Adv. Mater. 無貴金屬的復合膜用于高效析氫反應

【引言】

電催化水分解是目前可行的取代傳統制氫方法，在能源產能領域有十分重大的影響。雖然貴金屬鉑(Pt)對析氫反應具有最高效的電催化效率，但是其價格昂貴以及鉑資源儲量的問題嚴重限制了它的廣泛應用。因此發展無貴金屬的高效穩定析氫反應催化劑用于替代鉑基催化劑，是迫切需求同時也面臨巨大挑戰的一項工作。

【成果簡介】

到目前為止，通常研究的替代Pt的析氫反應催化劑大多是過渡金屬硫化物（TMDCs），但是由于其半導體特性這些硫化物的固有電導率和析氫反應催化性能都不是很高。近日，賓夕法尼亞州立大學Mauricio Terrones教授和清華大學呂瑞濤教授在Advanced Materials上發文，題為“Noble-Metal-Free Hybrid Membranes for Highly Efficient Hydrogen Evolution”，他們制備了新型納米結構的WS₂/WO_2.9/C無支撐柔性復合膜，該復合膜的催化性能卓越，具有極低的塔菲爾斜率，僅為36 mV dec^?1，起始電壓也較低，為20mV。這種催化劑超過了絕大多數的TDMCs。

【圖文導讀】

圖一：WS₂/WO_2.9/C復合膜制備與表征

a)柔性WS₂/WO_2.9/C復合膜的制備過程

b)50μm厚的WS₂/WO_2.9/C復合膜照片

c)掃描電子顯微鏡（SEM）照片

d)高角度暗場像（HAADF）掃描透射電子顯微鏡（STEM）照片

e-h) WS₂/WO_2.9/C復合膜能量色散譜（EDS）元素圖譜：e)W; f)S; g)O; h)C

圖二：WS₂/WO_2.9/C復合膜結構與物相表征

a)WS₂/WO_2.9/C復合膜的高分辨率透射電子顯微鏡照片

b)WO_2.9納米線原子序數襯度元素圖譜的高角度暗場像

c-e) WO_2.9納米線元素均勻分布：c)W分布；d)O分布；e)沒有S存在

f) WS₂/WO_2.9/C復合膜的XRD圖

g) WS₂/WO_2.9/C復合膜的拉曼光譜

h,i) WS₂/WO_2.9/C復合膜的X射線光電子能譜：h) W4f; i) S2p

圖三：不同樣品的電催化性能

a)不同催化劑的析氫反應極化曲線

b)不同催化劑的塔菲爾曲線

c)不同樣品的電化學阻抗譜（奈奎斯特圖）

d)WS₂/WO_2.9/C復合膜在1000次及10000次循環后的極化曲線

圖四：WS₂/WO_2.9/C復合膜模擬計算

a)WS₂單層的俯視和側視圖，可能的S空位用紅色圓圈標出

b)WO_2.9（100）表面俯視圖，三種可能的吸附位點

c)WS₂和WO_2.9（100）表面不同吸附位點對于析氫反應的自由能

【總結】

研究人員合成了新型WS₂/WO_2.9/C復合膜，這種材料可以用于電催化析氫反應的自支撐電極，依靠WS₂和WO_2.9的協同效應以及電子在C中的快速傳輸，這種復合膜表現出優異的析氫反應催化性能，低的起始電壓，小的塔菲爾斜率以及良好的循環穩定性，WS₂/WO_2.9/C復合膜的塔菲爾斜率是已知的TDMCs析氫反應催化劑中最低的。這種復合膜也可以用于超級電容器，鋰離子電池以及異相催化中。

文獻鏈接：Noble-Metal-Free Hybrid Membranes for Highly Efficient Hydrogen Evolution（Adv. Mater. 2016,DOI: 10.1002/adma.201603617）

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