Adv. Funct. Mater.：用于人體健康監測的電子皮膚

一、【導讀】

皮膚是人體最大的器官，作為人體與外界互動的界面，富含重要生物信號，既可以感知生物力學刺激，還可以通過表皮電生理信號采集來輔助早期臨床診斷和治療。能夠采集生物力學/生物電信號的電子皮膚(e-skin)被廣泛用于日常醫療保健，已報道的各類電子皮膚器件多局限于單一傳感功能設計，難以實現對生物力學信號和電生理信號的同時采集，這限制了對個人健康狀況的綜合評估和行為分析。此外，傳統的電子皮膚存在制備方式復雜且難以量產、透氣性差、信號靈敏度低、惡劣環境信號不穩定等限制因素。因此，開發能夠模擬人體皮膚特異屬性并具有多模態信號傳感功能、可量產的新型電子皮膚具有重要實用意義。

二、【成果掠影】

近日，東華大學王黎明研究員、中國科學院上海硅酸鹽研究所程蔭副研究員團隊合作開發了一種仿生人體皮膚的多層級結構多功能電子皮膚（SPRABE-skin）。該電子皮膚的制備基于靜電紡絲與油墨噴涂工藝的結合，可實現大面積制備與連續化生產，同時，SPRABE-skin具有類皮膚的可拉伸、透氣、自粘附、自我保護等特異屬性以及生物力學/電生理學多模態信號傳感功能，基于SPRABE-skin的可穿戴式信號采集系統可以實現對人體心電圖和跑步活動的無線、長期、動態監測。相關研究結果以“A Stretchable, Breathable, and Self-adhesive Electronic Skin with Multimodal Sensing Capabilities for Human-centered Healthcare”為題發表在國際知名學術期刊《Advanced Functional Materials》上。

三、【核心創新點】

本研究結合靜電紡絲和油墨噴涂制備了包括保護層（P-layer）、應變傳感層（S-layer）、隔離層（I-layer）以及電極層（E-layer）在內的多層級結構電子皮膚，具有類皮膚特性及多模態信號傳感功能，可實現電子皮膚簡單、大面積制備與連續化生產。

四、【數據概覽】

圖1. SPRABE-skin的仿生結構設計及制備方法。a) SPRABE-skin仿生設計示意圖。SPRABE-skin具有類似皮膚的可拉伸性、透氣性、自粘性、自我保護和受皮膚啟發的生物力學/生物電傳感能力。b)基于靜電紡絲和噴涂的SPRABE-skin制作工藝（上）。注意，TPU膜被靜電紡絲紡到s層的兩側，作為p層和i層。TPU和WPU聚合物鏈的分子結構，以及MXene的結構示意圖。c) SPRABE-skin的SEM橫截面圖像，顯示p層、s層、i層和e層。標尺，100 μm。p層為保護層，用于抵御外界影響；s層為傳感層，用于采集機械信號；e層為電極層，用于收集皮膚表面生物電位信號；i層表示隔離層，用于避免生物力學和生物電傳感之間的串擾。d)大尺寸SPRABE-skin (30 × 70 cm)。比例尺，20厘米。e) sprabe -不同形狀和圖案的皮膚（創可貼和膠卷式）。比例尺，2厘米。

圖2. SPRBAE-skin的類皮膚特性。a)應變為30%時，11次循環下SPRABE-skin的應力-應變曲線。b) SPRABE-skin與空白、TPU纖維膜、PDMS對照樣品在25℃、50%濕度下，瓶內水分損失率比曲線。c) SPRABE-skin的磨損試驗、膠帶試驗、洗滌試驗原理圖。d)有無保護層的SPRABE-skin在不同試驗下的電阻變化。e) 90°粘附試驗示意圖（上）及SPRABE-skin在干燥、潮濕、多毛人體皮膚上的粘附照片。f)測定不同MXene含量SPRABE-skin單位寬度的剝離力以及在人體皮膚上的剝落長度。附圖顯示了經過測試的SPRABE-skin在人體手臂皮膚上的效果。g)不同MXene含量的SPRABE-skin的粘接強度和片材阻力變化。h)在干燥皮膚、出汗皮膚和多毛皮膚表面測量含20% MXene的SPRABE-skin單位寬度的剝離力。內為計算出的粘接強度。i)測量了手臂皮膚上含有20% MXene的SPRABE-skin在多次附著-分離循環中的單位寬度剝離力。內為在增加重復使用次數時計算出的粘接強度。

