今日Nature速遞: 鹵代脂肪族碳氫化合物與二氧化碳的遠程羧化


【引言】

在有機化學中需要組裝復合分子時,通過催化碳-碳鍵的形成能夠使得分子的合成路線得到精簡。另外,在石油化學品和生物相關的分子加入飽和烴是一道特別重要而又常見的基礎工序。然而,涉及到的交叉耦合理論中的烷基親電試劑只有在特定和預先官能化的位點才能產生形成催化鍵。

【成果簡介】

北京時間2017年5月4日,來自巴塞羅那科學技術研究所Ruben Martin教授(通訊作者)團隊于Nature上在線發表了一篇題為“Remote carboxylation of halogenated aliphatic hydrocarbons with carbon dioxide”的文章,文中報道了該研究團隊有關催化二氧化碳交叉耦合反應最新研究成果。研究者是通過沿烴側鏈選擇性遷移催化劑來進行一種催化反應,該反應具有優異的區域化學選擇性,此催化反應能夠促進二氧化碳在遠程和未官能化的脂肪位點處發生羧化反應。同時,該團隊的研究結果表明,可以切換和控制位點選擇性使得在存在先驗反應性更高的位點情況下能夠實現較少反應位點的功能化。此外,研究者發現從石油加工得到的原料(如烷烴和未精煉的烯烴混合物)可以用作催化反應的底物,此發現也為將直接轉化石油衍生的原料通過催化平臺整合到有價值的脂肪酸中提供了一個可行的辦法。

【圖文導讀】

1.在遠程sp3 C-H位點處的可切換位點選擇性催化羧化

2.離散烷基鹵化物在遠程sp3 C-H位點處的催化羧化

3.通過區域分解過程催化羧化原料

4.在遠程sp3 C-H位點處的可切換位點選擇性羧化未活化烷基溴化物

文獻鏈接:Remote carboxylation of halogenated aliphatic hydrocarbons with carbon dioxide (Nature, 2017, DOI: 10.1038/nature22316)

本文由材料人學術組 Jon 供稿,材料牛編輯整理。

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