Nature Sustainability: 實現聚乳酸塑料轉化制備甲基丙烯酸甲酯！

• 【導讀】

塑料是一類重要合成材料，隨著社會的日益發展其產量逐漸增加，截至2022年我國年產量已高達近8000萬噸。據報道絕大部分廢塑料使用后被直接棄置、填埋或焚燒，造成了嚴重的環境污染和資源浪費問題。采用包括聚乳酸（PLA）在內的生物可降解塑料是解決塑料污染的一種可行性方案。然而，聚乳酸廢塑料在實際環境中的降解速度非常緩慢，并且最終以CO₂的形式釋放，造成了碳資源的巨大浪費。因此，將包含聚乳酸在內的各類生物可降解廢塑料轉化為高附加值化學品是實現碳資源循環利用的重要途徑。

二、【成果掠影】

近日，北京大學化學與分子工程學院馬丁教授/王蒙副研究員課題組首次報道了一種通過兩步催化反應將聚乳酸塑料轉化為甲基丙烯酸甲酯的新過程。在第一步通過醇解和加氫脫氧過程實現聚乳酸廢塑料高效制備丙酸甲酯。下一步借助催化劑實現丙酸甲酯和甲醛向甲基丙烯酸甲酯的高效轉化。整個反應過程中無需外加氫氣。相關研究成果以“Valorization of waste biodegradable polyester for methyl methacrylate production”為題在Nature Sustainability上發表。

三、【核心創新點】

√采用“碳循環（carbon circulation）”的轉化思路，將PLA轉化為高附加值化學品的新方法具有比自然降解路徑更大的優勢，第一步在α-MoC催化劑上實現了>99%的轉化率和98%的MP選擇性。第二步是將獲得的MP轉換為目標MMA，轉化率為81%，MMA選擇性為90%。更重要的是，在整個過程中不需要外部的H₂。

?四、【數據概覽】

圖1從PLA到MMA的回收路線。?2023 Springer Nature

圖2 PLA在α-MoC上的選擇性分析。(a) 第一步加氫脫氧的過程示意圖。（b）第一步反應的動力學曲線。（c-d）反應的活化能。（e）甲醇和LA比值對產率的影響。?2023 Springer Nature

圖3? 聚酯向烷基酯的催化轉化。（a）PLA制品的前處理。（b-d）聚酯向烷基酯的催化轉化的動力學曲線及產物選擇性。?2023 Springer Nature

圖4使用廢PLA生產MMA。(a) Cs-La/SiO₂催化劑催化丙酸甲酯和甲醛向甲基丙烯酸甲酯的高效轉化。(b) 聚乳酸的加氫脫氧催化結果。 (c)使用商業聚乳酸吸管（約含83% PLA）評估了聚乳酸兩步法轉化為甲基丙烯酸甲酯的效率，6 g 聚乳酸吸管經過兩步催化轉化可獲得2.5 g甲基丙烯酸甲酯和2.1 g丙酸甲酯。?2023 Springer Nature

五、【成果啟示】

本文開發了一種可持續的工藝，能夠有限的將廢聚酯轉化為高附加值化學品。基于兩步催化過程，表明α-MoC催化系統中實現了對目標產物的高轉化率和選擇性。更重要的是，整個轉化過程不使用任何外部高壓H₂，這為這種聚合物估值過程增加了可持續性優勢。這種對可生物降解聚酯進行升級再造的方法不僅可以激發各種廢塑料的升級再造工藝的發展，還可以證明將塑料廢物作為碳資源生產高價值產品的可行性，以實現可持續的循環經濟。

原文詳情：https://www.nature.com/articles/s41893-023-01082-z

本文由圖圖供稿