美國普林斯頓大學最新Nature：魔角石墨烯中多體波函數的量子織構

一、[導讀]

電子之間的相互作用產生了具有反映電子關聯效應、破缺對稱性和集體激發的波函數的新穎的物質多體量子相。在魔角扭曲雙層石墨烯(MATBG)中已經發現了許多量子相，包括相關絕緣、非常規超導和磁性拓撲相。對可能的對稱性破缺的微觀信息的缺乏阻礙了本工作對這些相的理解。

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二、[成果掠影]

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近日，美國普林斯頓大學Ali Yazdani課題組使用高分辨率掃描隧道顯微鏡來研究MATBG中相關相位的波函數。間隙相的波函數平方，包括關聯絕緣相、贗間隙相和超導相的波函數平方，在對摩爾尺度具有復雜空間依賴性的石墨烯原子晶格上表現出明顯的對稱性破損斑圖，具有√3×√3超周期性。本工作介紹了一種基于對稱性的分析，使用一組復值局部序參量，它們顯示出復雜的紋理，以區分各種相關的相位。本工作將觀察到的關聯絕緣體在每摩爾單元填充±2?電子時的量子織構與理論基態預期的量子織構進行了比較。在典型的MATBG器件中，這些紋理與所提出的非公度Kekulé螺旋序非常匹配，而在超低應變樣品中，本工作的數據具有類似于時間反演對稱區間相干相位的局部對稱性。此外，MATBG的超導態顯示出強的谷間相干特征，僅與本工作相敏測量的絕緣體的超導態區分開來。相關論文以題為“Quantum textures of the many-body wavefunctions in magic-angle graphene”的論文發表在Nature上。

三、[核心創新點]

1、在這里，本工作報道了MATBG的STM測量，結果表明，無論是在v=±2的關聯絕緣體中，還是在附近密度的超導或贗能隙相中，關聯誘導的能隙的打開都與原子晶格尺度上的單胞的(√3×√3)三倍相重合，本工作稱之為"R3模式"。

2、本工作還區分了典型和超低應變器件中相關絕緣體的波函數，并展示了當樣品在非整數填充時超導時它們是如何演化的。

3、本工作提供了一種在原始材料平臺上測量關聯多體波函數的方法，使本工作能夠識別描述MATBG關聯絕緣體的非常復雜的量子態。本工作對超導相的測量也對MATBG中的配對模型提出了重要的限制。

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四、[數據概覽]

• MATBG中對稱性破缺的可視化

本工作使用自制的稀釋冰箱STM26(在4?K和200?mK)研究了門控MATBG器件中具有高空間和能量分辨率的電子態的空間結構。本工作的實驗是通過制造超凈樣品來實現的，在超凈樣品中很容易找到大的(>100×100?nm²)區域，而沒有任何局部散射體或制造過程中殘留的聚合物，并結合完善的針尖校準程序。考察具有代表性的關聯絕緣體在v=+2處的低偏壓STM形貌圖(圖1b)，本工作發現LDOS在石墨烯晶格尺度上表現出實空間原子尺度的對稱性破缺特征，使其晶胞尺寸增大了3倍。MATBG的早期STM研究報道了AA位點附近的LDOS在關聯絕緣體中具有不對稱特征；然而，本工作在使用校準良好的針尖的超凈設備上的高分辨率原子分辨測量中沒有發現這樣的特征。

為了將這種原子尺度的對稱性破缺與v=±2附近的關聯絕緣體的形成聯系起來，本工作研究了v=-2附近不同填充的這種模式的測量。正如之前的研究一樣，圖1c中的STS數據顯示了一個關聯誘導的能隙，表明在v=-2附近存在一個絕緣相。對于遠離v=-2的填充(圖1d)，低偏壓STM圖像顯示了MATBG頂層的原子晶格。然而，對于v=-2附近的填充物，占據態和未占據態的低偏壓圖像在原子尺度上都表現出了破碎的空間對稱性。為了量化本工作的觀測，本工作將圖1d所示的不同填充下的大視場圖像(40×40?nm²)的快速傅里葉變換(fast Fourier transform，FFT)得到的信息與圖1c的光譜數據進行了關聯。本工作進行了多次實驗驗證，證實了R3斑圖是MATBG強關聯相位所固有的，發現它們在非魔角器件中是不存在的，當化學勢位于平坦波段之外時是不存在的，并且與局部散射體無關。

