Science重磅：選擇性厭氧助力大規模甲烷直接轉化甲醇

【引言】

甲烷作為天然氣和溫室氣體的主要成分之一，具有很高的可用性并已經成為全球科學研究的熱點.開發一種將甲烷轉化商品化學品和液體燃料的有效辦法也是相關研究人員們孜孜以求的科研目標。具體來說，將甲烷直接轉化成適用于運輸和存儲的液態化合物仍然是大家所面臨的一個主要挑戰。目前的工業路線是間接的，依靠初步的高溫高壓氧化成合成氣、混合物的氫氣和一氧化碳，隨后其又可以反應形成液體甲醇和烴。然而，這個過程在大規模生產中僅在經濟上是可行的，并不適用于多變的實際應用情況。

【成果簡介】

北京時間2017年5月5日，來自瑞士保羅謝爾研究所的Vitaly L. Sushkevich教授和Jeroen A. van Bokhoven教授(共同通訊作者)團隊在Science上在線發表了一篇題為“Selective anaerobic oxidation of methane enables direct synthesis of methanol”的報告，文中研究者研究了如何使用水作為氧源借由CuMOR將甲烷直接轉化為甲醇。該研究團隊提出了一種逐步工藝方法，基于與水的部分氧化，在水沸石上高選擇性(約97%)地將甲烷直接轉化為甲醇。首先在673 K下進行氫活化，隨后將連續的催化劑暴露在7巴的甲烷中，然后在473 K的水溫條件下于沸石中持續產生0.204 mole的CH₃OH (mol/Cu)。研究者通過同位素標記確認了水是作為反應的氧氣來源，該反應以再生沸石為活性中心，使得甲醇的解吸能力較好。同時，在原位X射線吸收光譜、紅外光譜和密度泛函理論計算的基礎上，研究者提出了一種在Cu^Ⅱ氧化物活性中心進行甲烷氧化，然后通過水同時形成氫氣進行Cu^Ⅰ再氧化的反應機理

【圖文導讀】

圖1.將甲烷轉化為甲醇的各種化學工藝對比

圖2.材料表征及測試數據

圖3.使用水作為氧化劑氧化甲烷的機理

文獻鏈接: Selective anaerobic oxidation of methane enables direct synthesis of methanol (Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aam9035)

本文由材料人學術組 Jon 供稿，材料牛編輯整理。

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