中科院大連化物所Energy Environ. Sci. 抗H2S的透氧陶瓷膜用于氫分離性能堪比鈀基金屬膜

【引言】

以氫氣作為可持續發展能源媒介的“氫經濟”被認為是解決未來環境問題和能源危機的長期方案，目前氫氣主要來源于對天然氣重整以及碳基燃料氣化，但是這樣獲得的氫氣中含有許多雜質，例如CH₄，CO,CO₂以及H₂S等。對氫氣的純化分離是使得氫氣可以大規模應用的主要難題。

【成果簡介】

到目前為止，氫氣的分離純化主要采用鈀以及鈀合金膜并被廣泛研究，但是它們在一些氣氛下不能穩定存在，例如H₂S；之后科研工作者研究了可在H₂S氣氛下穩定存在的質子導體型陶瓷膜，但是限于質子導體電導率的不足，難以用于實際應用。近日，中國科學院大連化物所朱雪峰教授和楊維慎教授在Energy & Environmental Science上發文，題為“H2S-tolerant oxygen-permeable ceramic membrane for hydrogen separation with performance comparable to palladium-based membranes”，他們制備了Sm_0.15Ce_0.85O_1.925-Sm_0.6Sr_0.4Al_0.7Fe_0.3O_3-δ(SDC-SSAF)非對稱透氧膜用于氫分離研究，在900℃下氫滲透速率高達16.2mLcm^-2min^-1，比常見的質子導體型透氫膜高了1-2個數量級，可與鈀基金屬膜媲美；并且該陶瓷膜在含H₂S氣氛中可以長期穩定工作，保持性能不衰減。

【圖文導讀】

圖一：使用透氧膜進行氫分離的原理圖

圖二：SDC-SSAF非對稱膜的掃描電子顯微鏡圖像

a)致密層的表面形貌

b)陶瓷膜的橫截面圖像

c,d) 陶瓷膜以及多孔支撐層浸漬催化劑后的橫截面圖像

e,f) 陶瓷膜以及多孔支撐層在不含H₂S氣氛下運行后的橫截面圖像

g,h) 陶瓷膜以及多孔支撐層在含有H₂S氣氛下運行后的橫截面圖像

圖三：各影響因素對透氫速率的影響

a)氫氣濃度對透氫速率的影響

b)H₂/N₂混合氣流量對透氫速率的影響

c)H₂O/He混合氣流量對透氫速率的影響

圖四：非對稱膜氫滲透速率與溫度間的關系

a)溫度對氫滲透速率以及非對稱膜兩側氧分壓的影響

b)非對稱膜透氧速率的阿倫尼烏斯關系圖

圖五：非對稱膜的長期穩定性測試

a)非對稱膜氫滲透速率的穩定工作

b)不同濃度H₂S的存在對氫滲透速率的影響

c)200ppmH₂S氣氛下非對稱膜氫滲透速率的穩定性

【總結】

研究人員提出了一種用于氫分離獲得高純氫的新方法，制備了SDC-SSAF非對稱透氧膜，并將其應用于氫分離領域，并取得了極好的效果，其氫滲透速率可與鈀基金屬膜媲美，并且在H₂S氣氛下也可以穩定運行。

文獻鏈接：H2S-tolerant oxygen-permeable ceramic membrane for hydrogen separation with performance comparable to palladium-based membranes（Energ. Environ. Sci. 2016,DOI: 10.1039/C6EE02967A）

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