大連化物所二氧化碳催化轉化研究獲進展

【成果簡介】

近日，中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創新特區研究組研究員孫劍、葛慶杰團隊通過設計一種新型Na-Fe₃O₄/HZSM-5多功能復合催化劑，成功實現了CO₂直接加氫制取高辛烷值汽油。相關研究成以“Directly converting CO₂ into a gasoline fuel”為題發表在《自然-通訊》（Nature Communications，DOI：10.1038/ncomms15174）上，并被審稿人評價為“CO₂催化轉化領域的突破性進展”。

【圖文導讀】

圖1? Na-Fe₃O₄催化劑結構表征

（a，c）分別是未反應的和老化的Na-Fe₃O₄催化劑的TEM圖像，標尺為100nm。

（b，d）分別是未反應的和老化的Na-Fe₃O₄催化劑的HRTEM圖像，標尺為10nm。

（e）未反應的和老化的Na-Fe₃O₄催化劑的XRD圖譜。

（f）老化的Na-Fe₃O₄催化劑的M?ssbauer譜。

圖2 CO₂加氫制汽油的反應流程

Na-Fe₃O₄/HZSM-5多功能復合催化劑催化CO₂氫化的三個步驟：（1）首先通過RWGS得到CO，（2）隨后通過FTS將CO氫化為α烯烴中間體，（3）通過酸催化齊聚、異構化和芳構化反應形成汽油烴。

【研究內容】

化石能源的大量消耗使溫室氣體如CO₂排放量急劇增加，引起了全球氣候變暖等日益嚴峻的環境問題。汽油是全球用量最大的燃料之一，如果以CO₂作為原料生產汽油，將是一種潛在替代化石燃料的清潔能源策略，不僅可有效降低CO₂造成的溫室效應，還可減輕對傳統化石能源的依賴。但是CO₂的活化與選擇性轉化仍面臨巨大挑戰。

該研究團隊長期致力于碳資源小分子中合成氣及CO₂的催化轉化研究（Fuel, 2011,90, 2051-2054; Fuel, 2014, 134, 11-16; Catal. Sci. Technol., 2016, 6, 4786-4793），在多功能催化劑設計方面積累了較為豐富的經驗。該工作中，研究團隊設計了一種高效穩定的Na-Fe₃O₄/HZSM-5多功能復合催化劑，在接近工業生產的條件下，該催化劑實現了CH₄和CO的低選擇性，烴類產物中汽油餾分烴（C₅-C₁₁）的選擇性達到78%。汽油餾分主要為高辛烷值的異構烷烴和芳烴，基本滿足國V標準對苯、芳烴和烯烴的組成要求。該催化劑還具有較好的穩定性，可連續穩定運轉1000小時以上。對CO₂直接轉化制取汽油的反應途徑研究表明，對多活性位結構及其親密性效應（proximity effect）的精準調控是實現CO₂加氫制汽油的關鍵。該技術不僅為CO₂加氫制液體燃料的研究拓展了新思路，還為間歇性可再生能源（風能、太陽能、水能等）的利用提供了新途徑。

上述研究工作得到國家自然科學基金和“百人計劃”等項目的資助。

原文鏈接：http://www.cas.cn/syky/201705/t20170504_4599156.shtml.

文獻鏈接：Directly converting CO₂ into a gasoline fuel.

本文由材料人編輯部劉萬春編輯，點我加入材料人編輯部。

材料測試，數據分析，上測試谷。