本工作發現R3模式是MATBG的幾個相關相位的一個顯著特征，在六個物理上不同的MATBG裝置中的不同位置有多個觀測；然而，這些波函數的性質遠比這些對稱破缺斑圖的簡單存在要復雜得多。當考察許多莫爾單胞上的LDOS時，揭示了這種復雜性，圖2a給出了v=-2的一個例子。盡管實空間映射及其FFT都表現出R3(QIVC)對稱性破缺的特征，但在莫爾單胞(圖2a,右)內的不同位置，空間模式可以明顯不同，這也反映在這些局部區域的FFT的QIVC峰值的幅度和相位上。此外，在不同的器件中，本工作發現在不同的樣品中，R3模式可以在莫爾超晶格中的等效位置之間不同。這些變化促使本工作進行系統的基于對稱性的分析來表征這些相關相的波函數。

圖1??在MATBG中成像原子尺度的Kekulé斑圖? 2023 Springer Nature Limited

圖2??基于對稱性的序參量分解和Chern-扇區間相干性? 2023 Springer Nature Limited

• 當v=±2時，莫爾尺度對稱性破缺

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本工作將序參量分析應用于溫度為T=200?mK時常見的關聯絕緣子在v=-2處的STM圖像。典型的應變MATBG器件在電中性時表現出無能隙的半金屬行為。在大視場(約50×50?nm²)下，圖3b給出了復值IVC鍵、IVC位置A和IVC位置B序參量的實值IVC總強度和顏色的灰度圖，其中亮度和顏色分別表示這些序參量在每個點的大小和相位。此外，本工作在IVC序參量圖中減去一個線性相位背景，觀察到渦旋和反渦旋(在一個閉合回路中,相位繞制Δθ=±2π)，簡單地用于輔助渦旋的視覺識別，而不影響它們的位置。在所有三個IVC序參量中，某些渦旋和反渦旋(圖3b,e)具有相同的手征性，其中心位于總IVC強度(平面內和平面外的標記)的深度抑制附近。其他渦旋出現在IVC總圖中無特征的位置，且不同IVC序參量之間不相關。觀察到的莫爾尺度對稱破缺和渦旋特征不能通過簡單的STM圖像或FFT幅度的視覺檢查來檢測，因為揭示這些現象的關鍵信息在于不同位置之間的相對FFT相位。

通過對比典型應變(ε≈0.1~0.4%)樣品和超低應變(ε<<0.1%)樣品(圖3c、d )，本工作揭示了MATBG中相關絕緣體的重要特征。在這個樣品(ε=0.03%)和其他很少發現的超低應變器件區域中，電荷中性的LDOS是有缺口的(圖3c)，并與庫侖充電效應卷積。從這個觀察中，即使在沒有六方氮化硼(hBN)排列的情況下，本工作推斷強相互作用可以使低應變MATBG的狄拉克點產生缺口。該樣品中v=-2處的關聯絕緣體(圖3d)也顯示出R3模式，其強度是莫爾周期的，最大值在AA位。然而，與典型應變器件形成鮮明對比的是，圖3d顯示，在這種超低應變樣品中，IVC鍵、IVC位A和IVC位B序參量的大小和相位都是近摩爾周期的。此外，從這些圖中減去線性相位背景，表現出與典型樣品不同的行為。磁通渦旋特征在幾乎沒有特征的IVC鍵相圖中出現，盡管只觀察到與IVC位點A和IVC位點B相相關的渦旋。這些結果強烈地表明，應變在MATBG的競爭相關絕緣基態的選擇中起著關鍵作用。

圖3?利用莫爾平移對稱性和IVC同位旋渦旋區分v=±2處的關聯絕緣體? 2023 Springer Nature Limited

• 與候選基態的比較

本工作現在將這些結果與v=±2絕緣態的理論預言進行比較。首先，盡管R3模式的存在意味著IVC的有序性，但并非所有的IVC候選態都表現出R3模式。特別地，對這些關聯絕緣體的R3斑圖的觀測排除了v=±2處的主導候選克拉默斯區間相干(K-IVC)態，因為盡管該態是IVC態，但該態的對稱性導致零磁場下任何R3空間斑圖的取消。在圖4a中，本工作將序參量分析應用于理論計算的IKS態在與本工作的實驗(對ε=0.3%)相似的視場下的LDOS。IKS態在IVC總強度中出現莫爾周期，而莫爾平移和旋轉對稱性在IVC鍵、IVC位置A和IVC位置B映射中出現破缺，呈現出條紋狀的非公度態，其Δθ≈2π/3。計算得到的IKS態序參量的莫爾周期特征、相位的條紋特征和磁通渦旋的晶格特征(圖4a)與本工作在應變樣品中的測量結果(圖3b )非常相似，這使得在典型的MATBG樣品中，當v=±2時，IKS態最可能成為相關絕緣相的候選者。

