nat. Electron.、Nat. Commun.、Adv. Mater.以及Angew. Chem. Int. Ed等知名期刊發表70余篇文章。

Neil Greenham教授于1988年開始在英國劍橋大學相繼攻讀學士學位、博士學位，其間獲得“Denman Baynes”獎學金（1993-1996）。1995年至1996年，赴加州大學伯克利分校擔任米勒研究員。1996年返回劍橋大學物理系，就職于劍橋大學卡文迪許實驗室，先后擔任高級助研（1996 - 1998）、助理講師（1998 - 2000）、講師（2001 - 2003）、教授（2003 - 2009）、劍橋大學克萊爾學院首席物理教授（2009至今）。Neil Greenham教授主要從事共軛聚合物及半導體納米晶體的研究。在加州大學伯克利分校擔任米勒研究員期間，首次發明基于聚合物-無機納米晶體的太陽能電池，開創有機無機混雜太陽電池領域之先河。對聚合物發光二極管的發展做出了重要的貢獻，在有機器件物理的研究領域一直處于國際學術最前沿。獲得多項重要獎項，包括于2013年獲得英國皇家學會卡弗里獎章（Kavli Medal）。

 

原文詳情：Sun, Y., Ge, L., Dai, L. et al. Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05792-4

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