Science:當費米面嵌套“邂逅”斯格明子
一、【科學背景】?
磁斯格明子是一種具有納米級螺旋自旋織構的準粒子,因其獨特的拓撲性質和在高密度自旋電子器件(如數據存儲單元)中的應用潛力,成為凝聚態物理和材料科學的前沿熱點。過去十年間,大多數斯格明子研究集中于非中心對稱材料,其形成機制可由Dzyaloshinskii-Moriya(DM)相互作用合理解釋。然而,中心對稱材料中斯格明子的起源一直是未解之謎。盡管這類材料能形成尺寸更小(<4 nm,如約1.9 nm的GdRu2Si2)、電動力學響應更穩健的斯格明子,但其自旋織構的驅動機制(如幾何阻挫、軌道相互作用或Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida(RKKY)相互作用)仍存爭議。
理論上,中心對稱斯格明子的形成可能依賴于費米面(FS)嵌套誘導的自旋調制:當費米面的不同部分通過特定波矢(q矢量)匹配時,電子間的相互作用可引發螺旋自旋序。實驗上,角分辨光電子能譜(ARPES)是直接觀測電子結構的關鍵技術,但受限于樣品表面終端效應和磁疇干擾,此前對中心對稱斯格明子材料的電子結構解析進展緩慢。GdRu2Si2作為當前最小斯格明子的宿主材料,其基態電子結構是否存在與磁調制q矢量對應的費米面嵌套、以及嵌套如何誘發贗能隙和費米弧等反常電子態,成為揭示中心對稱斯格明子形成機制的核心科學問題。
二、【創新成果】
近日,東京大學研究人員通過角分辨光電子能譜(ARPES)選擇性測量磁疇,揭示了中心對稱材料 GdRu2Si2的本征電子結構。作者發現了穩健的費米面(FS)嵌套,這與先前共振 X 射線散射測量檢測到的磁調制矢量一致。贗能隙在嵌套的費米面部分打開,且不同磁疇中的贗能隙存在差異。反常贗能隙使費米面斷開,生成具有二重對稱性的費米弧。這些結果表明,RKKY相互作用在驅動GdRu2Si2中形成斯格明子所需的螺旋自旋調制中起決定性作用。此外,作者通過磁場和溫度循環操縱磁疇,展示了GdRu2Si2中磁性的靈活性,為未來數據存儲和處理設備提供了潛在應用。
圖1 GdRu2Si2的表面終端及其電子結構。(A)GdRu2Si2的晶體結構。(B)通過每 20 μm 掃描光束斑獲得的解理面費米能(EF)附近的光發射強度空間映射。(C)在(B)中綠色和紫色圓圈標記的兩個斑點處進行的芯能級測量。(D 和 E)Gd(D)和 Si(E)在 10 K 下用 148 eV 光子(對應 Γ 點處 k_z=20π/c)測量的費米面映射。(F 和 G)分別為 Gd和 Si沿穿過 Γ 點的動量切割(D 和 E 中的綠色和紫色箭頭)測量的能帶色散圖。(H)計算的體態費米面。(I)D 和 E 中黑色虛線處的動量分布曲線(MDC)。? 2025 Science
作者通過角分辨光電子能譜(ARPES)分析了GdRu2Si2解理面的兩種終端(Gd 和 Si),發現不同終端的費米面(FS)和能帶結構存在顯著差異:Gd 終端在 Γ 點附近顯示高強度信號,而 Si 終端呈現 “風車狀” 費米面及圓形子帶。通過對比兩種終端的共性特征,提取出布里淵區角落的平行費米面作為體相本征結構。實驗結合芯能級光譜(如 Si 2p 和 Gd 4f 峰強度對比)和密度泛函理論(DFT)計算,驗證了體相費米面的存在,排除了表面終端的干擾。