圖4b是對T-IVC態LDOS計算的分析，它顯示了所有序參量中的莫爾周期斑圖。只有IVC位A和IVC位B相圖顯示了渦旋，由于狀態的C3對稱性，預期渦旋的存在、位置和手性。總體而言，本工作在超低應變樣品中提取的序參量(圖3d)與T-IVC態的局域對稱性大體一致，表明在這些低應變樣品中，應變T-IVC態可能是MATBG在v=±2處的關聯絕緣體的候選物。

圖4?候選理論基態? 2023 Springer Nature Limited

• 超導體和贗能隙相

在MATBG中確定了v=±2處關聯絕緣體最可能的候選基態后，本工作重點關注在遠離整數填充時波函數如何演化。在圖5b-d中，本工作展示了在T=200?mK的典型應變器件中LDOS的演化，通過本工作的序參量分析捕獲。在v=+2處的絕緣間隙隨著摻雜而關閉，并在v=+2和v=+3之間重新打開一個偽間隙相，在v=+3處出現另一個相關絕緣體。本工作還給出了v=-2.41的序參量圖，其中STS與超導樣品一致。贗能隙相在v>+2處的波函數、絕緣體在v=+3處的波函數和超導體在v=-2.41處的波函數都顯示出R3模式，并且在寬視場范圍內具有很強的莫爾周期IVC總信號。然而，IVC鍵、IVC位點A和IVC位點B序參量表現出與v=±2關聯絕緣子不同的行為。從v=±2摻雜到超導相或贗能隙相中，導致IVC序參數相的纏繞方向發生突變，IVC序參數的條紋狀圖案消失，并且在v=±2處觀察到的相關渦旋和反渦旋消失。這些特征持續存在于v=+3絕緣體中，其序參量圖與相鄰贗能隙態的序參量圖非常相似。在此填充下，本工作的序參量圖顯示IVC相在相鄰AA位之間再次增加Δθ≠0，這可能是IKS序的一種不可預測形式的結果，但這種序與v=±2處出現的IKS序通過IVC相的纏繞方向和這些狀態的渦旋構型明顯區分開來。

圖5?將關聯絕緣體摻雜到超導相和贗能隙相中? 2023 Springer Nature Limited

五、[成果啟示]

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本工作的發現揭示了MATBG中v=±2處的關聯絕緣體與附近超導體之間的關系。早期的輸運研究表明，這些相在本質上是相互競爭的，最近的STS測量進一步支持了在超導態中v=-2處絕緣間隙的閉合和隨后的重新打開，形成了一個獨特的、節點的隧穿間隙。在這里，本工作的測量表明，雖然這些狀態在局部表現出非常相似的R3模式，但LDOS在石墨烯晶格尺度上的細微重組會導致IVC相在摩爾尺度上發生顯著變化，這些變化發生在v=-2的絕緣體和v<-2的超導體之間的小范圍摻雜區域。這表明超導體起源于一個與相鄰絕緣體性質不同的IVC序，強調了MATBG的復雜相圖與其他相關超導體，如高溫銅氧化物超導體的復雜相圖之間的重要區別。

除了這里展示的相關相，本工作希望該相敏技術可以很容易地應用于識別MATBG中拓撲相的微觀性質，例如在弱磁場存在下或與hBN對齊的樣品中發現的拓撲相。在基于石墨烯的材料之外，間隔相干態通常在其他莫爾材料中被預測，這使得本工作的實驗方法在識別這些材料中的這種相具有相關性。總的來說，本工作提供了關聯多體波函數的精確可視化，證明了即使是高度復雜的物質關聯量子相，也可以利用波函數映射與STM的尖銳能力在實驗上建立。

第一作者：Kevin P. Nuckolls、Ryan L. Lee、Myungchul Oh、Dillon Wong、Tomohiro Soejima

通訊作者：Ali Yazdani

通訊單位：美國普林斯頓大學

論文doi：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06226-x

本文由溫華供稿。