Nature Materials：室溫下由共線反鐵磁序引起的自發霍爾效應

一、【科學背景】??

磁信息通常存儲在鐵磁體中，由于時間反演對稱性破缺，↑和↓自旋態是可以區分的。這些狀態誘導出與磁化率成比例的霍爾效應的相反符號，這在它們的電讀出中被廣泛使用。相比之下，具有共線反平行自旋配置的傳統反鐵磁體不能承擔這樣的功能，因為它們具有缺乏宏觀磁化和時間反轉對稱性（TtS）。

二、【創新成果】

近日，東京大學研究人員報道了在室溫下共線反鐵磁體FeS中自發霍爾效應的實驗觀察。在這個化合物中，↑↓和↓↑自旋態誘導出自發霍爾效應的相反符號。研究分析表明，這并不反映磁化率，而是起源于破缺TtS的反鐵磁序相關的虛構磁場。目前的結果為在室溫下對導電系統中的↑↓和↓↑自旋態進行電讀出和寫入鋪平了道路，并表明破缺TtS的共線反鐵磁體可以作為一種信息介質，其磁化率幾乎為零。

圖1各種共線磁體的分類和自發霍爾效應。（a）鐵磁體、傳統反鐵磁體和 TtS 破缺反鐵磁體的比較。紅色箭頭代表局部磁矩。藍色和紅色圓圈分別表示磁性和非磁性離子。通過時間反演操作，磁疇 A 和 B 彼此轉換。在傳統反鐵磁體中，這兩個時間反演疇（即↑↓和↓↑自旋態）在平移（t）下是相同的，但在具有適當定位的非磁性離子的 TtS 破缺反鐵磁體中則不相同。（b）零外部磁場下鐵磁體和 TtS 破缺反鐵磁體的自發霍爾效應示意圖。在后一種情況下，即使沒有凈磁化 M，共線↑↓自旋序也會誘導出一個虛磁場。A 和 B 疇之間的自發霍爾效應符號相反。灰色圓圈代表電荷載流子。注意，傳統反鐵磁體不允許自發霍爾效應，因為其具有 TtS。??2023 Springer Nature

圖2室溫下共線反鐵磁體?FeS 中的自發霍爾效應。（a）?FeS 的晶體結構。[110]、[1 10] 和?[001] 方向分別定義為?x、y 和?z。（b）在?1 T 下測量的磁化率隨溫度的變化，B∥?[001] 和?B ∥?[1 10]（B?⊥?[001]）。（c–e）在?300 K 的易平面反鐵磁（AFM）狀態下，B∥?[001] 和電流?I∥?[110] 時測量的磁化?M、霍爾電阻率?ρ_yx?和磁阻?ρ_xx(B)/ρ_xx(0)（即有無外部磁場時縱向電阻率?ρ_xx 的值之比）隨磁場的變化。d 中的陰影表示選擇域?A 或?B 的區域。d 中的插圖表示磁疇?A 和?B 的示意圖。對應的?B ∥?[1 10]（B?⊥?[001]）和?I?∥?[110] 時測量的?M（f）、霍爾電阻率?ρ_zx（g）和磁阻?ρ_xx(B)/ρ_xx(0)（h）隨磁場的變化。??2023 Springer Nature

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目標化合物?FeS 結晶成圖?2a 所示的六角結構，由?Fe 和?S 三角晶格層沿?[001] 方向交替堆疊而成。在這里，每個磁性?Fe 離子被一對相反取向的?S 離子三角形薄片夾在中間，實現了非磁性離子分布的交錯方式。晶體結構在高溫下由空間群?P6₃/mmc 特征化，并且在低于?400?K 時發生額外的結構相變，進入其六角子群，伴隨著?Fe 離子的小位移。粉末?X 射線衍射測量證實了后者結構在樣品中在室溫下得以實現，作者基于該結構討論磁對稱性。在居里溫度約600?K 以下，FeS 展現出共線反鐵磁序，其中局部磁矩在各個?Fe 層內平行排列，并沿?[001] 方向反鐵磁堆疊。值得注意的是，這種化合物已知具有溫度依賴的磁各向異性切換（即?Morin 轉變）。在?Morin 轉變溫度以上，實現了易平面磁各向異性，局部磁矩位于垂直于?[001] 軸的平面內（圖?3e 左側）。然而，在居里溫度以下，磁各向異性轉變為易軸類型，局部磁矩沿?[001] 軸平行排列（圖 3e 中間）。

圖3易平面（易軸）共線反鐵磁態中自發的霍爾信號。在?240 K（易平面反鐵磁態）時，B∥?[001] 和?I∥?[110] 時測量的磁化?M（a）和霍爾電阻率?ρ_yx（b）隨磁場的變化。（c,d）在?200 K（易軸反鐵磁態）時測量的相應數據。（e）FeS 晶格上各種共線自旋排列的對稱性分析。易平面反鐵磁態、易軸反鐵磁態和鐵磁（FM）態的磁結構、磁點群以及相應的電導率張量的對稱性約束形狀。??2023 Springer Nature

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圖4?FeS 中自發霍爾效應的微觀起源分析。在各種溫度下測量的霍爾電阻率?ρ_yx（a）和磁化?M（b）隨磁場的變化。（c）dρ_yx/dB 對?(dM/dB)ρ²_xx?的圖，其中?dρ_yx/dB 和?dM/dB 的值取自?a 和?b 中?ρ_yx–B 和?M–B 曲線的斜率。誤差條表示線性擬合估計斜率的標準偏差。（d）240 K 時的?ρ^N_yx、ρ^A_yx和ρ^AFM_yx曲線（即與外部磁場、磁化和與?TtS 破缺反鐵磁序相關的虛磁場成比例的霍爾貢獻，分別如方程（2）中定義）。基于?c 中的擬合結果推導出。正文和補充注釋?III 包含詳細信息。（e）自發霍爾電阻率?ρ_yx?在?B?=?0 時的溫度依賴性。每個溫度下估計的?ρ^AFM_yx 值也已繪制。（f）?FeS 在易平面共線反鐵磁態下的電子能帶結構，基于?DFT 計算理論估計。（g）基于貝里曲率機制（方程（4））和 f 中的能帶結構理論計算的固有自發霍爾電導率 σ_H?的費米能級依賴性。方法包含理論計算的詳細信息。??2023 Springer Nature

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該研究揭示了TtS破缺的共線反鐵磁體（如FeS）具有類似鐵磁體的功能響應，但其凈磁化強度接近零。這一發現為傳統反鐵磁體在自旋電子學中的應用提供了新的思路，以“Spontaneous Hall effect induced by collinear antiferromagnetic order at room temperature”為題發表在國際頂級期刊Nature Materials上，引起了相關領域研究人員熱議。

三、【科學啟迪】

綜上所述，本文揭示了通過自旋轉移矩或自旋軌道矩，能夠實現時間反轉域的電寫入，這為自旋存儲和信息處理提供了新的技術路徑。TtS破缺的反鐵磁體在保持極低磁化的同時，能夠實現類似鐵磁體的功能特性，開辟了新型自旋電子學材料的研究方向，并為未來開發高效能、低功耗的信息存儲和處理器件提供了理論依據和實驗支持。這一成果不僅挑戰了傳統反鐵磁體的應用限制，還為材料科學提供了新的視角，推動了自旋電子學領域的發展。

原文詳情：Takagi, R., Hirakida, R., Settai, Y. et al. Spontaneous Hall effect induced by collinear antiferromagnetic order at room temperature. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02058-w

本文由景行撰稿