JACS：具有顯著增強電催化活性和穩定性的新型鉑鈀釕碲納米管

【引言】

直接甲醇燃料電池 (DMFC)具有潛力成為便攜式和移動應用的電力轉換裝置。然而，Pt的高負載和高成本阻礙了其商業化運用。此外，純Pt催化劑容易出現中間體中毒并占據活性位點，從而阻止反應物吸附。深入研究一直專注于開發催化劑Pt合金和過渡金屬，改進Pt的電子結構。然而，常規合金或多相催化劑的局限性，導致催化劑活性表面積損失，甲醇氧化反應（MOR）性能不耐久。因此，開發具有穩定、活性成分高、提高MOR性能的催化劑依舊是一個有待攻克的研究方向。

【成果簡介】
近日，中國科學技術大學俞書宏(通訊作者)在JACS上發表了題為“Synthesis of Low Pt-Based Quaternary PtPdRuTe Nanotubes with Optimized Incorporation of Pd for Enhanced Electrocatalytic Activity”的文章，介紹優化摻入Pd的PtRuTe NTs在MOR方面取得的最新成果。研究人員利用高活性的超薄Te納米線（NW）作為犧牲劑，電鍍合成低Pt和形貌可控的PtPdRuTe NTs。將Pd優化摻入三元PtRuTe NTs中形成均勻的保護PtPd表面，從而改善MOR性能。X射線光電子能譜（XPS）顯示在PtPdRuTe上從鄰近原子到Pt的電子遷移的程度更大，詮釋相鄰原子到Pt電子的傳遞，從而導致中間體在Pt上的較弱的鍵合。結果，四元PtPdRuTe NTs對于有效的MOR顯示出增強的活性和穩定性。

【圖文導讀】

圖1： 樣品的組成及XRD圖

（a）新制備的PtPdRuTe和PtRuTe NT的組分比變化；

（b）Pt₃₄Ru₂₅Te₄₁和Pt₁₇Pd₁₆Ru₂₂Te₄₅ NT的XRD圖。

圖2： PtPdRuTe NTs材料的形貌表征和元素分布

（a）PtPdRuTe NTs的HAADF/STEM圖；

（b，c）Pt₁₇Pd₁₆Ru₂₂Te₄₅ NTs的HRTEM圖像；

（d-h）EDS圖譜分析顯示元素Pt，Pd，Ru和Te均勻分布。

圖3：不同組成PtPdRuTe NTs的形貌表征

（a-c）Pt₇Pd₃₅Ru₂₁Te₃₇ NTs的TEM和HRTEM圖像；

（d-f）Pt₁₀Pd₂₇Ru₂₃Te₄₀的TEM和HRTEM圖像；

（g-i）Pt₂₆Pd₁₂Ru₂₃Te₃₉的TEM和HRTEM圖像；

（j-l）Pt₃₄Ru₂₅Te₄₁ NT的TEM和HRTEM圖像。

圖4： PtPdRuTe NTs材料的電催化活性和耐久性

（a）50mV s^-1掃描速率下，在0.5M 硫酸+1.0M甲醇溶液中測試MOR性能，PtPdRuTe NT，PtRuTe NT和Pt/C催化劑的CV曲線；

（b）PtPdRuTe，PtRuTe和Pt/C催化劑的質量活度分別歸一化為PtPd和Pt的負載質量；

（c）Pt₁₇Pd₁₆Ru₂₂Te₄₅ NT和Pt/C催化劑在0.5V電壓下MOR性能的計時控制圖；

（d）Pt₁₇Pd₁₆Ru₂₂Te₄₅ NTs在1000個循環前后的CV曲線。

圖5： PtPdRuTe NTs材料物種分析——XPS表征圖譜

（a）Pt₁₇Pd₁₆Ru₂₂Te₄₅，Pt₃₄Ru₂₅Te₄₁，Pt₅₂Te₄₈和Pt/C催化劑的Pt 4f軌道的XPS光譜；

（b）Pt₁₇Pd₁₆Ru₂₂Te₄₅，Pt₂₇Pd₂₂Te₅₁和Pd₅₁Te₄₉催化劑的Pd 3d軌道的XPS光譜。

【小結】
具有不同組成的均勻的四元PtPdRuTe NT可以通過形狀控制合成方法成功合成。與Pt相比，Pd前體的較高的還原電位和較高的摩爾體積允許形成致密且均勻的PtPd表面，通過上移Pt的溶解電位來減少Pt氧化并提高組合物的穩定性。得出了組成變化與結構的關系。同時，可以通過加入不同量的Pd前體調整壁厚，隨著Pd的添加量增加，雜原子相互作用增強并更大程度將電子傳遞到PtPd表面，從而促進表面反應性和穩定性。因此，獲得三元和四元納米催化劑的雜原子相互作用是十分必要的。

文獻鏈接: Ma, S. Y., Li, H. H., Hu, B. C., Cheng, X., Fu, Q. Q., & Yu, S. H. (2017). Synthesis of Low Pt-based Quaternary PtPdRuTe Nanotubes with Optimized Incorporation of Pd for Enhanced Electrocatalytic Activity. Journal of the American Chemical Society.

本文由材料人編輯部汪李超編譯，周夢青審核，點我加入材料人編輯部。

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