圖3. SPRABE-skin的力學傳感性能。a)不同MXene/CNTs重量比下SPRABE-skin的相對電阻變化與應變曲線。MXene/CNTs重量比為2:8的SPRABE-skin的測量因子最高。插入100%拉伸應變范圍內的響應曲線。b) MXene/CNTs重量比為2:8的SPRABE-skin在不同應變下的相對電阻變化。附圖為100%應變范圍內的響應曲線。c) SPRABE-skin與報告傳感器在不同工作范圍下的測量因子比較。 d) SPRABE-skin的反應和恢復時間。e) SPRABE-skin在50%應變下3000次拉伸和釋放循環的長期耐久性試驗。f)在0.1 ~ 3Hz不同頻率下，30%應變下SPRABE-skin的相對電阻變化。g)拉伸-釋放變形下s層裂紋產生-恢復過程示意圖。過程中s層在h) 0、i) 50%、j) 100%、k)回收率下的SEM圖像。(h-k)標尺為500 μm;(h-k)的比例尺為25 μm。

圖4. SPRABE-skin在生物力學傳感中的應用。a)U型SPRABE-skin粘附在手腕動脈位置。b) SPRABE-skin記錄的全周期脈沖波信號。c) SPRABE-skin和非粘性傳感器在靜態、水下和振動條件下采集的脈沖波信號。d) SPRABE-skin和非粘性傳感器脈沖波信號的AI_r和ΔT_DVP計算。e)行走、跳躍、從下蹲站起、從下蹲跳起等動作下附著于膝位的SPRABE-skin相對阻力變化。附圖為貼在膝蓋上的U型SPRABE-skin。

圖5. SPRABE-skin應用于ECG信號采集。a)商用Ag/AgCl凝膠電極和SPRABE-skin的電極-皮膚界面阻抗譜。b) SPRABE-skin在干燥、出汗和水下皮膚條件下的電極-皮膚界面阻抗譜。c)心電圖檢測示意圖及一個心動周期的放大曲線。d) SPRABE-skin和商用電極在靜態狀態下測得的心電信號譜圖分析。e) SPRABE-skin和商用電極的ECG信號的TP偏差。f) SPRABE-skin和商用電極在各種條件下的實測心電信號及相應圖片。

圖6. SPRABE-skin應用于EMG、EEG信號采集。a) 連接在腕屈肌上的SPRABE-skin電極，使用雙極信號采集配置進行肌電圖測量。b)前臂放松狀態下SPRABE-skin和Ag/AgCl凝膠電極的基線肌電信號。c)握力計不同受力時的肌電信號。d)增加握力時的峰間肌電電位。由不同手指屈曲和伸展產生的EMG信號e)和EMG p-p值f)。由不同手勢產生的EMG信號g)和EMG p-p值h)。i) SPRABE-skin電極連接在Fp1位置和耳垂進行EEG測量。j)對腦電圖電位信號進行頻譜圖分析，識別閉眼和睜眼事件。

圖7. 可穿戴式SPRABE-skin系統用于人體健康監測。a)基于SPRABE-skin采集心電和運行信號的無線監測系統原理圖。b)基于SPRABE-skin的健康監測系統工作流程。c) ECG模塊（左）和應變傳感模塊（右）SPRABE-skin的照片。d)手機接口，實時顯示心電和運行信號。e)采集志愿者坐下20分鐘和慢跑20分鐘時的心電生物電位信號。f)坐下0、5、10、15、20分鐘時的心電波和r峰振幅變化。g)慢跑0、5、10、15、20 min時的心電圖波和r峰幅度變化。h)志愿者以2、4、6 km h?1的遞增速度跑60min時的相對阻力變化。i) 2 km h?1運行速度0、4、8、12、16、20 min時的相對阻力變化。j)志愿者連續跑60min的相對阻力變化信號、跑步機速度、時頻域分析。

五、【成果啟示】

本研究結合靜電紡絲和油墨噴涂制備了多層級結構電子皮膚SPRABE-skin，具有類似人體組織的柔軟性（楊氏模量3.3 MPa），在寬應變范圍內具有超高靈敏度（應變為485%時的靈敏度系數達到63494），自粘附的電極-皮膚界面在動態干擾下也能獲取高保真度的生物電信號（心電ECG, 肌電EMG, 腦電EEG），可實現大面積制備與連續化生產。基于SPRABE-skin設計了可穿戴式信號傳感系統，具有足夠的柔軟性，并且透氣性良好，穿著舒適，即使在人體動態下也可以提供穩定的生物力學和生物電信號，可用于無線、長時間和動態的醫療監測，為可穿戴電子設備的發展提供新思路。

原文詳情：A Stretchable, Breathable, And Self-Adhesive Electronic Skin with Multimodal Sensing Capabilities for Human-Centered Healthcare. AFM.?(2023). ?https://doi.org/10.1002/adfm.202303881

本文由煎蛋白供稿