ACS AMI：過渡態金屬單原子錨定MoS2增強g-C3N4的光催化制氫性能

一、 【導讀】 ?

人類所需能量的絕大部分都直接或間接地來自太陽，將資源豐富的太陽能轉化為可再生的清潔能源氫能（H₂）是解決目前人類面臨的能源危機和環境問題最有潛力的方法之一。光催化分解水產氫技術為此想法的實現提供了可能。然而，目前常見的半導體光催化劑對太陽光的利于效率均不高，這主要是由于其自身光生電子與空穴易復合導致的。因此，如何提升光催化劑光生載流子的分離效率是研究熱點之一。負載析氫助催化劑是較為有效的方法，其不僅可以促進光生電子的轉移，還可為光催化分解水產氫反應提供活性位點。但是目前效果較好的析氫助催化劑多為Pt等貴金屬，這嚴重限制了其廣泛的應用。

單原子催化劑由于其高效的原子利用效率和均一的活性位點已經被廣泛應用于各類催化反應中，這也為開發高分散性、低成本的金屬助催化劑來解決上述問題提供了路徑。

二、【成果掠影】

近日，華東理工大學化工學院劉紀昌教授團隊系統地探究了不同過渡態金屬（Ru、Co和Ni）單原子負載MoS₂對其助催化提升g-C₃N₄光催化產氫性能的影響，為開發更多高效穩定的單原子基光催劑奠定基礎。結構表明，不同Ru、Co或Ni單原子金屬負載的SA-MoS₂/g-C₃N₄光催化劑均具有明顯增強的光催化產氫活性，優化的Ru₁-MoS₂/g-C₃N₄光催化劑具有高達11,115 μmol/h/g的產氫性能，相比不負載單原子金屬的MoS₂/g-C₃N₄光催化劑提升了5倍。實驗和理論計算分析表明，其光催化性能的提高可歸因于具有明確配位單原子配位結構和豐富產氫活性位點的SA-MoS₂與g-C₃N₄納米片之間的協同效應，有利于光生電荷的快速傳輸與分離以及產氫半反應的進行。相關成果以“Transition-Metal Single Atom Anchored on MoS₂?for Enhancing Photocatalytic Hydrogen Production of g-C₃N₄?Photocatalysts”為題發表在在國際權威期刊ACS Appl. Mater. Interfaces。

?三、【核心創新點】

結合單原子技術，將過渡態金屬原子錨定到MoS₂表面，使其具有單原子配位結構并暴露更多的析氫活性位點，可以顯著的改善其助催化析氫性能。該方法具有一定的普適性，為2D助催化劑的改性提供了新的方法。

?四、【數據概覽】

圖1 ?具有單原子結構的SA-MoS₂/g-C₃N₄光催化劑的合成過程示意圖

圖2 ?SA-MoS₂的球差電鏡和同步輻射表征

圖3 ?SA-MoS₂/g-C₃N₄光催化劑的XRD和TEM表征

圖4 模擬太陽光下光催化劑的光催化產氫性能

圖5 理論計算分析結果。

圖6 SA-MoS₂/g-C₃N₄催化劑的光催化產氫機理示意圖。

五、【成果啟示】

具有不同過渡態金屬（Ru、Co和Ni）單原子負載的SA-MoS₂/g-C₃N₄催化劑表現出相似的光催化產氫性能，表明以單原子形式負載到MoS₂中的不同金屬由于單原子明確的配位結構會呈現出了相似的性質。這項工作為通過單原子策略提高二維助催化劑材料的助催化產氫性能提供了新的見解。

原文詳情：

Transition-Metal Single Atom Anchored on MoS₂?for Enhancing Photocatalytic Hydrogen Production of g-C₃N₄?Photocatalysts, ACS Appl. Mater. Interfaces?2023, DOI:?https://doi.org/10.1021/acsami.3c02895

原文連接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.3c02895