圖2三維動量空間中的費米面嵌套。(A)Gd 終端在 10 K 下用 94 eV 光子(對應 kz=0)測量的面內費米面映射。(B)kz =0處的計算費米面。A 和 B 中的白色和黑色虛線分別表示布里淵區。綠色和藍色箭頭表示平行于kx和ky方向的嵌套波矢。(C)連接布里淵區角落的動量切割的能帶色散圖(A 中的黑色箭頭)。頂部:費米能級處的相應 MDC。疊加了 DFT 體帶計算(紅線)。(D)A 中紅色矩形區域的費米面放大圖。(E)ARPES 估算的沿kx方向的嵌套波矢長度(綠圈)和計算值(紅線)隨ky位置的變化。ARPES 結果的ky位置由色散圖中的綠點標記。RXS 研究報告的磁調制 q 矢量長度也疊加(黑線)。(F 和 G)分別為計算和 ARPES 顯示的嵌套面內費米面隨kz(0 到 - 2π/c)的演化。通過改變光子能量從 94 eV 到 67 eV,kz值從 0 變為 - 2π/c。注意,由于 GdRu2Si2具有體心四方結構,沿kz方向的布里淵區周期為 4π/c。(H)在覆蓋 kz從 0 到 - 2π/c 的不同光子能量下,沿 G 中白色虛線的嵌套費米面的 MDC。綠色箭頭通過將光子能量從 94 eV 掃至 67 eV,連接 16π/c(=0)到 14π/c(=-2π/c)。(I)沿布里淵區角落的kx方向嵌套費米面的kz依賴性。綠箭頭與 F 中的相同。(J)同 E,但為沿kz位置的費米面嵌套。(K)從三維 DFT 體帶結構估算的 Gd 軌道分量的林哈德函數 χ?(Gd)。? 2025 Science
作者揭示了 GdRu2Si2中穩健的費米面嵌套現象:面內(kx、ky 方向)和沿kz方向的嵌套矢量均與共振 X 射線散射(RXS)測得的磁調制 q 矢量(~0.33 ?-1高度吻合。ARPES 實測的嵌套波矢與 DFT 計算、RXS 數據完美匹配,且林哈德函數顯示 Gd 軌道分量在嵌套矢量處出現峰值,支持RKKY 相互作用驅動磁耦合的機制。三維動量空間中,嵌套費米面隨kz變化呈現對稱性旋轉,證實其體相起源及對磁調制的關鍵作用。
圖3嵌套費米面上的贗能隙及其溫度演化。(A)Si 終端沿連接布里淵區角落的動量切割的能帶色散圖,捕捉了費米面的嵌套部分。光子能量為 148 eV,對應 kz=0。綠色箭頭表示費米面嵌套波矢。(B 和 C)分別為低于(T=10 K)和高于(T=50 K)奈爾溫度(46 K)時 A 中綠色矩形區域的能帶色散放大圖。紅色和藍色箭頭分別指向嵌套和非嵌套能帶。(D)嵌套能帶在TN以下和以上(分別有和無贗能隙)的示意圖。(E)嵌套(紅點)和非嵌套(藍點)能帶在 EF 附近的譜重隨溫度的演化;每個都是 G 和 I 中紅色和藍色陰影區域(±30 meV)內的譜強度積分。(F 和 H)分別為嵌套和非嵌套能帶在kF處(B 和 C 中的紅色和藍色箭頭)不同溫度下測量的能量分布曲線(EDC)。上下圖分別為有和無偏移的 EDC 圖。(G 和 I)分別為 F 和 H 中 EDC 關于 EF 的對稱化圖。? 2025 Science
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圖4磁疇依賴的贗能隙。(A)GdRu2Si2表面光發射強度的空間映射。黑色和灰色區域(高強度和低強度)分別表示 Si 和 Gd 終端。(B 和 C)兩種不同磁疇的費米面示意圖,分別對應 A 中的紅點和藍點。在紅點磁疇中,贗能隙僅沿水平切割(cut H)出現;在藍點磁疇中,贗能隙僅沿垂直切割(cut V)出現。(D 到 K)A 中標記為 I、II、III 和 IV 的四個斑點的能帶色散圖。上排(D 到 J)為沿 cut H 的結果,下排(E 到 K)為沿 cut V 的結果。每個面板標注了是否觀察到贗能隙。(L)Gd 終端在 10 K 下用 148 eV 光子測量的費米面映射及對應 B 的磁疇。(M)L 中紅色矩形區域的費米面放大圖。追蹤了四個費米面部分 1 到 4 的贗能隙動量演化。有贗能隙和無贗能隙的kF點分別用綠點和品紅點標記。(N 和 P)分別為費米面部分 1 和 2 在kF處的 EDC。從上到下,EDC 按ky值從大到小排列,如 M 中的黑色箭頭所示。(O 和 Q)分別為 N 和 P 中 EDC 關于 EF 的對稱化圖。? 2025 Science
