昆明理工大學/香港科技大學Nano Energy綜述:特定金屬?氮?碳活性位點的調控策略


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目前,最先進的電催化劑仍然嚴重依賴于傳統的貴金屬基納米粒子,其成本一直居高不下且資源稀缺。而熱解型的金屬、氮共摻雜的碳材料金屬?氮?碳(M?N?C)成本相對低廉,催化性能優異,成為當前性能最佳的貴金屬基催化劑最有希望的繼承物。

鑒于此,昆明理工大學胡覺教授、港科技大學邵敏華教授等在國際頂級學術期刊《Nano Energy》在線發表題為“Strategies for the regulation of specific active sites in metal?nitrogen?carbon”的綜述論文。該綜述對具有不同配位結構的M?N?C催化劑的電催化性能進行總結。分析了具有特定MNx配位結構的M?N?C催化劑合成方法。針對提高催化劑活性和穩定也給出了改進策略。最后,討論了制備具有特定MNx配位結構M?N?C催化劑所面臨的挑戰,并對M?N?C催化劑應用于綠色可再生能源的未來發展方向提出展望。該綜述將指導促進設計具有特定活性位點的高效催化劑。

本文要點:

要點一:催化劑活性位點結構對性能的影響

對具有MNx(x=1-5)特定配位結構活性位點的M?N?C催化劑進行了整理,分析了不同配位結構對催化劑性能的影響,針對于不同反應給出了適宜的活性位點結構及活性排序。同時也明確了M?N?C催化劑的主要降解機制。

要點二:特定M-N-C活性位點催化劑的合成策略

對含有不同金屬元素的M?N?C催化劑,依據元素種類進行了分類,并探討了常見幾種制備方法的優勢及不足。針對提高催化劑活性和穩定也給出了改進策略。

要點三:活性金屬中心的配位環境

M?N?C催化劑的活性金屬中心的配位環境一直是研究的熱點。影響催化劑活性位點的因素有很多。與金屬配位的N原子種類,濃度和配位數不同,所產生的活性位點也會有巨大差別。總結了幾種常見與金屬配位的N原子種類,并對可能影響金屬周圍N配位數的因素進行了歸納。

總結:

含有MNx活性中心的M?N?C電催化劑具有高原子利用率、結構可調節、活性位點原子分散相對較均勻等優點,極大地促進了綠色能源的發展。應用于制備含有明確MNx活性中心的合成策略也得到了發展,因此本文從結構與性能的關聯性出發,總結了一系列制備高性能M?N?C電催化劑的策略,這可以對指導和設計合成結構可控的催化劑提供理論理解。盡管到目前為止已經取得了明顯的成就,但仍有一些難題制約著應用發展,這仍是未來學者們要研究解決的重要方向。

1.深入了解M?N?C催化劑的催化機制,探索活性位點的結構信息。

2.在原子水平上精確合理調控合成方法,實現構建具有高密度明確活性位點的M?N?C催化劑。

3.提高M?N?C催化劑的活性位點在反應過程中的穩定性。

文章鏈接:

Strategies for the regulation of specific active sites in metal?nitrogen?carbon

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.109149

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