Nature|鏈間膨脹:超大孔沸石
一、【科學背景】
沸石是工業上最成功的催化劑之一,特別是在石油化工加工中。大孔徑沸石能夠處理大分子材料,具有重要應用前景。但是獲取穩定性高、可控制備的超大空沸石是個巨大挑戰。
二、【科學貢獻】
南京大學黎建、華東師范大學吳鵬、吉林大學于吉紅、西班牙馬德里材料研究所的Miguel A. Camblor等研究者在本文中報道了一種策略,該策略通過用插入硅烷化劑分離和連接一維硅酸鹽鏈,使其膨脹產生熱穩定性和水熱穩定性,獲得了特定結晶方向的超大孔沸石材料。該團隊所制備的間鏈擴展沸石含有懸空的Si–CH3基團,這些基團通過煅燒相互連接,從而形成真正的、完全連接的(除了可能的缺陷)三維沸石骨架,密度非常低,并且具有以前在任何類型的沸石中都沒有的三重四環單元。
圖1 ZEO-4A、ZEO-4B和ZEO-5的制備和結構
圖2 ZEO-4和ZEO-5的表征
圖3σ-膨脹產生超大孔隙 ?
三、【創新點】
研究者通過鏈間擴展反應得到新的沸石結構:在一維硅酸鹽鏈間插入硅原子,使其膨脹產生熱穩定性和水熱穩定性,獲得穩定結晶的特大孔沸石。
四、【科學啟迪】
本文報道的硅酸鹽膨脹-冷凝方法可能適用于進一步形成超大孔沸石。鈦(Ti)可以被引入這種沸石中,從而產生在涉及大分子的液相烯烴氧化中具有活性的催化劑,這在使用氫過氧化枯烯作為氧化劑的工業相關清潔生產環氧丙烷方面顯示出前景。
原文詳情:https://doi.org/10.1038/s41586-024-07194-6
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