圖5磁場和溫度循環對磁疇的操縱。(A 和 C)分別為樣品 1 和 2 通過 ARPES 確定的磁疇。每個光發射強度空間映射上標記了 ARPES 測量的斑點。紅色和藍色表示不同磁疇。(B 和 D)通過偏振顯微鏡觀察的磁疇。圖像繪制了奈爾溫度以下(10 K)和以上(50 K)的強度差,顯示兩種磁疇(紅色和藍色區域)。(E)GdRu2Si2的磁相圖。(F 到 I)分別為相 III、II、I 和順磁相(PM)的自旋織構示意圖。僅相 I 具有二重磁結構。(J 到 M)偏振顯微鏡在不同溫度和磁場循環步驟后觀察到的磁疇:從 50 K 冷卻到 10 K(J);激發到相 II 后返回相 I(K);激發到相 III 后返回相 I(L);從 10 K 升溫到 50 K 再降溫回 10 K(M)。磁場循環使用脈沖磁場。? 2025 Science
作者通過磁疇選擇性測量發現,贗能隙僅在特定磁疇的水平(kx)或垂直(ky)方向打開,導致費米面斷開并形成二重對稱的費米弧。不同磁疇(Gd 或 Si 終端均可出現)中,贗能隙的方向性打破了晶體的四重對稱性,顯示磁調制的各向異性。費米弧的動量位置由磁疇決定,證實電子結構與磁疇的內在關聯,是中心對稱斯格明子磁體的獨特特征。此外,作者展示了GdRu2Si2中磁疇的靈活調控:無場冷卻時形成兩種磁疇(紅/藍區域);脈沖磁場激發至斯格明子相(相 II)或更高磁相(相 III)后返回基態,可擦除原有疇結構并誘導隨機小疇;而溫度循環(10 K→50 K→10 K)則能完美恢復初始疇模式。磁疇的可擦除性與恢復性,結合其與自旋織構的對稱性匹配(如相 I 的二重磁結構),為未來自旋電子器件的磁疇調控提供了實驗依據。
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該研究聚焦于中心對稱斯格明子磁體GdRu2Si2,借助角分辨光電子能譜,深入探究其電子結構,成功揭示了費米面嵌套引發的贗能隙和費米弧現象,為斯格明子在中心對稱材料中的形成機制提供了關鍵見解,以“Pseudogap and Fermi arc induced by Fermi surface nesting in a centrosymmetric skyrmion magnet”為題發表在國際頂級期刊Science上,引起了相關領域研究人員熱議。
三、【科學啟迪】
綜上所述,本文證實在中心對稱斯格明子磁體中,費米面嵌套通過 RKKY 相互作用驅動螺旋自旋調制,進而形成斯格明子。贗能隙和費米弧的發現不僅揭示了中心對稱斯格明子的獨特電子結構,還為理解其形成機制和開發相關自旋電子器件提供了重要依據。
原文詳情:Dong Y, Kinoshita Y, Ochi M, et al. Pseudogap and Fermi arc induced by Fermi surface nesting in a centrosymmetric skyrmion magnet[J]. Science, 2025, 388(6747): 624-630. https://doi.org/10.1126/science.adj7710
本文由景行撰稿
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