中山大學Adv. Funct. Mater.：摻雜碳包裹鎳黃鐵礦型硫化鈷納米材料的雙功能電解水催化劑

【引言】

現如今，由化石燃料帶來的環境污染及能源短缺日益嚴重，且已成為人類社會面臨的兩大棘手問題，因此開發和利用清潔、可再生能源愈加重要和緊迫。與其它燃料相比，氫氣熱值高，成本低，無污染，是取代日益消耗的化石燃料的新一代理想可再生能源。在眾多制氫技術當中，電解水制氫受到了科研工作者的高度關注。電解水包括陽極析氧和陰極析氫兩個半反應。二者緩慢的動力學，及所用資源稀缺、價格昂貴的貴金屬催化劑是電解水制氫技術中的瓶頸問題，因此開發具有高析氫和析氧活性、高穩定性的非貴金屬電催化劑成為現階段研究的重點。

【成果簡介】

近日，中山大學化學學院孟玉英研究員和吳明娒教授（共同通訊作者）課題組報道了一種氮、氧和硫三元素摻雜碳包裹鎳黃鐵礦型硫化鈷納米顆粒高效雙功能電解水催化劑。作者首先合成含有鈷源和硫源的聚吡咯固相前驅體，然后在氬氣氛圍及高溫條件下進行金屬輔助碳化過程，再經過鹽酸處理去除裸露、自由的單質鈷及硫化鈷等顆粒，最終得到氮、氧和硫三元素摻雜碳包裹的鎳黃鐵礦型硫化鈷納米材料（Co₉S₈@NOSCs）。

在堿性介質中（pH=14），該材料表現出優異的電催化析氧和析氫活性，在電流密度為10 mA/cm²時的過電位分別為340 mV和320 mV，塔菲爾斜率分別為68 mV/dec和105 mV/dec，并且均具有很好的催化穩定性。將該材料負載在泡沫鎳上，組成兩電極全電解水，當電流密度為10 mA/cm²和20 mA/cm²時，所需過電位分別為1.60 V和1.74 V。連續工作10 h后，催化活性沒有明顯衰減，法拉第效率接近100 %，并且H₂和O₂的生成量之比為2:1。該材料優異的電催化水分解性能得益于異元素摻雜的碳殼層與鎳黃鐵礦型硫化鈷核二者間的協同作用。

【圖文導讀】

圖1. Co₉S₈@NOSC的制備過程

含有鈷源和硫源的聚吡咯固相前驅體，經過金屬輔助高溫碳化過程，再經過鹽酸處理去除裸露、自由的單質鈷及硫化鈷等，最終得到氮、氧和硫三元素摻雜碳包裹的鎳黃鐵礦型硫化鈷納米材料（Co₉S₈@NOSCs）

圖2. 材料的物理表征結果

?XRD和EDS結果均表明鎳黃鐵礦型硫化鈷Co₉S₈的存在；TEM分析結果表明碳包覆Co₉S₈結構的成功合成；Elemental mapping結果顯示C，N，O，S這些元素是均勻分布于整個材料中，Co元素則是孤立的存在于分散的顆粒中。

圖3. 材料的XPS及Raman表征結果

不同熱解溫度下得到的材料XPS及Raman分析結果表明，熱解溫度對材料中各元素的相對含量及碳層的石墨化程度具有較大的影響。

?圖4. 材料在堿性介質中析氧及全電解水性能對比

在堿性介質中，該材料具有優異的電催化析氧性能，并且穩定性很好。

圖5. 材料在堿性介質中的全電解水性能

?將該材料負載在泡沫鎳上，組成兩電極全電解水。結果顯示，該材料的全電解水性能優異，而且穩定性也很好。

【小結】

作者通過簡單的高溫碳化方法合成了氮、氧和硫三元素摻雜碳包裹的鎳黃鐵礦型硫化鈷納米材料，實驗結果顯示該材料具有優異的電催化析氧、析氫及全電解水性能。這一工作不僅制備了高效雙功能電解水催化劑，并且為設計新型高效的電催化材料提供了新思路和新方法。相關結果以全文形式發表在《Adv. Funct. Mater.》上，該項目是由國家重大專項支持（973 項目, 2015CB932300）。

?文獻鏈接：N-, O- and S-tridoped Carbon-encapsulated Co₉S₈ Nanomaterials: Efficient Bifunctional Electrocatalysts for Overall Water Splitting. (Adv. Funct. Mater. 2017, DOI: 10.1002/adfm.201606585)

本文由中山大學化學學院孟玉英研究員投稿，背逆時光 編輯整理。

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