Energy Environ. Sci. 用于氧還原反應和析氧反應的一種3D雙功能多孔的N摻雜碳微管海綿狀電催化劑
【引言】
電化學氧氣還原反應和析氧反應對于可持續發展的能源器件而言是非常關鍵的電催化過程,如燃料電池、金屬-空氣電池以及裂解水等。由于過電勢的存在導致這個過程反應緩慢,因而高效的、持久且低成本的氧電極催化劑的發展對于這些電化學器件的實際應用來說是至關重要的。
【成果簡介】
近日,中國科學院金屬研究所劉暢研究員(通訊作者)團隊在NH3氛圍下通過簡單的熱分解合成出了一種用作氧氣還原反應和析氧反應催化劑,即3D柔性多孔的N摻雜碳微管海綿,這種材料的活性位點密度高、電子轉移速度快,有著優良的催化活性,在柔性能源轉換和能量儲存體系中展現出了巨大的應用前景。
圖文導讀:
圖1.NCMT-1000的形貌及吸附/脫附曲線
(a)NCMT(N-doped Carbon microtube)-1000的光學圖;
(b,c) NCMT-1000的SEM圖; ? ? ? ? (d,e) NCMT-1000的TEM圖;
(f) NCMT-1000的N2吸附/脫附曲線。插圖顯示對應的孔徑分布。
圖2. NCMT-1000的元素分析
(a) NCMT-1000中的N的1s軌道的XPS圖譜。(b) NCMT-1000的TEM圖和對應的C的EELS圖(c)和N的EELS圖(d)。
圖3.NCMT-1000及NCMT-1000(3D)的性能?
(a)1600轉下在O2-飽和NaOH溶液(0.1M)中NCMT-1000和NCMT-1000(3D)氧還原反應的RRDE極化曲線和H2O2產量圖,催化劑載量為0.82mg cm-2。
(b)低載量(0.16mg cm-2)和高載量(0.82mg cm-2)的NCMT-1000以及商用Pt/C催化劑氧還原反應的RRDE極化曲線和H2O2產量圖。
(c)NCMT-1000、NCMT-1000(3D)、Ir/C以及Pt/C的氧電極性能。
(d)以前報道的雙功能的碳基催化劑和NCMT-1000、NVMT-1000(3D)的催化性能對比圖。
圖4.不同NCMT系列樣品的性能
(a)通過計時電流反應測試評估NCMT-1000和Pt/C的穩定性。
(b) NCMT-1000的催化過程示意圖。
(c) NCMT-800、NCMT-900、NCMT-1000、NCMT-1100在1600轉下O2-飽和KOH溶液(0.1M)中的氧還原反應的RRDE極化曲線和H2O2產量圖,催化劑載量為0.16mg cm-2。
(d) NCMT-800、NCMT-900、NCMT-1000、NCMT-1100中N的含量和類型。
展望:
納米多孔的N摻雜碳材料由于它們高的比表面積、獨特的電性質及良好的穩定性已經成為氧電極催化劑的另一種選擇,更好的推進了3D柔性電催化劑的實際應用。
劉暢研究員簡介:
劉暢,中科院博士,芬蘭Aalto大學高級訪問學者,現任中國科學院金屬研究所研究員,博士生導師。主要從事碳納米管的制備、性能與應用探索研究。率先提出了宏量制備單壁碳納米管的氫電弧方法,利用氫在高溫下對無定形炭等雜質的刻蝕作用,獲得純度高、結構完整性好的單壁、雙壁碳納米管及其宏觀繩狀結構(Adv Mater 2000; Carbon 1999, 2005);利用金屬性和半導體性單壁碳納米管在化學穩定性上的差異,提出了氧輔助浮動催化劑化學氣相沉積法生長半導體性單壁碳納米管,直接制備得到半導體性碳納米管含量達到90%的宏量樣品(JACS 2011; Carbon 2010);建立了一種碳納米管生長機制的透射電鏡原位研究方法,對比研究了金屬和非金屬納米粒子催化生長碳納米管的過程和機制,并率先提出非金屬催化生長碳納米管的氣-固-固機理(Carbon 2009; JACS 2009 & 2011);研究發現定向單壁碳納米管繩具有優異的場發射性能,進而提出其二級增強場發射機制(APL 2005; JAP 2005);首次設計制備出碳納米管夾持金屬原子鏈,理論和實驗研究發現其具有量子化電導,為金屬原子鏈的連接與集成提供了新途徑(PNAS, 2010);研制出具有優異倍率性能和良好循環穩定性的碳納米管復合鋰離子電池電極材料(Adv Energy Mater 2011; Adv Mater 2010; Chem Comm 2010),并獲得了實際應用(轉讓專利:ZL200410021395.X)。已在Proc National Acad Sci USA, Nano Letters, J Am Chem Soc, Adv Mater, ACS Nano, Chem Comm等國際期刊發表SCI收錄論文100余篇,其中影響因子大于4.0的45篇,被引用4000余次。獲得專利授權28項,其中包括美國和歐盟專利各1項;已有1項中國專利轉讓實施。分別在國際、國內學術會議上作邀請報告9次和4次。(通訊作者信息來源于中國科學院金屬研究所官網)
?原文鏈接:A 3D bi-functional porous N-doped carbonmicrotube sponge electrocatalyst for oxygen reduction and oxygen evolution reactions(Energy Environ.Sci.,2016,DOI:10.1039/c6ee02169g)
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